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DE102006008843A1 - Method for treatment of wood using copper-amine complex containing wood preventives, involves extracting active amine from wood impregnated with wood preservative - Google Patents

Method for treatment of wood using copper-amine complex containing wood preventives, involves extracting active amine from wood impregnated with wood preservative Download PDF

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Hans-Norbert Marx
Andreas Dr. Kretzschmar
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FUERSTENBERG-THP GMBH, DE
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Abstract

The method involves extracting an active amine from the wood impregnated with a wood preservative. The active amine is extracted by pH-value-lowering. The active amine is extracted by action of a reactive gas and a volatile material. The extraction of the active amine is accomplished during a negative pressure effect and a positive pressure effect. The extraction of the active amine is accomplished with temporally variable pressure effects. Carbon dioxide is used as decomplexation reactive substance.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung von Hölzern unter Verwendung von kupferaminkomplexhaltigen Holzschutzmitteln.The The invention relates to a method for the treatment of wood under Use of copper-amine complex wood preservatives.

Die Konservierung von Holz, insbesondere die Ausrüstung von Holz gegen den Angriff durch holzzerstörende Organismen, erfordert die Einbringung von biozid wirkenden Stoffen in das zu schützende Substrat. Eines der wichtigsten Biozide des technischen Holzschutzes ist das Kupfer, insbesondere dessen Verbindungen, die in zahlreichen Holzkonservierungsmitteln enthalten sind. Bislang wurden die Kupferverbindungen mehrheitlich in Kombination mit Chromverbindungen eingesetzt, diese hatten die Funktion, die Bindung des wirksamen Kupfers an die Holzsubstanz zu verbessern. Dem Chrom selbst kommt keine eigene biozide Wirkung zu, so daß dessen Substitution auch eingedenk des ökotoxikologischen Profils und der künftigen Verfügbarkeit angezeigt ist.The Preservation of wood, especially the equipment of wood against attack by wood destroying Organisms, requires the introduction of biocidal substances in the to be protected Substrate. One of the most important biocides of technical wood preservation is the copper, in particular its compounds, which in numerous Wood preservatives are included. So far, the copper compounds have become majority used in combination with chrome compounds, these had the Function, the binding of the effective copper to the wood substance to improve. The chromium itself does not have its own biocidal effect to, so that its Substitution also mindful of ecotoxicological Profils and the future Availability is displayed.

In modernen Holzschutzmitteln treten in diesem Sinne basische Kupferaminkomplexe an die Stelle der sauren Kupfer-Chromat-Mischungen, ohne Verlust an Wirkungstiefe oder Wirkungsumfang. Nachteilig hierbei ist, daß der Fixierungsgrad deutlich hinter dem der klassischen Kupfer-Chromverbindungen zurückbleibt. Die folgende Tabelle 1 gibt die Größenordnungen der Auswaschbarkeit, berechnet auf Kupfer, in den gegenständlichen Zubereitungen wieder. Tabelle 1

Figure 00020001

  • Auswaschraten in Anlehnung an DIN EN 84
In modern wood preservatives, in this sense, basic copper-amine complexes take the place of the acidic copper-chromate mixtures, without loss of effect depth or extent of action. The disadvantage here is that the degree of fixation remains well behind that of the classical copper-chromium compounds. The following Table 1 shows the orders of magnitude of the leachability, calculated on copper, in the subject formulations. Table 1
Figure 00020001
  • Washout rates based on DIN EN 84

ErläuterungenExplanations

  • ACQ-Salz: Zubereitung auf Basis von Kupfertetramincarbonat und Alkyldimethylbenzylammoniumchlorid, basischACQ salt: Preparation based on copper tetramine carbonate and alkyldimethylbenzylammonium chloride, basic
  • ACC-Salz: Zubereitung auf Basis Kupfer(II)-oxid und Chrom(VI)-oxid (Kupferdichromat), sauerACC salt: Preparation based on copper (II) oxide and chromium (VI) oxide (Copper dichromate), acidic
  • naturfixiert: Fixierung der behandelten Hölzer durch Lagerung über 2 Monate bei Umgebungstemperatur (20°C plus und minus 5°C)nature-fixed: Fixation of the treated woods by storage over 2 months at ambient temperature (20 ° C plus and minus 5 ° C)
  • heißdampffixiert: Fixierung der behandelten Hölzer durch Einwirkung von Sattdampf (95–100°C) über 2 Stunden.superheated steam fixed: Fixation of the treated woods by exposure to saturated steam (95-100 ° C) over 2 hours.

Im Gegensatz zu den Chrom-Kupfer-Zubereitungen, deren Fixierungsreaktion sich im Holz als Redox-Prozeß darstellt, der durch Temperaturzuführung signifikant beeinflusst werden kann, ist eine solche temperaturbedingte Beschleunigung der Fixierung bei chromfreien Holzschutzmitteln nicht möglich.in the Unlike the chromium-copper preparations, their fixation reaction in wood as a redox process, the by temperature supply can be significantly influenced, is such a temperature-related Acceleration of fixation in chromium-free wood preservatives not possible.

Dies ist insbesondere im unterschiedlichen Chemismus der Fixierungsreaktionen, einerseits Redoxprozeß andererseits Dekomplexierung, begründet.This is in particular in the different chemistries of fixation reactions, on the one hand redox process on the other Decomplexation, reasoned.

Das Auswaschverhalten von chromfreien Holzschutzmitteln auf Basis von aminkomplexiertem Kupfer ist grundsätzlich als problematisch zu betrachten, sowohl in Hinblick auf die Langzeitwirksamkeit (Retentionszeit) als auch in Bezug auf den Eintrag von Kupfer in die einzelnen Umweltkompartimente.The Washout behavior of chromium-free wood preservatives based on amine complexed copper is basically problematic too consider both in terms of long-term efficacy (retention time) as well as with regard to the entry of copper into the individual environmental compartments.

Die Kenntnis um die stoffinhärenten Eigenschaften der chromfreien Holzschutzmittel war Anlass forcierter Entwicklungsarbeiten mit dem Ziel, die Auswaschraten entsprechend behandelter Hölzer zu reduzieren.The Knowledge about the substance inherent Properties of the chromium-free wood preservatives prompted more attention Development work with the aim of the washout rates accordingly treated woods to reduce.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein verfahren der einleitend genannten Art derart zu verbessern, daß die Fixierungsgeschwindigkeit und der Fixierungsgrad des Holzschutzmittels im behandelten Holz erhöht wird.Object of the present invention is therefore to improve a method of the aforementioned type such that the fixing rate and the degree of fixation of the wood preservative in the treated Wood is increased.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß dem mit dem Holzschutzmittel imprägnierten Holz mindestens ein aktives Amin entzogen wird.These Task is inventively characterized solved, that the impregnated with the wood preservative Wood at least one active amine is removed.

Es wird ein Verfahren beschrieben, in dem mit kupferaminkomplexhaltigen Holzschutzmitteln behandelte Hölzer zum zwecke der Dekomplexierung (Fixierung) mit pH-Wert absenkenden und/oder reaktiven Gasen oder flüchtigen Stoffen behandelt werden. Zur Vervollständigung der gewünschten Reaktion werden die reaktionsfähigen Gase oder Dämpfe ggf. vermittels Vakuum- und Druckeinwirkung tief in das behandelte Holz eingebracht.It a method is described in which copper-containing copper complex Wood preservatives treated woods for the purpose of decomplexation (fixation) with pH lowering and / or reactive gases or volatile Be treated. To complete the desired Reaction become the most reactive Gases or vapors possibly by means of vacuum and pressure deep into the treated Wood introduced.

Im Rahmen von Versuchen, die Dekomplexierung von chromfreien Holzschutzmitteln im Holz zu beeinflussen, zeigte sich überraschenderweise, daß eine deutliche Reduzierung der Auswaschrate eintritt, wenn das mit Kupferaminkomplexen behandelte Holz einer Kohlendioxid-Atmosphäre ausgesetzt wird, gleiche oder ähnliche Effekte waren zu verzeichnen, wenn anstelle des Kohlendioxids andere "saure" Gase oder flüchtige Stoffe eingesetzt wurden wie z.B. Schwefeldioxid, Stickoxide oder auch Verbindungen, die leicht unter Freisetzung von Säuren hydrolisieren wie zum Beispiel Borsäureester, Ameisensäureester, Kohlensäureester, aber auch Gemische der genannten Stoffe, ohne auf diese zu begrenzen. Als besonders effizient zeigten sich Mischungen aus Ameisensäureester und Kohlendioxid im Verhältnis 1:10, diese Mischungen sind vorteilhafterweise nicht zündfähig.in the Framework of experiments, the decomplexation of chromium-free wood preservatives In the wood to influence, showed surprisingly that a clear Reduction of the leaching rate occurs when using copper ammine complexes treated wood is exposed to a carbon dioxide atmosphere, same or similar Effects were seen when instead of carbon dioxide other "acid" gases or volatiles were used such. Sulfur dioxide, nitrogen oxides or even Compounds that hydrolyze easily to release acids such as Example boric acid ester, Ameisensäureester, carbonate ester, but also mixtures of the substances mentioned, without limiting to these. Mixtures of formic acid esters were found to be particularly efficient and carbon dioxide in the ratio 1:10, these mixtures are advantageously not ignitable.

Das Prinzip der forcierten Dekomplexierung liegt in der pH-Wert-Absenkung unter die für die Stabilität der Kupfertetraminkomplexe notwendige Grenze. Sinngleich können die Tetraminkomplexe auch durch reaktive Stoffe wie z.B. Aldehyde destabilisiert werden, hier liegt das Prinzip nicht in der Veränderung des pH-Bereiches, sondern in der Bildung von Azomethinen (Schiff'sche Basen), die ihrerseits zur Komplexierung von Kupfer nicht befähigt sind. Auch diese Stoffe, z.B. Formaldehyd, werden gas- oder dampfförmig vermittels Druckunterschieden tief in das imprägnierte Holz eingebracht, um eine Reaktion mit dem kupferaminkomplexhaltigen Holzschutzmittel mit möglichst hoher Ausbeute zu erreichen.The The principle of forced decomplexation is in the pH reduction below the for the stability of the Copper tetramine complexes necessary limit. The same meaning can Tetramine complexes also by reactive substances such. Aldehydes destabilized Here, the principle is not in the change of the pH range, but in the formation of azomethines (Schiff bases), which in turn leads to complexation not capable of copper are. These substances, e.g. Formaldehyde, gas or vapor by means of pressure differences deep in the impregnated Wood introduced to a reaction with the Kupfermamomplexhaltigen Wood preservative with as possible to achieve high yield.

Im Folgenden werden einige Beispiele für das erfindungsgemäße System beschrieben. Beispiel 1 (Referenzbeispiel) Normhölzer aus Kiefernsplintholz (vergl. DIN EN 113) wurden mit einer wässrigen Lösung ei nes sog. ACQ-Salzes behandelt (Vakuumtränkung gemäß DIN EN 113). Bei der Vollzelltränkung der bezeichneten Hölzer wurden 8 kg Schutz mittel pro Kubikmeter eingebracht, entspre chend 0,64 kg Cu/m3. Vor der Auswaschprüfung gemäß DIN EN 84 wur den die Probehölzer 4 Wochen bei 20°C und 65% Luftfeuchte konditioniert. Beispiel 2 (erfindungsgemäß) Normhölzer, die exakt analog der Beschreibung aus Beispiel 1 behandelt waren, wurden bei 20°C einer CO2-Athmosphäre (drucklos) in ei nem Glaskasten ausgesetzt, die CO2-Behandlung erfolgte unmittelbar nach der Vakuumtränkung und über 5 Tage. Beispiel 3 (erfindungsgemäß) Normhölzer, die exakt analog der Beschreibung aus Beispiel 1 behandelt waren, wurden nach 5 tägiger Trocknung in einem Glasgefäß evaku iert (30 mbar/2 Stunden) und beim anschließen den Druckausgleich wurde CO2 eingeleitet. Die CO2-Expostion erfolgte über 24 Stunden. Beispiel 4 (erfindungsgemäß) Normhölzer, die exakt analog der Beschreibung aus Beispiel 1 behandelt waren, wurden nach 5 tägiger Trocknung in einem Edelstahlautokla ven evakuiert (30 mbar/2 Stunden) und beim Druckausgleich mit CO2 geflutet. Anschließend wurde ein CO2-Druck von 8 bar (5 Stunden) aufgebaut. Beispiel 5 (erfindungsgemäß) Analog Beispiel 4 wurde beim Druckausgleich ein Gemisch aus Methylformiat/CO2 (1:10) ein geleitet. Beispiel 6 (erfindungsgemäß) Analog Beispiel 4 wurde beim Druckausgleich ein Gemisch aus Schwefeldioxid/Luft (1:50) eingeleitet. Beispiel 7 (erfindungsgemäß) Analog Beispiel 4 wurde beim Druckausgleich ein Gemisch aus Ethylcarbonat und CO2 (1:20) eingeleitet. Beispiel 8 (erfindungsgemäß) Analog Beispiel 4 wurde beim Druckausgleich ein Gemisch aus Formaldehyd und CO2 (1:10) eingeleitet. In the following some examples of the system according to the invention will be described. example 1 (Reference Example) Standard timbers made of pine sapwood (see DIN EN 113) were egg with an aqueous solution treated so-called. ACQ salt (vacuum impregnation according to DIN EN 113). At the Vollzelltränkung The designated woods were 8 kg protection medium per cubic meter introduced, corre 0.64 kg Cu / m 3 . Before the washout test according to DIN EN 84 wur the sample woods for 4 weeks at 20 ° C and 65% Humidity conditioned. Example 2 (Invention) Standard woods, exactly the same as the description from Example 1 were added 20 ° C of a CO2 atmosphere (no pressure) in egg exposed to a glass case, the CO2 treatment took place immediately after vacuum impregnation and over 5 days. Example 3 (Invention) Standard woods, exactly the same as the description from Example 1 were after 5 daily drying in a glass vessel evaku iert (30 mbar / 2 hours) and when connecting the pressure equalization was initiated CO2. The CO2-Expostion took place over 24 hours. Example 4 (Invention) Standard woods, exactly the same as the description from Example 1 were after 5 daily drying in a stainless steel autoclave evacuated (30 mbar / 2 hours) and at Pressure equalization with CO2 flooded. Subsequently was a CO2 pressure of 8 bar (5 hours) built up. Example 5 (Invention) Analogously to Example 4 was at the pressure equalization a mixture of methyl formate / CO2 (1:10) directed. Example 6 (Invention) Analogously to Example 4 was at the pressure equalization a mixture of sulfur dioxide / air (1:50) initiated. Example 7 (Invention) Analogously to Example 4 was at the pressure equalization a mixture of ethyl carbonate and CO2 (1:20) initiated. Example 8 (Invention) Analogously to Example 4 was at the pressure equalization a mixture of formaldehyde and CO2 (1:10) initiated.

Die so behandelten Probehölzer (Prüfkörper) wurden nach den beschriebenen Behandlungen gemäß DIN EN 84 ausgewaschen und die mobilen Kupferanteile per AAS bestimmt und auf die eingebrachten Kupfermengen bezogen. Tabelle 2

Figure 00070001

  • * gemittelt über jeweils 10 Prüfkörper
The test specimens treated in this way (specimens) were washed out according to the treatments described in accordance with DIN EN 84 and the mobile copper fractions determined by AAS and related to the amounts of copper introduced. Table 2
Figure 00070001
  • * averaged over every 10 specimens

Das verwendete ACQ-Salz hatte folgende Zusammensetzung: Tabelle 3

Figure 00080001
The ACQ salt used had the following composition: TABLE 3
Figure 00080001

In weiteren Versuchen konnte festgestellt werden, daß die erfindungsgemäßen Systeme sich ebenfalls zur Beeinflussung der Fixierungsgeschwindigkeit und des Fixierungsgrades von folgenden Zubereitungsformen eignen, ungeachtet des jeweiligen Cobiozides. Tabelle 4

Figure 00080002

  • QAV = quaternäre Ammoniumverbindungen
  • HDO = Cyclohexyldiazeniumdioxid
  • Azol = Fungizide aus der Gruppe der Triazolverbindungen z.B. Propiconazol
  • Betain = Sonderform von polymeren QAV z.B. Didecylpolyoxethylammoniumborat
In further experiments, it was found that the systems according to the invention are also suitable for influencing the rate of fixation and the degree of fixation of the following preparation forms, regardless of the particular cobiozide. Table 4
Figure 00080002
  • QAV = quaternary ammonium compounds
  • HDO = cyclohexyl diazenium dioxide
  • Azole = fungicides from the group of triazole compounds, for example propiconazole
  • Betaine = special form of polymeric QAV eg Didecylpolyoxethylammoniumborat

Den Systemen A bis D können als Kupferkomponente folgende Verbindungen zugrunde liegen, ohne auf diese zu begrenzen.

  • • Kupfer(II)-hydroxid
  • • Kupfer(II)-hydroxidcarbonat
  • • Kupfer(I)-oxid
  • • Kupfer(II)-oxid
The systems A to D can be based on the following compounds as the copper component, without being limited to these.
  • • Copper (II) hydroxide
  • • Copper (II) hydroxide carbonate
  • • Copper (I) oxide
  • • Copper (II) oxide

Als Komplexierungsmittel kommen beispielhaft in Frage:

  • • Ammoniak
  • • Monoethanolamin
  • • Ethylendiamin
oder Gemische derselbenSuitable as complexing agents are, for example:
  • • ammonia
  • • monoethanolamine
  • • ethylenediamine
or mixtures thereof

Die Aufzählung soll keine Selektion oder Begrenzung der anorganischen und organischen Amine darstellen, es eignen sich u.a. zahlreiche weitere Alkanolamine, Alkylamine, Alkylpolyamine etc.The enumeration should not be a selection or limitation of inorganic and organic Amines represent, there are u.a. numerous other alkanolamines, Alkylamines, alkyl polyamines etc.

Die Erfindung beschreibt ein Verfahren, das es ermöglicht, kupferaminkomplexhaltige Holzschutzmittel im Holz beschleunigt und effizienter zu fixieren. Dem Verfahren liegt zugrunde, den Komplexen, deren Stabilitätsmaximum im basischen Bereich liegt, die aktiven Amine (Liganden) durch Konkurrenzreaktionen zu entziehen, insbesondere durch pH-Wert Absenkung oder durch gezielte, die Basizität der primären Amine eliminierenden Reaktionen, z.B. Bildung von Azomethinen in Gegenwart reaktiver Aldehyde im Sinne einer Kondensation.The The invention describes a process that allows copper amine complex-containing Wood preservatives accelerated and more efficiently fixed in the wood. The method is based on the complexes whose stability maximum in the basic range, the active amines (ligands) by competing reactions to withdraw, in particular by pH reduction or by targeted, the basicity the primary Amine eliminating reactions, e.g. Formation of azomethines in Presence of reactive aldehydes in the sense of condensation.

Die Effizienz des erfindungsgemäßen Systems lässt sich deutlich steigern, wenn die reaktiven Gase und Dämpfe mit Hilfe von Unterdruck und/oder Druck tief in das mit kupferaminkomplexhaltigem Holzschutzmittel behandeltem Holz eingebracht und an das penetrierte Schutzmittel herangebracht werden. Als Anlage für die Behandlung des imprägnierten Holzes mit geeigneten und die Fixierung fördernden Gase und Dämpfe können die Imprägnieranlagen selbst verwendet werden, da diese Anlagen bestimmungsgemäß mit Einrichtungen zur Erzeugung von Vakuum und Druck ausgestattet sind.The efficiency of the system according to the invention can be significantly increased if the reactive gases and vapors are introduced by means of negative pressure and / or pressure deep into the wood treated with copper-wood complex-containing wood preservative and brought to the penetrated protection means. As an installation for the treatment of the impregnated wood with suitable and the fixation promoting gases and vapors, the impregnation plants themselves can be used, since these facilities are properly equipped with facilities for generating vacuum and pressure.

Die Einsatzbereiche und die Akzeptanz von Hölzern, die mit kupferaminkomplexhaltigen Holzschutzmitteln geschützt sind, können durch die Zusatzbehandlung deutlich gesteigert werden, da die Nutzungsdauer solchartiger Hölzer erheblich höher wird, bei gleichzeitiger signifikant verringerter Umweltrelevanz.The Fields of application and acceptance of woods containing copper-amine complex Protected wood preservatives are, can be significantly increased by the additional treatment, since the useful life of such woods considerably higher with significantly reduced environmental relevance.

Claims (15)

Verfahren zur Behandlung von Hölzern unter Verwendung von kupferaminkomplexhaltigen Holzschutzmitteln, dadurch gekennzeichnet, daß dem mit dem Holzschutzmittel imprägnierten Holz mindestens ein aktives Amin entzogen wird.A method of treating wood using copper-amine complex wood preservatives, characterized in that the wood impregnated with the wood preservative at least one active amine is removed. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das aktive Amin durch pH-Wert-Absenkung entzogen wird.Method according to claim 1, characterized in that that this active amine is removed by lowering the pH. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das aktive Amin durch Einwirkung eines reaktiven Gases entzogen wird.Method according to claim 1, characterized in that that this active amine is removed by the action of a reactive gas. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das aktive Amin durch Einwirkung eines flüchtigen Stoffes entzogen wird.Method according to claim 1, characterized in that that this active amine is removed by the action of a volatile substance. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Entzug des aktiven Amins bei einer Unterdruckeinwirkung durchgeführt wird.Method according to one of claims 1 to 4, characterized that the Withdrawal of the active amine is carried out under a negative pressure. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Entzug des aktiven Amins bei einer Überdruckeinwirkung durchgeführt wird.Method according to one of claims 1 to 4, characterized that the Withdrawal of the active amine is carried out under an overpressure. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Entzug des aktiven Amins bei zeitlich veränderlichen Druckeinwirkungen durchgeführt wird.Method according to one of claims 1 to 6, characterized that the Withdrawal of the active amine with time-varying pressure carried out becomes. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß als dekomplexierender reaktiver Stoff Kohlendioxid verwendet wird.Method according to one of claims 1 to 7, characterized that as decomplexing reactive substance carbon dioxide is used. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß als dekomplexierender reaktiver Stoff ein Aldehyd verwendet wird.Method according to one of claims 1 to 7, characterized that as decomplexing reactive substance an aldehyde is used. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß als dekomplexierender reaktiver Stoff Formaldehyd verwendet wird.Method according to one of claims 1 to 7, characterized that as decomplexing reactive substance formaldehyde is used. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß als dekomplexierender reaktiver Stoff eine Substanz verwendet wird, die im kupferaminkomplexhaltigen Holz mindestens einen Reaktionspartner freisetzt.Method according to one of claims 1 to 9, characterized that as decomplexing reactive substance a substance is used the wood containing copper-copper complex contains at least one reaction partner releases. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß als dekomplexierender reaktiver Stoff hydrolisierbarer Ester verwendet wird.Method according to one of claims 1 to 7, characterized that as decomplexing reactive substance hydrolysable ester used becomes. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gemisch von dekomplexierenden reaktiven Stoffen eingesetzt wird.Method according to one of claims 1 to 11, characterized the existence Mixture of decomplexing reactive substances is used. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß eine Verfahrensdurchführung in einer KVD-Imprägnieranlage (Kessel-Vakuum-Druck-Imprägnieranlagen) erfolgt.Method according to one of claims 1 to 12, characterized that one Process implementation in a KVD impregnation plant (Boiler-vacuum-pressure impregnation systems) he follows. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung Holz, Holzwerkstoffe und andere biologisch abbaubare organische Substrate umfaßt.Method according to one of claims 1 to 13, characterized that the Treatment wood, wood materials and other biodegradable organic substrates.
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