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DE102011005258B4 - Abgasnachbehandlungssystem, das einen NOx-Speicherkatalysator und CSF umfasst, Verwendung in einem Fahrzeug umfassend einen Dieselmotor und Verfahren zur Nachbehandlung der Abgase - Google Patents

Abgasnachbehandlungssystem, das einen NOx-Speicherkatalysator und CSF umfasst, Verwendung in einem Fahrzeug umfassend einen Dieselmotor und Verfahren zur Nachbehandlung der Abgase Download PDF

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DE102011005258B4
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Gavin Michael Brown
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Johnson Matthey PLC
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Abstract

Abgasnachbehandlungssystem für ein Dieselmotorfahrzeug, wobei das System einen NOx-Speicherkatalysator, gefolgt in stromabseitiger Richtung von einem katalysierten Rußfilter umfasst, wobei das katalysierte Rußfilter ein Einlassende, das eine stromaufseitige Zone definiert, und ein Auslassende, das eine stromabseitige Zone definiert, umfasst, wobei ein Oxidationskatalysator, der ein palladiumreiches Gewichtsverhältnis von Platin und Palladium umfasst, in der stromabseitigen Zone angeordnet ist und wobei ein Oxidationskatalysator auf Platinbasis oder ein Oxidationskatalysator auf Platinbasis, der Palladium in einem platinreichen Pt:Pd-Gewichtsverhältnis umfasst, in der stromaufseitigen Zone angeordnet ist.

Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Abgasnachbehandlungssystem für ein Dieselmotorfahrzeug, wobei das System einen NOx-Speicherkatalysator (NSC), gefolgt in stromabseitiger Richtung von einem katalysierten Rußfilter (CSF) umfasst.
  • Dieselmotoren sind für einige Vorteile bekannt, einschließlich geringem Kraftstoffverbrauch, hohem Drehmoment und geringen Kohlenstoffmonoxid-(CO)- und Kohlenstoffdioxid-(CO2)-Emissionen. Jedoch, obwohl Dieselmotoren dazu tendieren, geringere Mengen von reglementierten Emissionen als Benzinmotoren zu produzieren, werden sie auch mit einigen schwerer zu handhabenden Emissionen in Verbindung gebracht, insbesondere Stickstoffoxiden (NOx, im Wesentlichen NO und NO2) und Feinstaubpartikeln (PM). Die anderen reglementierten Schadstoffe aus Verbrennungsmotoren sind nicht verbrannte oder unverbrannte (einschließlich partiell verbrannte) Kohlenwasserstoffe (HC).
  • Es gibt im Wesentlichen zwei Verfahren zur Reduzierung von Emissionen aus Motoren, das erste ist die Motorbauart und -betriebsführung, und das zweite die Nachbehandlung der Abgase. Die Abgasbehandlung hat sich durch Forschung und Entwicklung von katalytischen Verfahren zur Behandlung der reglementierten Emissionen erheblich entwickelt und wenn sie mit elektronischer Motorbetriebsführung verwendet wird, ist sie generell erfolgreich, die derzeitigen Emissionsstandards zu erfüllen. Trotzdem stellen ständig zunehmende Emissionsvorschriften in Kombination mit dem Druck, den Kraftstoffverbrauch und damit verbundene CO2-Emissionen aus Umwelt- und globalen Erwärmungsperspektiven zu reduzieren, weiterhin Herausforderungen an die Entwicklung von Motoren und Nachbehandlungssystemen dar.
  • Geschichtlich war die erste, für Fahrzeugdieselmotoren eingeführte katalytische Nachbehandlung ein Dieseloxidationskatalysator (DOC), der einen Platingruppenmetallkatalysator, in der Regel Platin, umfasst, der auf einem Durchfluss-Keramik- oder -Metallwabensubstrat abgeschieden war. Solche DOCs sind wirksam beim Oxidieren von CO und HC und sie werden derzeit breit verwendet. Zusätzlich können solche DOCs wirksam die Masse von PM durch gleichzeitiges Oxidieren flüchtiger organischer Fraktionen (von Kohlenwasserstoffen), die auf einem kohlenstoffhaltigen Partikel absorbiert sind, reduzieren.
  • Die Verwendung von in-Line-NOx-Speicherkatalysatoren (NSC), oftmals als Mager-NOx-Fallen oder NOx-Absorberkatalysatoren (NAC) bezeichnet, ist nun in Abgasnachbehandlungssystemen für mager verbrennende Verbrennungsmotoren wohlbekannt. Die wahrscheinlich früheste Patentveröffentlichung ist Toyotas EP 0 560 991 A1 , die beschreibt, wie eine NOx-Speichereinheit durch Einfügen von Materialien, wie Bariumoxid, die mit NOx reagieren, um Nitrate zu bilden, und einem NOx-Umwandlungskatalysator wie Platin konstruiert werden kann,. Der NSC wird periodisch durch Modulieren des Kraftstoff/Luft-Verhältnisses (im Allgemeinen als „Lambda“ oder λ bezeichnet) auf stöchiometrisch (λ = 1) oder fett (λ <1) regeneriert. Während fetter Exkursionen liefert die Motorbetriebsführung hohe Konzentrationen von HC, um den NSC von gespeichertem NOx zu säubern. Das freigesetzte NOx wird gleichzeitig durch Kontakt mit dem Katalysator zu Stickstoffgas reduziert. Ein fetter Säuberungsvorgang kann auch als NSC-Regenerationsvorgang bezeichnet werden.
  • Das Entfernen von PM aus Dieselabgasen wird im Allgemeinen durch eine gewisse Form von Filter oder Teilfilter realisiert. Eine große Anzahl von Filterentwicklungen wurde in der Patentliteratur vorgeschlagen. Derzeit ist der Stand der Technik-Filter ein Keramik- oder keramikähnliches Wandstromfilter, das einen PM-Verbrennungskatalysator trägt und als ein katalysiertes Rußfilter (CSF) bekannt ist. Eine Anzahl von Variationen von CSFs ist vorgeschlagen worden, einschließlich des Beschichtens des Filters mit einem NOx-Speicherkatalysator. Stand der Technik-CSFs tragen eine DOC-Typ-Beschichtungszone an der Vorderseite des Filters und eine geringer beladene Zone an der Hinterseite des Filters. Im Allgemeinen sind beide Zonen auf Pt-Basis.
  • Es wurde eine Ausführung eines Nachbehandlungssystems für Dieselmotorfahrzeuge vorgeschlagen, die einen NSC gefolgt von einem CSF umfasst. Solch eine Ausführung ist in unserer WO 2008 075 111 A1 dargestellt, deren Inhalt zusammen mit den Bezugnahmen darin hier aufgenommen ist. Jedoch hat es sich als schwierig herausgestellt, die kommenden Emissionsvorschriften des EU6 und US Tier 2 Bin 5 in einem relativ einfachen und relativ günstigen System zu erfüllen.
  • EP 1 536 111 A1 offenbart eine Vorrichtung und ein Verfahren für das Entfernen von Methan CH4 und Stickstoffoxid N2O aus Abgasen während des Betriebs eines Verbrennungsmotors, insbesondere während des fetten Betriebs des Motors, wobei die Vorrichtung Mittel zur Parametereinstellung des Motors, einen NOx-Reduktionskatalysator, einschließlich Mitteln zur NOx-Reduktion und Katalysatoren zum Reduzieren von Methan und Stickstoffoxid in den Abgasen des Motors umfasst. In einer bevorzugten Ausführungsform wird ein Katalysator vom Stickstoffspeicherreduktionstyp, der Palladium und Ceroxid- oder Zirconiumoxidkomponenten als Sauerstoffspeicherkomponenten auf einem Partikelfilter umfasst, verwendet, wobei das Palladium zur Reduzierung des Methans dient.
  • Die US 2008 0 127 638 A1 offenbart Abgasbehandlungssysteme, bei denen ein Partikelfilter in einer Zone mit einem Oxidationskatalysator beschichtet ist, wobei das Abgasbehandlungssystem ferner einen NOx-Reduktionskatalysator umfasst. Die GB 2 406 803 A offenbart ein Abgasbehandlungssystem, das mindestens eine Komponente zur Behandlung von Abgas und Mittel zur Erzeugung einer Exotherme zum Erwärmen der mindestens einen Abgasbehandlungskomponente umfasst, wobei das Mittel zur Erzeugung einer Exotherme im Wesentlichen aus einem eine Palladiumkomponente und eine Platinkomponente umfassenden Katalysator und einem Mittel zum Injizieren von Kohlenwasserstoffen in das Abgas besteht.
  • Die gegenwärtigen Erfinder haben festgestellt, dass eine der Schwierigkeiten bei der Abgasnachbehandlung für moderne Leichtlastdieselmotoren von den geringen Abgastemperaturen insbesondere stromabwärts von dem Turbolader, der Energie aus dem Abgasstrom entnimmt und folglich die Gastemperatur weiter reduziert, herrührt, was Schwierigkeiten beim Anspringen des Katalysators bewirkt. Sie haben auch festgestellt, dass solche niedrigen Temperaturen die Schwierigkeiten des Oxidierens des Gesamt-HC über dem CSF verschärfen, insbesondere da ein Anteil des für die NSC-Regeneration erzeugten HC Methan ist und Methan einen großen Anteil des HC bildet, das den NSC während der Regeneration verlässt.
  • Methan ist über einem NSC und über einem CSF unter normalen Betriebsbedingungen aufgrund seiner hohen Anspringtemperatur schwierig zu oxidieren. Für einen herkömmlichen CSF, der einen Pt-Katalysator auf den Kanälen aufweist, liegt ein Anspringen, das als die Temperatur definiert ist, bei der 50 % der Konzentration des Methans umgesetzt wird, in einem Bereich von 400 °C. Leichtlastdieselmotoren erzeugen normalerweise solche Temperaturen in dem CSF nicht. Die Abgastemperaturen eines Leichtlastdieselfahrzeuges erreichen diesen Bereich nur während hoher Geschwindigkeit oder Schwerlast-Fahrbedingungen. Somit besteht ein Erfordernis für die Kontrolle des Gesamt-HC in Systemen vom NSC- und CSF-Typ. Zur Vermeidung jeden Zweifels umfasst ein NSC, wie er hier verwendet wird, nicht Vorrichtungen, die als passive NOx-Absorber bekannt sind: wir beziehen uns z.B. auf die WO 2008 047 170 A2 als Erläuterung für einen solchen passiven NOx-Absorber.
  • Dementsprechend liefert die vorliegende Erfindung ein Abgasnachbehandlungssystem für ein Dieselmotorfahrzeug, wobei das System einen NOx-Speicherkatalysator, gefolgt in stromabseitiger Richtung von einem katalysierten Rußfilter umfasst, wobei das katalysierte Rußfilter ein Einlassende, das eine stromaufseitige Zone definiert, und ein Auslassende, das eine stromabseitige Zone definiert, umfasst, wobei ein Oxidationskatalysator, der ein palladiumreiches Gewichtsverhältnis von Platin und Palladium umfasst, in der stromabseitigen Zone angeordnet ist und wobei ein Oxidationskatalysator auf Platinbasis oder ein Oxidationskatalysator auf Platinbasis, der Palladium in einem platinreichen Pt:Pd-Gewichtsverhältnis umfasst, in der stromaufseitigen Zone angeordnet ist.
  • Auch liefert die Erfindung ein Verfahren für die Nachbehandlung der Abgase aus einem Fahrzeugdieselmotor, wobei die Abgase während eines Regenerationsvorgangs des NOx-Speicherkatalysators durch ein Abgasnachbehandlungssystem gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6 geführt werden.
  • Wünschenswert ist, dass der Oxidationskatalysator als partielle, geschichtete oder zonenförmige Beschichtung auf das CSF appliziert wird, obwohl eine durchgängig auf das CSF aufgetragene Beschichtung, z.B. auf alle Auslasskanäle, unter die Erfindung fällt. Im Falle einer Zonenbeschichtung ist es wünschenswert, dass der Rest der Beschichtung ein herkömmlicher CSF-Katalysator ist, der in der Lage ist, CO und HC unter normalen mageren Betriebsbedingungen zu oxidieren, d.h. nicht während eines fetten Regenerationsvorgangs.
  • In bevorzugten Ausführungsformen umfasst das CSF ein Wandstromfilter, das Einlasskanäle und Auslasskanäle umfasst. Erfindungsgemäß umfassen die Einlasskanäle einen Oxidationskatalysator auf Platinbasis und die Auslasskanäle umfassen den paltadiumreichen Pt:Pd-Oxidationskatalysator.
  • Erfindungsgemäß ist der Oxidationskatalysator in einer stromabseitigen Zone angeordnet, die an einem stromabseitigen Ende durch ein Auslassende des Filters definiert ist, wobei ein Einlassende des Filters eine stomaufseitige Zone umfasst, die durch ein Einlassende des Filters definiert ist, und wobei die stromaufseitige Zone ein Oxidationskatalysator auf Platinbasis ist. Solche Anordnungen können in Verbindung mit Wandstromfiltern oder beliebigen anderen Filteranordnungen verwendet werden.
  • Die Anordnung eines herkömmlichen CSF-Katalysators auf Pt-Basis, der in einer Einlasszone angeordnet ist oder auf Einlasskanälen eines Wandstromfilters aufgetragen ist, stromaufseitig des Pd-reichen Katalysators, der in einer Zone angeordnet ist oder auf Auslasskanälen aufgetragen ist, ist dahingehend vorteilhaft, dass sie ein besseres Wärmemanagement liefert und damit die Effizienz des Abgasnachbehandlungssystems steigert. Insbesondere erzeugt ein fetter Regenerationsvorgang erhöhte Abgastemperaturen. Dementsprechend ist die Position des Pd-reichen Katalysators nicht temperaturbegrenzt, da das Filter als Ganzes mit dem Abgas bei erhöhten Temperaturen in Kontakt gelangt. Jedoch ist die Abgastemperatur während eines normalen mageren Motorbetriebs, d.h. zwischen Regenerationsvorgängen, kühler und somit ist die Aktivität des Katalysators auf Pt-Basis temperaturbegrenzt. Daher ist bevorzugt, den Katalysator auf Pt-Basis in einer Position, bei der er so bald wie möglich nach dem Kaltstart ein Kohlenstoffmonoxid- und Kohlenwasserstoff-Anspringen erreichen kann, und zur Behandlung der Abgase, die beim Schnellfahren emittiert werden, z.B. dem EUDC-Teil des MVEG-B-Fahrzyklus, anzuordnen.
  • Erfindungsgemäß weist das Filter einen Oxidationskatalysator auf Platinbasis auf. Ferner umfasst der Oxidationskatalysator auf Platinbasis Palladium in einem platinreichen Pt:Pd-Gewichtsverhältnis.
  • Die Applikation von Beschichtungen auf Wandstromfilter und andere Filtersubstrate, um eine partielle, geschichtete oder zonenförmige Beschichtung zu erreichen, kann durch Verfahren erreicht werden, die dem Fachmann bekannt sind, siehe z.B. unsere WO 1999 047 260 A1 oder unsere WO 2011 080 525 A1 .
  • Der Oxidationskatalysator umfasst wünschenswerterweise eine Pt/Pd-Zusammensetzung. Ein herkömmlicher CSF-Oxidationskatalysator basiert auf Pt, jedoch haben wir festgestellt, dass Pd der beste Katalysator zum Oxidieren von Methan ist. Auf der anderen Seite sind nur Pd enthaltende Katalysatoren sehr anfällig für ein Vergiften durch Schwefel, der in allen Dieselkraftstoffen enthalten ist, auch in Kraftstoffen mit extrem geringem Schwefelgehalt. Ein Pd-reiches Pt:Pd-Gewichtsverhältnis von hinunter bis zu ungefähr 1:10 wird derzeit in der vorliegenden Erfindung als das wirksamste angenommen. Die Beladung mit aktiven Katalysatorkomponenten kann bei Bedarf gemäß dem speziellen Motor und damit verbundener Motorbetriebsführung eingestellt werden und wird auch gemäß der Größe und der Anzahl der Zellen pro Einheitsbereich des Filtersubstrates variieren.
  • Die abgeschiedene Katalysatorzusammensetzung umfasst im Allgemeinen eine „Washcoat“-Komponente, wie es allgemein üblich ist. Wir nehmen an, dass die Oxidation von Methan in hohem Maße von dem Luft: Kraftstoff-Verhältnis abhängig ist und dass die Bedingungen während eines fetten Regenerationsvorgangs die Oxidation von Methan nicht unterstützen. Entsprechend ist bevorzugt, eine relativ hohe Menge einer Sauerspeicherkomponente (OSC) in die Washcoat-Zusammensetzung einzuarbeiten. Die am meisten bekannte OSC ist Ceroxid, oftmals verwendet in Form von Ceroxid/Zirconiumoxid-Mischoxiden. Zum Beispiel sind passende OSC-Komponentenbeladungen zur Verwendung in der vorliegenden Erfindung 20 bis 50 Gew.-%. Dies ist zu vergleichen mit einer OSC-Komponentenbeladung von 0-15 Gew.-% in herkömmlichen Katalysatoren, die auf ein CSF aufgetragen sind,. Es ist selbstverständlich, dass diese Beladung sich auf die Beladung der OSC-Komponente bezieht, und dass, wenn das Ceroxid/Zirconiumoxid-Verhältnis 50:50 ist, die Menge des Ceroxids entsprechend halbiert wird.
  • Wünschenswert ist, dass der in der vorliegenden Erfindung verwendete Motor vom „Common-Rail-Injektor“-Typ ist, anstatt von einem „Pumpe-Düse“-Typ (PD-Typ). Unsere anfänglichen Tests zeigen, dass „Pumpe-Düse“-Motoren während einer NSC-Regeneration tatsächlich sehr hohe Methanniveaus erzeugen können (bis zu 90 % Methan im Gesamt-HC). Dennoch wird davon ausgegangen, dass die vorliegende Erfindung auch Möglichkeiten zur Verbesserung von Kohlenwasserstoffemissionen bei „PumpeDüse“-Motoren bietet.
  • Damit die Erfindung besser verstanden werden kann, wird das folgende Beispiel lediglich zur Veranschaulichung unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen angegeben, die zeigen:
    • 1 ein Balkendiagramm, das das Gesamt-HC-Entgleiten in ppm in einem die Oxidationskatalysatorproben verlassenden Gas bei 300 °C Einlassgastemperatur, gefolgt von einer 8-sekündigen und 12-sekündigen Exposition gegenüber einem synthetischen Abgasregenerationsvorgang, und
    • 2 ein Balkendiagramm, das die Ergebnisse für die gleichen Oxidationskatalysatorproben bei 350 °C Einlassgastemperatur zeigt.
  • Um CSF nachzubilden, wiesen 1 Zoll × 3 Zoll (2,5 cm × 7,5 cm) große keramische Durchflusssubstrate (keine Filtersubstrate) 1,0 gin-3 einer Auswahl von Katalysatorzusammensetzungen auf, die unter durch Verwendung herkömmlicher Technologien aufgetragen wurden. Die Proben wurden fließenden Gasen in einer synthetischen katalytischen Aktivitätstest (SCAT)-Vorrichtung ausgesetzt, um magere Bedingungen, gefolgt von einer kurzen (8 s oder 12 s) fettenExkursion, um eine Regeneration darzustellen, modellmäßig nachzubilden.
  • Die Katalysatorzusammensetzungen wurden alle bei 60 gft-3 auf unterschiedlichen Washcoats abgeschieden, die bei 1 g·Zoll-3 (1 g· 16,3871 cm-3) abgeschieden wurden:
    • Probe A: 2:1 Pt:Pd auf einem Aluminiumoxid-Washcoat (nicht gemäß der Erfindung);
    • Probe B: 1:2 Pt:Pd auf einem Aluminiumoxid-Washcoat;
    • Probe C: 1:10 Pt:Pd auf einem Aluminiumoxid-Washcoat;
    • Probe D: 1:2 Pt:Pd auf einem 50:50 Aluminiumoxid:Ceroxid/Zirconiumoxid-Mischoxid-Washcoal; und
    • Probe E: 1:10 Pt:Pd auf einem 50:50 Aluminiumoxid:Ceroxid/Zirconiumoxid-Mischoxid-Washcoat. Die Gaszusammensetzung magerer Bedingungen war: 8 % CO2, 12 % O2 und 5 % H2O.
  • Die Gaszusammensetzung fetter Bedingungen war: 8 % CO2, 0,5 % O2, 5 % H2O, 100 ppm NO, 500 ppm CO, 1000 ppm C1-Methan und eine gleiche Menge von Propen bei Messung als C1-Kohlenstoffspezies.
  • Die SCAT-Vorrichtung wurde bei einer Einlassgastemperatur von 300 °C (äquivalent zu einem Leichtlastdieselpassagierfahrzeug, ausgerüstet mit einem CSF in einer Unterbodenposition bei einer schnellen Autobahnfahrgeschwindigkeit) und 350 °C unter mageren Bedingungen vor entweder 8-sekündigen oder 12-sekündigen fetten Exkursionen (dargestellt als schwarze bzw. graue Balken in den Figuren) stabilisiert. Das Gesamt-HC-Entgleiten wurde in ppm in dem die Proben verlassenden Gas gemessen und die Ergebnisse sind in 1 (bei 300 °C) und 2 (bei 350 °C) dargestellt.
  • Die Prüfung der Ergebnisse, insbesondere ein Vergleichen des Beispiels E mit Beispiel C in 1 zeigt, dass die Anwesenheit von Ceroxid in Probe E signifikant weniger HC während der fetten Regeneration, auffallenderweise während der längeren fetten Säuberung, entgleiten lässt.
  • 1 demonstriert auch, dass die Anwesenheit von Ceroxid eine wichtige Rolle in den längeren fetten Exkursionen spielt und kein Unterschied bei dem HC-Entgleiten zwischen 8 s- und 12 s-Säuberungen ersichtlich ist.
  • Bei 350 °C kann der 2 leicht entnommen werden, dass die Proben, die mehr Pd als Pt und OSC enthalten, das meiste HC umwandeln.

Claims (9)

  1. Abgasnachbehandlungssystem für ein Dieselmotorfahrzeug, wobei das System einen NOx-Speicherkatalysator, gefolgt in stromabseitiger Richtung von einem katalysierten Rußfilter umfasst, wobei das katalysierte Rußfilter ein Einlassende, das eine stromaufseitige Zone definiert, und ein Auslassende, das eine stromabseitige Zone definiert, umfasst, wobei ein Oxidationskatalysator, der ein palladiumreiches Gewichtsverhältnis von Platin und Palladium umfasst, in der stromabseitigen Zone angeordnet ist und wobei ein Oxidationskatalysator auf Platinbasis oder ein Oxidationskatalysator auf Platinbasis, der Palladium in einem platinreichen Pt:Pd-Gewichtsverhältnis umfasst, in der stromaufseitigen Zone angeordnet ist.
  2. Abgasnachbehandlungssystem gemäß Anspruch 1, wobei das Pt:Pd-Gewichtsverhältnis kleiner als 1:2 ist.
  3. Abgasnachbehandlungssystem gemäß Anspruch 1 oder 2, wobei das Pt:Pd-Gewichtsverhältnis kleiner als 1:10 ist.
  4. Abgasnachbehandlungssystem gemäß Anspruch 1, 2 oder 3, wobei der Oxidationskatalysator eine Sauerstoffspeicherkomponente in einer Menge von 20 bis 50 Gew.-% umfasst.
  5. Abgasnachbehandlungssystem gemäß einem vorhergehenden Anspruch, wobei der Oxidationskatalysator Ceroxid oder ein Ceroxid-Zirkoniumoxid-Mischoxid umfasst.
  6. Abgasnachbehandlungssystem gemäß einem vorhergehenden Anspruch, wobei das katalysierte Rußfilter ein Wandstromfilter umfasst, das Einlasskanäle und Auslasskanäle umfasst.
  7. Verwendung eines Abgasnachbehandlungssystems nach einem der Ansprüche 1 bis 6 in einem Fahrzeug, das einen Dieselmotor umfasst.
  8. Verfahren zur Nachbehandlung der Abgase aus einem Fahrzeugdieselmotor, wobei die Abgase während eines Regenerationsvorgangs des NOx-Speicherkatalysators durch ein Abgasnachbehandlungssystem gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6 geführt werden.
  9. Verfahren gemäß Anspruch 8, wobei der Oxidationskatalysator 20 bis 90 Vol.-% des Methans oxidiert, das in den in das katalysierte Rußfilter während des Regenerationsvorgangs des NOx-Speicherkatalysators eintretenden Abgasen vorhanden ist.
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