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DE102011087561B4 - Verfahren zur Herstellung einer elektronischen Vorrichtung und dielektrische Zusammensetzungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer elektronischen Vorrichtung und dielektrische Zusammensetzungen Download PDF

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Abstract

Verfahren zur Herstellung einer elektronischen Vorrichtung, umfassend:Abscheiden einer dielektrischen Zusammensetzung auf ein Substrat, wobei die dielektrische Zusammensetzung ein dielektrisches Material, ein Vernetzungsmittel und einen thermischen Säuregenerator umfasst; undErwärmen der dielektrischen Zusammensetzung, um die dielektrische Zusammensetzung zu härten, um eine dielektrische Schicht auf dem Substrat zu bilden,wobei das dielektrische Material ein dielektrisches Material mit niedrigem k-Wert und ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert umfasst,wobei das dielektrische Material mit niedrigem k-Wert ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Silsesquioxan, einem polyedrischen oligomeren Silsesquioxan, Polysilsesquioxan, einem Polyacrylat, umfassend eine Silangruppe, einem Polyvinyl, umfassend eine Silangruppe, einem Polyimid, umfassend eine Silangruppe, einem Polyester, umfassend eine Silangruppe, einem Polyether, umfassend eine Silangruppe, einem Polyketon, umfassend eine Silangruppe, und einem Polysulfon, umfassend eine Silangruppe, undwobei der thermische Säuregenerator eine mit Amin blockierte oder neutralisierte Hydrocarbylsulfonsäure ist, wobei der thermische Säuregenerator in der dielektrischen Zusammensetzung in einer Menge von 0,001 bis 3 Gew.-% in Bezug auf das Gewicht des dielektrischen Materials vorhanden ist.

Description

  • Die vorliegende Offenbarung betrifft dielektrische Zusammensetzungen sowie ein Verfahren zur Herstellung einer elektronischen Vorrichtung, welches eine dielektrische Schicht umfasst. Die dielektrische Schicht wird aus einer dielektrischen Zusammensetzung gebildet, wie hier beschrieben, die einen thermischen Säuregenerator umfasst. Dies ermöglicht, dass die dielektrische Zusammensetzung bei einer niedrigeren Temperatur und über einen kürzeren Zeitraum gehärtet werden kann, wodurch die Verwendung von Roll-to-Roll-Herstellung und anderen Verfahren ermöglicht wird.
  • TFTs setzen sich im Allgemeinen zusammen aus, auf einem Substrat, einer elektrisch leitenden Gate-Elektrode, Source- und Drain-Elektroden, einer elektrisch isolierenden Gate-Dielektrikum-Schicht, welche die Gate-Elektrode von den Source- und Drain-Elektroden trennt, und einer Halbleiterschicht, welche sich in Kontakt mit der Gate-Dielektrikum-Schicht befindet und die Source- und Drain-Elektroden überbrückt. Ihre Leistung kann durch die Feldeffektbeweglichkeit und das Strom On/Off-Verhältnis des gesamten Transistors bestimmt werden. Hohe Beweglichkeit und ein hohes On/Off-Verhältnis sind erwünscht.
  • Organische Dünnschichttransistoren (OTFTs) können in Anwendungen eingesetzt werden, wie Radio Frequency Identification (RFID) Tags und Backplane-Schaltkreise für Displays, wie Beschilderungs-, Lese- und Flüssigkristalldisplays, bei denen hohe Schaltgeschwindigkeiten und/oder hohe Dichten nicht notwendig sind. Sie besitzen auch attraktive mechanische Eigenschaften, da sie physikalisch kompakt, leicht und flexibel sind.
  • Organische Dünnschichttransistoren können unter Verwendung von kostengünstigen auf Lösung basierenden Strukturierungs- und Abscheidungsverfahren, wie Aufschleudern, Gießen, Tauchen, Schablonen/Siebdruck, Flexodruck, Tiefdruck, Offsetdruck, Tintenstrahldruck, Mikrokontaktdruck und dergleichen, oder einer Kombination dieser Verfahren hergestellt werden. Solche Verfahren sind im Allgemeinen einfacher und kosteneffektiver im Vergleich zu den komplexen fotolithografischen Verfahren, die bei der Herstellung von auf Silicium basierenden Dünnschichttransistorschaltkreisen für elektronische Vorrichtungen eingesetzt werden. Um die Verwendung dieser auf Lösung basierender Verfahren bei der Herstellung von Dünnschichttransistorschaltkreisen zu ermöglichen, sind daher aus der Lösung verarbeitbare Materialien notwendig.
  • In diesem Zusammenhang können die Gate-Dielektrikum-Schichten durch diese auf Lösung basierenden Verfahren geformt werden. Die so geformte Gate-Dielektrikum-Schicht sollte jedoch keine kleinen Löcher aufweisen und eine niedrige Oberflächenrauhigkeit (oder hohe Oberflächenglätte), niedrigen Leckstrom, hohe dielektrische Konstante, eine hohe Durchschlagspannung besitzen, gut an der Gate-Elektrode haften und andere Funktionalität bereitstellen. Sie sollte auch mit den Halbleitermaterialien kompatibel sein, da die Zwischenfläche zwischen der dielektrischen Schicht und der organischen Halbleiterschicht die Leistung des TFTs kritisch beeinflusst.
  • Roll-to-Roll-Herstellung betrifft das Verfahren, welches noch in Entwicklung ist, zur Erzeugung elektronischer Vorrichtungen auf einer Rolle aus flexiblem Kunststoff oder Metallfolie, ähnlich dem Tiefdruck-, Offsetdruck- und Flexodruckverfahren, welche bei Papier eingesetzt werden. Es wird in Erwägung gezogen, dass große Schaltkreise, die bei Dünnschichttransistoren und anderen Vorrichtungen hergestellt werden, einfach auf diesen großen Substraten strukturiert werden können, welche bis zu einigen Metern breit und 50 km lang sein können. Diese Art der Herstellung würde billige Vorrichtungen im großen Maßstab ermöglichen, insbesondere im Vergleich mit herkömmlichen Halbleiterherstellungsverfahren, die fotolithografische Verfahren auf Siliciumwafern mit Inch-Größe verwenden.
  • Niedrige Temperaturen und erhöhte Geschwindigkeit der Verarbeitung sind kritisch für die Roll-to-Roll-Herstellung. Es wäre wünschenswert, eine dielektrische Schicht und/oder eine dielektrische Zusammensetzung bereitzustellen, welche bei niedrigeren Temperaturen undloder in kürzeren Zeiträumen verarbeitet werden könnte, um die Herstellung einer elektronischen Vorrichtung unter Verwendung von Roll-to-Roll-Herstellung und anderen Verfahren zu ermöglichen.
  • Es wäre auch wünschenswert, eine dielektrische Zusammensetzung mit guter Lagerdauer bei Raumtemperatur zu haben, welche bei einer erhöhten Temperatur schnell härtet oder vernetzt.
  • DE 103 40 609 A1 betrifft eine Polymerzusammensetzung zur Herstellung einer dielektrischen Schicht einer elektronischen Vorrichtung, umfassend ein vernetzbares Basispolymer, mindestens ein elktrophiles Vernetzungsmittel, und einen thermischen Säuregenerator. Das Basispolymer ist ein phenolisches Copolymer, im Besonderen Poly-4-vinylphenol, Poly-4-vinylphenolco-methacrylsäure-2-hydroxyethylester oder Poly-4-vinylphenol-co-methacrylsäuremethylester.
  • DE 600 32 696 T2 betrifft eine dielektrische Zusammensetzung, umfassend 20 bis 80 Gew.-% eines vernetzbaren Materials mit einer dielektrischen Konstante von weniger als 4, ausgewählt aus Polybutadien, funktionalisiertem Polybutadien und Mischungen davon, von 10 bis 80 Gew.- % mindestens eines Vernetzungsmittels, von 0,1 bis 25 Gew.-% mindestens eines Katalysators, und von 5 bis 60 Gew.-% eines reaktiven Lösungsmittels sowie optionalen Additiven.
  • DE 103 29 262 B3 betrifft eine Zusammensetzung zur Herstellung einer dielektrischen Schicht, umfassend ein phenolisches Polymer und/oder Copolymer und mindestens ein Vernetzungsmittel. Die US 2008 / 0 237 581 A1 , DE 103 30 022 A1 und JP 2007 - 258 663 A offenbaren auch Verfahren zur Herstellung von elektronischen Vorrichtungen.
    Offenbart in Ausführungsformen sind elektronische Vorrichtungen und Verfahren zur Herstellung dieser elektronischen Vorrichtungen. Im Allgemeinen wird die dielektrische Schicht aus einer dielektrischen Zusammensetzung, wie hier beschrieben, gebildet, welche einen thermischen Säuregenerator enthält. Diese Zusammensetzung ermöglicht das Härten der dielektrischen Zusammensetzung bei relativ niedrigen Temperaturen und in relativ kurzen Zeiträumen. Die elektronische Vorrichtung umfasst eine dielektrische Schicht, und die dielektrische Schicht umfasst ein vernetzendes dielektrisches Material und einen thermischen Säuregenerator. In Ausführungsformen sind die elektronischen Vorrichtungen Dünnschichttransistoren, insbesondere Dünnschichttransistoren auf einem flexiblen Substrat, wie billigem Polyethylenterephthalat (PET).
  • Des Weiteren ist in verschiedenen Ausführungsformen ein Verfahren zur Herstellung einer elektronischen Vorrichtung offenbart, umfassend: Abscheiden einer dielektrischen Zusammensetzung auf einem Substrat, wobei die dielektrische Zusammensetzung ein dielektrisches Material, ein Vernetzungsmittel und einen thermischen Säuregenerator umfasst; und Erwärmen der dielektrischen Zusammensetzung, um die dielektrische Zusammensetzung zu härten, Formen einer dielektrischen Schicht auf dem Substrat, wobei das dielektrische Material ein dielektrisches Material mit niedrigem k-Wert und ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert umfasst, und wobei das dielektrische Material mit niedrigem k-Wert ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Silsesquioxan. einem polyedrischen oligomeren Silsesquioxan, Polysilsesquioxan, einem Polyacrylat, umfassend eine Silangruppe, einem Polyvinyl, umfassend eine Silangruppe, einem Polyimid, umfassend eine Silangruppe, einem Polyester, umfassend eine Silangruppe, einem Polyether, umfassend eine Silangruppe, einem Polyketon, umfassend eine Silangruppe, und einem Polysulfon, umfassend eine Silangruppe. Eine Halbleiterschicht kann auch auf dem Substrat gebildet werden, abhängig von verschiedenen Anwendungen.
  • Der thermische Säuregenerator ist eine mit einem Amin blockierte oder neutralisierte Hydrocarbylsulfonsäure. Der thermische Säuregenerator ist in einer Menge von 0,001 bis ungefähr 3 Gew.-% des dielektrischen Materials vorhanden. Das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert kann eine dielektrische Konstante von weniger als 4,0 aufweisen. Das dielektrische Material mit höherem k-Wert kann eine dielektrische Konstante von 4,0 oder mehr aufweisen.
  • Die dielektrische Zusammensetzung kann bei einer Temperatur von ungefähr 80 °C bis 140 °C erwärmt werden. Die dielektrische Zusammensetzung kann über einen Zeitraum von ungefähr 0,5 Minuten bis ungefähr 10 Minuten erwärmt werden.
  • In bestimmten Ausführungsformen wird die dielektrische Zusammensetzung bei einer Temperatur von ungefähr 80 °C bis ungefähr 120 °C über einen Zeitraum von ungefähr 0,5 Minuten bis ungefähr 5 Minuten erwärmt.
  • Des Weiteren ist eine dielektrische Zusammensetzung offenbart, die ein dielektrisches Material, ein Vernetzungsmittel, einen thermischen Säuregenerator und ein optionales Lösungsmittel umfasst, wobei das dielektrische Material ein dielektrisches Material mit niedrigem k-Wert und ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert umfasst, und wobei das dielektrische Material mit niedrigem k-Wert ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Silsesquioxan, einem polyedrischen oligomeren Silsesquioxan, Polysilsesquioxan, einem Polyacrylat, umfassend eine Silangruppe, einem Polyvinyl, umfassend eine Silangruppe, einem Polyimid, umfassend eine Silangruppe, einem Polyester, umfassend eine Silangruppe, einem Polyether, umfassend eine Silangruppe, einem Polyketon, umfassend eine Silangruppe, und einem Polysulfon, umfassend eine Silangruppe.
  • Das dielektrische Material kann ein säureempfindliches dielektrisches Material umfassen. In einigen Ausführungsformen sind beide, das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert und das dielektrische Material mit höherem k-Wert, in dem Lösungsmittel mischbar.
  • Der thermische Säuregenerator ist in einer Menge von ungefähr 0,001 bis ungefähr 3 Gew.-% der dielektrischen Zusammensetzung vorhanden.
  • Die dielektrische Zusammensetzung kann ein säureempfindliches dielektrisches Material, einen thermischen Säuregenerator und ein optionales Lösungsmittel umfassen. In Ausführungsformen umfasst das säureempfindliche dielektrische Material eine Organosilangruppe.
  • Elektronische Vorrichtungen umfassend eine dielektrische Schicht, bei welcher die dielektrische Schicht aus einer Zusammensetzung erzeugt wird, umfassend die dielektrische Zusammensetzung, sind auch offenbart.
    • 1 zeigt eine Bottom-Gate Bottom-Kontakt-TFT-Anordnung gemäß der vorliegenden Offenbarung. Der TFT 10 umfasst ein Substrat 16 in Kontakt mit der Gate-Elektrode 18 und eine Gate-Dielektrikum-Schicht 14. Die Gate-Elektrode 8 ist hier auf dem Substrat 16 dargestellt, die Gate-Elektrode könnte jedoch auch in einer Vertiefung innerhalb des Substrats angeordnet sein. Es ist wichtig, dass die Gate-Dielektrikum-Schicht 14 die Gate-Elektrode 18 von der Source-Elektrode 20, der Drain-Elektrode 22 und der Halbleiterschicht 12 trennt. Die Halbleiterschicht 12 verläuft über und zwischen den Source- und Drain-Elektroden 20 und 22. Der Halbleiter weist eine Kanallänge zwischen den Source- und Drain-Elektroden 20 und 22 auf.
    • 2 zeigt eine anderen Bottom-Gate Bottom-Kontakt-TFT-Anordnung gemäß der vorliegenden Offenbarung. Der TFT 30 umfasst ein Substrat 36 in Kontakt mit der Gate-Elektrode 38 und einer Gate-Dielektrikum-Schicht 34. Die Halbleiterschicht 32 ist auf der Gate-Dielektrikum-Schicht 34 angeordnet und trennt diese von den Source- und Drain-Elektroden 40 und 42.
    • 3 zeigt eine Bottom-Gate Bottom-Kontakt-TFT-Anordnung gemäß der vorliegenden Offenbarung. Der TFT 50 umfasst ein Substrat 56, welches auch als Gate-Elektrode dient und sich in Kontakt mit einer Gate-Dielektrikum-Schicht 54 befindet. Die Source-Elektrode 60, Drain-Elektrode 62 und Halbleiterschicht 52 sind auf der Gate-Dielektrikum-Schicht angeordnet.
    • 4 zeigt eine Top-Gate Top-Kontakt-TFT-Anordnung gemäß der vorliegenden Offenbarung. Der TFT 70 umfasst ein Substrat 76 in Kontakt mit der Source-Elektrode 80, der Drain-Elektrode 82 und der Halbleiterschicht 72. Die Halbleiterschicht 72 verläuft über und zwischen den Source- und Drain-Elektroden 80 und 82. Die Gate-Dielektrikum-Schicht 74 befindet sich auf der Halbleiterschicht 72. Die Gate-Elektrode 78 befindet sich auf der Gate-Dielektrikum-Schicht 74 und berührt die Halbleiterschicht 72 nicht.
  • Gesichtspunkte der vorliegenden Offenbarung betreffen eine elektronische Vorrichtung (z.B. einen Dünnschichttransistor) umfassend eine dielektrische Schicht, wobei die dielektrische Schicht einen thermischen Säuregenerator umfasst. In einigen Ausführungsformen ist die dielektrische Schicht eine einzelne homogene Schicht oder besteht in anderen Worten nicht aus mehreren phasengetrennten Materialien. Weitere Gesichtspunkte der vorliegenden Offenbarung betreffen eine elektronische Vorrichtung umfassend eine phasengetrennte dielektrische Struktur, wobei die dielektrische Struktur einen thermischen Säuregenerator umfasst. In dem Zusammenhang mit einem Dünnschichttransistor kann die homogene dielektrische Schicht oder die phasengetrennte dielektrische Struktur auch als ein „Gate-Dielektrium“ bezeichnet werden. Die dielektrische Struktur (sowohl phasengetrennt als auch homogene Schicht) kann in jeder geeigneten elektronischen Vorrichtung verwendet werden. Neben einem Dünnschichttransistor umfassen andere Arten geeigneter elektronischer Vorrichtungen z.B. einen eingebetteten Kondensator und eine elektrolumineszente Lampe.
  • Bei der Herstellung der vorliegenden dielektrischen Struktur wird eine dielektrische Zusammensetzung hergestellt, umfassend ein dielektrisches Material, ein Vernetzungsmittel, einen thermischen Säuregenerator und optional ein Lösungsmittel oder eine Flüssigkeit. Die dielektrische Zusammensetzung kann eine Haltbarkeit von mehr als ungefähr 1 Monat bei Raumtemperatur aufweisen, umfassend eine Haltbarkeit von mehr als 3 Monaten oder mehr als 6 Monaten.
  • In einigen Ausführungsformen umfasst die dielektrische Zusammensetzung ein säureempfindliches dielektrisches Material, einen thermischen Säuregenerator und ein optionales Lösungsmittel. Das säureempfindliche dielektrische Material kann eine Organosilangruppe umfassen. Elektronische Vorrichtungen umfassend eine dielektrische Schicht, wobei die dielektrische Schicht aus der dielektrischen Zusammensetzung gebildet wird, sind auch offenbart.
  • In Ausführungsformen kann jedes geeignete isolierende Material als das dielektrische Material verwendet werden. In anderen Ausführungsformen ist das dielektrische Material ein thermisch vernetzbares dielektrisches Material. Der Ausdruck „thermisch vernetzbar“ betrifft die Tatsache, dass das dielektrische Material funktionelle Gruppen enthält, welche mit einem zusätzlichen Vernetzungsmittel oder mit anderen funktionalen Gruppen in dem dielektrischen Material selbst reagieren können, um ein vernetztes Netzwerk durch Erwärmen zu bilden. Das dielektrische Material enthält zwei oder mehr unterschiedliche Materialien mit unterschiedlichen dielektrischen Konstanten. Das dielektrische Material umfasst ein dielektrisches Material mit niedrigem k-Wert und ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert.
  • Die Ausdrücke „Dielektrikum mit niedrigem k-Wert“ und „Dielektrikum mit höherem k-Wert“ werden verwendet, um zwei Materialarten (basierend auf der dielektrischen Konstante) in der dielektrischen Zusammensetzung und in der phasengetrennten dielektrischen Struktur zu unterscheiden.
  • In Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert elektrisch isolierend und ist kompatibel oder weist eine gute Kompatibilität mit einer Halbleiterschicht in der Vorrichtung auf. Die Ausdrücke „kompatibel“ und „Kompatibilität“ sagen aus, wie gut die Halbleiterschicht elektrisch arbeitet, wenn sie neben einer Oberfläche, die viel des dielektrischen Materials mit niedrigem k-Wert enthält, angeordnet ist, oder eine entsprechende Oberfläche berührt.
  • In Ausführungsformen weist das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert eine hydrophobe Oberfläche auf und kann daher befriedigende bis ausgezeichnete Kompatibilität mit halbleitenden Polythiophenpolymeren zeigen. In Ausführungsformen weist das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert eine dielektrische Konstante (Permittivität) von z.B. weniger als 4,0 oder weniger als ungefähr 3,5, oder insbesondere weniger als ungefähr 3,0 auf. Das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert kann nicht polare oder schwach polare Gruppen aufweisen, die eine Methylgruppe, Phenylengruppe, Ethylengruppe, Si--C, Si--O--Si und dergleichen. Das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert ist ausgewählt aus einem Silsesquioxan oder einem polyedrischen oligomeren Silsesquioxan (POSS). In bestimmten Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit niedrigem k-Wert ein Polymer. Repräsentative dielektrische Polymere mit niedrigerem k-Wert umfassen, sind jedoch nicht beschränkt auf Homopolymere, wie Polystyrol, Poly(4-methylstyrol), Poly(chlorostyrol), Poly(a-methylstyrol), Polysiloxan, wie Poly(dimethylsiloxan) und Poly(diphenylsiloxan), Polysilsesquioxan, wie Poly(ethylsilsesquioxan), Poly(methylsilsesquioxan) und Poly(phenylsilsesquioxan), Polyphenylen, Poly(1,3-butadien), Poly(α-vinylnaphtalen), Polypropylen, Polyisopren, Polyisobutylen, Polyethylen, Poly(4-methyl-1-penten), Poly(p-xylol), Poly(cyclohexylmethacrylat), Poly(propylmethacrylPOSS-comethylmethacrylat), Poly(propylmethacrylPOSS-co-styrol), Poly(styrylPOSS-co-styrol), Poly(vinylcinnamat) und dergleichen. In spezifischen Ausführungsformen ist das dielektrische Polymer mit niedrigerem k-Wert Polysilsesquioxan, insbesondere Poly(methylsilsesquioxan). Die dielektrische Konstante wird bei Raumtemperatur und bei einer Frequenz von 1 kHz gemessen. In anderen Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert eine molekulare Verbindung, wie eine molekulare Glasverbindung.
  • In Ausführungsformen weist die Oberfläche des dielektrischen Polymers mit niedrigem k-Wert, wenn als Film gegossen, eine niedrige Oberflächenenergie auf. Um die Oberflächenenergie zu charakterisieren, kann ein fortschreitender Wasserbenetzungstwinkel verwendet werden. Ein großer Benetzungswinkel gibt eine niedrige Oberflächenenergie an. In Ausführungsformen beträgt der Benetzungswinkel 80° oder mehr, oder mehr als ungefähr 90°, insbesondere mehr als ungefähr 95°.
  • In Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit höherem k-Wert elektrisch isolierend und enthält polare Gruppen, wie eine Hydroxylgruppe, Aminogruppe, Cyanogruppe, Nitrogruppe, C=O-Gruppe und dergleichen. In Ausführungsformen weist das dielektrische Material mit höherem k-Wert eine dielektrische Konstante von 4,0 oder mehr, 5,0 oder mehr oder insbesondere 6,0 oder mehr auf. In bestimmten Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit hohem k-Wert ein Polymer. Allgemeine Arten dielektrischer Polymere mit höherem k-Wert können Polyimid, Polyester, Polyether, Polyacrylat, Polyvinyl, Polyketon und Polysulfon umfassen. Spezifische repräsentative dielektrische Polymere mit höherem k-Wert umfassen, sind jedoch nicht beschränkt auf, Homopolymere, wie Poly(4-vinylphenol) (PVP), Poly(vinylalkohol), und Poly(2-hydroxyethylmethacrylat) (PHEMA), cyanoethyliertes Poly(vinylalkohol) (PVA), cyanoethylierte Cellulose, Poly(vinylidenfluorid) (PVDF), Poly(vinylpyridin), Copolymere dieser und dergleichen. In anderen Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit höherem k-Wert PVP, PVA oder PHEMA. In anderen Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit höherem k-Wert eine molekulare Verbindung, wie eine molekulare Glasverbindung.
  • In Ausführungsformen weist das dielektrische Polymer mit höherem k-Wert, wenn es als Film gegossen wird, eine hohe Oberflächenenergie auf. In Bezug auf den fortschreitenden Wasserbenetzungswinkel ist der Winkel z.B. so gering wie 80°, oder geringer als ungefähr 60° oder geringer als ungefähr 50°.
  • In Ausführungsformen beträgt der Unterschied der Größenordnung der dielektrischen Konstante des dielektrischen Materials mit höherem k-Wert gegenüber dem dielektrischen Material mit niedrigerem k-Wert wenigstens ungefähr 0,5 oder wenigstens ungefähr 1,0 oder wenigstens ungefähr 2,0, z.B. von ungefähr 0,5 bis ungefähr 200.
  • In Ausführungsformen weist die dielektrische Struktur eine insgesamte dielektrische Konstante von mehr als ungefähr 4,0, oder mehr als ungefähr 5,0, insbesondere mehr als ungefähr 6,0 auf. Die insgesamte dielektrische Konstante kann durch einen Metall/dielektrische Struktur/Metallkondensator charakterisiert werden. Insbesondere für Dünnschichttransistoranwendungen ist eine hohe insgesamte dielektrische Konstante in Ausführungsformen wünschenswert, so dass die Vorrichtung mit einer relativ niedrigen Spannung betrieben werden kann.
  • Das dielektrische Material kann säureempfindlich sein. Wie hier verwendet bedeutet der Ausdruck „säureempfindlich“ ein dielektrisches Material, welches nicht stabil ist, wenn es bei Raumtemperatur mit einer Säure in Kontakt kommt. Zum Beispiel kann die Säure das dielektrische Material katalysieren, um mit H2O, O2 oder sich selbst zu reagieren, um die Eigenschaften des dielektrischen Material, wie Molekulargewicht, Löslichkeit etc. zu ändern. Das säureempfindliche dielektrische Material kann ein niedermolekulares Organosilan, ein oligomeres Silan, ein Polysiloxan, ein Silsesquioxan, ein polyedrisches oligomeres Silsesquioxan, ein Poly(silsesquioxan) oder Kombinationen dieser sein. Ein niedermolekulares Organosilan weist die Formel Si(R)4 auf, wobei R unabhängig gewählt wird aus Alkyl oder Alkoxy. Ein oligomeres Silan weist die Formel R'-[-Si(R)2-]m-R" auf, wobei jedes R, R' und R" unabhängig gewählt wird aus Wasserstoff, Alkyl oder Alkoxy und m 1 bis 4 beträgt.
  • In anderen Ausführungsformen ist das säureempfindliche dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert ein Polymer umfassend ein Silangruppe. Beispielhafte Polymere umfassen ein Polyacrylat, ein Polyvinyl, ein Polyimid, ein Polyester, ein Polyether, ein Polyketon oder ein Polysulfon umfassend eine Silangruppe.
  • Unter Verwendung thermischer Säuregeneratoren weist die dielektrische Zusammensetzung umfassend das säureempfindliche dielektrische Material eine lange Haltbarkeit bei Raumtemperatur auf, während es in der Lage bleibt, sich schnell bei erhöhter Temperatur zu vernetzten, aufgrund der Freigabe von Säure aus dem thermischen Säuregenerator.
  • Ein Vernetzungsmittel ist in der dielektrischen Zusammensetzung vorhanden. Wenn die dielektrische Zusammensetzung zwei oder mehr Materialien umfasst, wie ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert und ein dielektrisches Material mit niedrigerem k-Wert, welche in zwei oder mehr Phasen während des Härtens getrennt werden können, bewirkt das Vernetzungsmittel, dass eine Vernetzung zwischen dem dielektrische Material mit höherem k-Wert und dem dielektrischen Material mit niedrigerem k-Wert durch die Phasen auftritt. Andere Materialien können in die dielektrische Zusammensetzung zugegeben werden. Repräsentative Vernetzungsmittel umfassen Poly(melamin-co-formaldehyd)-Harz, oxazolinfunktionelle Vernetzungsmittel, blockierte Polyisocyanate, bestimmte Diaminverbindungen, Dithiolverbindungen, Diisocyanate und dergleichen.
  • Ein thermischer Säuregenerator ist auch in der dielektrischen Zusammensetzung vorhanden. Der thermische Säuregenerator erzeugt eine Säure, wenn er erwärmt wird, welche das Vernetzen des dielektrischen Materials katalysiert, um eine vernetzte dielektrische Schicht zu formen, die gute mechanische und elektrische Eigenschaften aufweist. Der thermische Säuregenerator sollte im Allgemeinen eine gute Haltbarkeit in der dielektrischen Zusammensetzung aufweisen.
  • In bestimmten Ausführungsformen ist der thermische Säuregenerator eine Hydrocarbylsulfonsäure. Der Ausdruck „Hydrocarbyl“ betrifft ein Radikal enthaltend Wasserstoff und Kohlenstoff, und welches substituiert sein kann. Beispielhafte Hydrocarbylsulfonsäuren umfassen Dodecylbenzolsulfonsäure, p-Toluolsulfonsäure und Alkylnaphthalendisulfonsäure. Der thermische Säuregenerator ist eine mit Amin blockierte oder neutralisierte Hydrocarbylsulfonsäure. Kommerziell erhältliche thermische Säuregeneratoren umfassen NACURE® 5225, NACURE® 2501, NACURE® 2107 und NACURE® 3483, welche alle von King Industries erhältlich sind.
  • Der thermische Säuregenerator ist in der dielektrischen Schicht oder in der dielektrischen Zusammensetzung in einer Menge von ungefähr 0,001 bis ungefähr 3 Gew.-% in Bezug auf das Gewicht des dielektrischen Materials vorhanden, umfassend von ungefähr 0,1 bis ungefähr 2 Gew.-%.
  • Ein, zwei oder mehrere geeignete Fluids können als Flüssigkeit (welche die flüssige Abscheidung vereinfacht) oder Lösungsmittel verwendet werden, welches in der dielektrischen Zusammensetzung verwendet wird. In Ausführungsformen ist die Flüssigkeit/das Lösungsmittel in der Lage, das dielektrische Polymer mit niedrigerem k-Wert und das dielektrische Polymer mit höherem k-Wert aufzulösen. Die Flüssigkeit/das Lösungsmittel kann von 0 bis ungefähr 98 Gew.-% der dielektrischen Zusammensetzung betragen, einschließlich von ungefähr 50 Gew.-% bis ungefähr 90 Gew.-%.
  • Anorganische Nanopartikel können optional auch enthalten sein, um die gesamte dielektrische Konstante der dielektrischen Schicht anzuheben. Diese Nanopartikel reagieren nicht mit den dielektrischen Polymeren und sind im Allgemeinen durch die dielektrische Schicht dispergiert. Die Nanopartikel weisen eine Partikelgröße von ungefähr 3 nm bis ungefähr 500 nm auf, oder von ungefähr 3 nm bis ungefähr 100 nm. Jede geeigneten anorganischen Nanopartikel können verwendet werden. Beispielhafte Nanopartikel umfassen Metallnanopartikel wie Au, Ag, Cu, Cr, Ni, Pt und Pd; Metalloxidnanopartikel, wie Al2O3, TiO2, ZrO2, La3O3, Y2O3, Ta2O5, ZrSiO4, SrO, SiO, SiO2, MgO, CaO, HfSiO4, BaTiOs und HfO2; und andere anorganische Nanopartikel, wie ZnS und Si3N4. Die Zugabe anorganischer Nanopartikel weist verschiedene Vorteile auf. Zunächst kann die dielektrische Konstante der gesamten Gate-Dielektrikum-Schicht erhöht werden. Als Zweites können die Partikel, wenn Metallnanopartikel zugegeben werden, als Elektronenfallen dienen, um den Gate-Leckstrom der Gate-Dielektrikum-Schicht zu verringern.
  • Die Konzentration jedes der obengenannten Bestandteile in der dielektrischen Zusammensetzung variiert von ungefähr 0,001 bis ungefähr 99 Gew.-% der Zusammensetzung. Die Konzentration des dielektrischen Materials mit niedrigem k-Wert beträgt z.B. ungefähr 0,1 bis ungefähr 30 Gew.-%, oder von ungefähr 1 bis ungefähr 20 Gew.-%. Die Konzentration des dielektrischen Materials mit höherem k-Wert beträgt z.B. von ungefähr 0,1 bis ungefähr 50 Gew.-%, oder von ungefähr 5 bis ungefähr 30 Gew.-%. Die Konzentration des Vernetzungsmittels hängt von der Konzentration der dielektrischen Polymere ab. Das Verhältnis des Vernetzungsmittels zu den dielektrischen Polymeren beträgt z.B. von ungefähr 1:99 bis ungefähr 50:50, oder von ungefähr 5:95 bis ungefähr 30:70 in Bezug auf das Gewicht. Das Verhältnis des Katalysators zu den dielektrischen Polymeren beträgt z.B. von ungefähr 1:9999 bis ungefähr 5:95, oder von 1:999 bis ungefähr 1:99 in Bezug auf das Gewicht. Die anorganischen Nanopartikel können z.B. von ungefähr 0,5 bis ungefähr 30 Gew.-% betragen, oder von ungefähr 1 bis ungefähr 10 Gew.-%.
  • In Ausführungsformen sind das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert und das dielektrische Material mit höherem k-Wert in der dielektrischen Zusammensetzung nicht phasengetrennt. Der Ausdruck „nicht phasengetrennt“ bedeutet, dass das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert und das dielektrische Material mit höherem k-Wert in der Flüssigkeit aufgelöst sind. Der Ausdruck „aufgelöst“ bedeutet vollständige Auflösung oder teilweise Auflösung des dielektrischen Materials mit niedrigerem k-Wert und des dielektrischen Materials mit höherem k-Wert in der Flüssigkeit. Das dielektrische Polymer mit niedrigerem k-Wert, das dielektrische Polymer mit höherem k-Wert und die Flüssigkeit können mischbar sein, um eine einzelne Phase über bestimmten Bereichen der Temperatur, des Drucks und der Zusammensetzung zu formen. Der Temperaturbereich beträgt z.B. von 0 bis 150 °C, insbesondere ungefähr Raumtemperatur. Der Druck beträgt im Allgemeinen ungefähr 1 Atmosphäre. Vor der flüssigen Abscheidung kann das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert und das dielektrische Material mit höherem k-Wert in der dielektrischen Zusammensetzung mit z.B. von ungefähr 0,1 bis ungefähr 98 Gew.-% vorhanden sein, oder von ungefähr 0,5 bis ungefähr 50 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des dielektrischen Polymers mit niedrigerem k-Wert, des dielektrischen Polymers mit höherem k-Wert und der Flüssigkeit. Das Verhältnis zwischen dem dielektrischen Material mit niedrigerem k-Wert zu dem dielektrischen Material mit höherem k-Wert kann z.B. ungefähr 1:99 bis 99:1, oder von ungefähr 5:95 bis ungefähr 95:5 betragen, insbesondere von ungefähr 10:90 bis ungefähr 40:60 (der zuerst genannte Wert in jedem Verhältnis ist das dielektrische Polymer mit niedrigerem k-Wert).
  • In Ausführungsformen, in denen das dielektrische Polymer mit niedrigerem k-Wert, das dielektrische Material mit höherem k-Wert und die Flüssigkeit mischbar sind, um vor der flüssigen Abscheidung eine einzelne Phase zu bilden (typischerweise eine klare Lösung), kann die einzelne Phase durch Lichtzerstreuungsverfahren bestätigt werden, oder durch menschliche Augen optisch ermittelt werden, ohne Hilfe von Werkzeugen.
  • Vor der Flüssigkeitsabscheidung kann die dielektrische Zusammensetzung in Ausführungsformen Aggregate des dielektrischen Materials mit niedrigerem k-Wert und/oder dielektrischen Polymers mit höherem k-Wert enthalten. Diese Aggregate können z.B. auf einer Skala weniger als die Wellenlänge von sichtbarem Licht, oder weniger als 100 nm, insbesondere weniger als 50 nm betragen.
  • Die dielektrische Zusammensetzung wird auf einem Substrat flüssig abgeschieden. Jedes geeignete Flüssigabscheidungsverfahren kann eingesetzt werden.
  • In Ausführungsformen kann die Flüssigabscheidung in einem einzelnen Schritt durchgeführt werden. Der Ausdruck „einzelner Schritt“ betrifft die gleichzeitige Flüssigabscheidung der ersten und zweiten dielektrischen Materialien aus einer dielektrischen Zusammensetzung.
  • Bei der Herstellung der dielektrischen Struktur umfasst das vorliegende Verfahren das Bewirken einer Phasentrennung des dielektrischen Materials mit niedrigerem k-Wert und des dielektrischen Materials mit höherem k-Wert um eine dielektrische Struktur zu bilden, welche beide Phasen umfasst. Der Ausdruck „Bewirken“ umfasst das spontane Auftreten der Phasentrennung während der Flüssigabscheidung, wenn die Flüssigkeit verdampft. Der Ausdruck „Bewirken“ umfasst auch die äußere Hilfe zur Vereinfachung der Phasentrennung während oder nach der Flüssigabscheidung. Die dielektrische Zusammensetzung wird erwärmt, um die dielektrische Zusammensetzung zu erhärten, was zu der Bildung einer dielektrischen Schicht führt.
  • Der Ausdruck „Phase“ in „erste Phase“ und „zweite Phase“ bedeutet ein Bereich oder Bereiche aus Material, in welchem eine Eigenschaft, wie eine chemische Zusammensetzung, relativ gleichmäßig ist. Demzufolge betrifft der Ausdruck „Zwischenphase“ einen Bereich zwischen der ersten Phase und der zweiten Phase in der phasengetrennten dielektrischen Struktur, in welcher ein Gradient in der Zusammensetzung existiert, In Ausführungsformen umfasst die dielektrische Struktur die Abfolge: erste Phase, optionale Zwischenphase und zweite Phase.
  • In Ausführungsformen wird die „phasengetrennte“ Natur der vorhandenen phasengetrennten dielektrischen Struktur durch jede der folgenden möglichen repräsentativen Morphologien der der ersten Phase und der zweiten Phase erklärt: (1) ein Zwischenphase (in der Form einer Schicht) vorhanden zwischen der ersten Phase (in Form einer Schicht) und der zweiten Phase (in Form einer Schicht); (2) eine Phase bildet eine Vielzahl von „Punkten“ in einer kontinuierlichen Matrix der anderen Phase; (3) eine Phase bildet eine Vielzahl von stabförmigen Elementen (z.B. Zylinder) in einer kontinuierlichen Matrix der anderen Phase; und (4) eine Phase dringt in die andere Phase ein, um bikontinuierliche Bereiche zu bilden. In Ausführungsformen kann die Morphologie (2), (3) oder (4) vorhanden sein, jedoch nicht (1).
  • Die „phasengetrennte“ Natur der vorhandenen phasengetrennten dielektrischen Struktur in Bezug auf die Morphologie der ersten Phase und der zweiten Phase kann durch verschiedene Analysen bestimmt werden, wie z.B. den folgenden: Rasterelektronenmikroskopie (SEM), Rasterkraftmikroskopie (AFM)-Analyse der Oberfläche und des Querschnittes der dielektrischen Struktur; und Transmissionselektronenmikroskopie (TEM)-Analyse eines Querschnitts der dielektrischen Struktur. Andere Werkzeuge wie Lichtbeugung und Röntgenbeugung (weitwinklige und schmalwinklige Röntgenstrahlen) könnten auch verwendet werden.
  • In Ausführungsformen unterscheidet sich die Morphologie in (1), welche Zwischenphasen enthält, von einem herkömmlichen Dualschicht-Gate-Dielektrikum mit einer Schicht zwischen zwei Flächen dadurch, dass die Zwischenphase eine Zusammensetzungsgradientenänderung aufweist; wohingegen die Schicht zwischen zwei Flächen eine diskontinuierliche Zusammensetzungsänderung umfasst, nicht eine allmähliche Zusammensetzungsänderung. In Ausführungsformen ist ein weiterer Unterschied, dass die vorliegende Zwischenphase relativ dick ist, und eine Dicke in dem Bereich von ungefähr 10 nm bis ungefähr 50 nm umfasst, was typischerweise deutlich größer ist als jede Schicht zwischen zwei Flächen, die in herkömmlichen Dualschicht-Gate-Dielektrika gefunden wird, die eine Schicht zwischen zwei Flächen mit einer Dicke von weniger als ungefähr 5 nm, insbesondere weniger als 3 nm aufweisen.
  • In Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert ein Hauptanteil der ersten Phase und das dielektrische Material mit höherem k-Wert ein Hauptanteil der zweiten Phase. Ähnlich ist das dielektrische Material mit höherem k-Wert ein kleinerer Teil der ersten Phase und das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert ein kleinerer Teil der zweiten Phase. Der Ausdruck „Hauptanteil“ bedeutet mehr als 50 Gew.-% des Gesamtgewichts des dielektrischen Materials mit höherem k-Wert und des dielektrischen Materials mit höherem k-Wert in einer Phase der phasengetrennten dielektrischen Struktur. Der Ausdruck „kleinerer Teil“ bedeutet weniger als 50 Gew.-% des Gesamtgewichtes des dielektrischen Materials mit niedrigerem k-Wert und des dielektrischen Materials mit höheren k-Wert in einer Phase der phasengetrennten dielektrischen Struktur.
  • In Ausführungsformen ist das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert in einer höheren Konzentration als das dielektrische Material mit höherem k-Wert in einem Bereich der dielektrischen Struktur vorhanden, welche der Halbleiterschicht am nächsten ist. In anderen Worten ist die erste Phase näher an der Halbleiterschicht als die zweite Phase.
  • Der Ausdruck „Bereich“ betrifft eine dünne Scheibe (parallel zu der Oberfläche der dielektrischen Struktur) der phasengetrennten dielektrischen Struktur, welche der Halbleiterschicht am nächsten ist. Der Bereich wird untersucht, um dessen Konzentration des dielektrischen Materials mit niedrigerem k-Wert und des dielektrischen Polymers mit höherem k-Wert zu überprüfen.
  • Verschiedene Verfahren können verwendet werden, um die Konzentration der zwei dielektrischen Polymere zu überprüfen.
  • In Ausführungsformen des „Bereichs“ ist das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert mit einer Konzentration z.B. in dem Bereich von 60 % bis 100 %, oder von ungefähr 80 % bis 100 % vorhanden, und das dielektrische Material mit höherem k-Wert ist mit einer Konzentration in dem Bereich von ungefähr 40 % bis 0 % oder von ungefähr 20 % bis 0 % vorhanden.
  • Um die Phasentrennung zu erzielen, werden in Ausführungsformen das dielektrische Material mit niedrigerem k-Wert und das dielektrische Material mit höherem k-Wert absichtlich ausgewählt, um im festen Zustand unmischbar oder teilweise mischbar zu sein. Die Mischbarkeit (Fähigkeit einer Mischung eine einzelne Phase zu bilden) der zwei dielektrischen Polymere kann vorhergesagt werden, indem ihre Interaktionsparameter, X, berücksichtigt werden. Allgemein ausgedrückt ist ein Material mit einem anderen Material mischbar, welches ähnlich mit diesem ist.
  • In Ausführungsformen, in denen die phasengetrennte dielektrische Struktur schichtförmig ist (Morphologie (1)), weist die erste Phase eine Dicke von z.B. ungefähr 1 nm bis ungefähr 500 nm, oder von ungefähr 5 nm bis ungefähr 200 nm, oder von ungefähr 5 nm bis ungefähr 50 nm auf. Die zweite Phase weist eine Dicke z.B. von ungefähr 5 nm bis ungefähr 2 Mikrometer, oder von ungefähr 10 nm bis ungefähr 500 nm, oder von ungefähr 100 nm bis ungefähr 500 nm auf. Die dielektrische Struktur weist eine gesamte Dicke von z.B. ungefähr 10 nm bis ungefähr 2 Mikrometer auf, oder von ungefähr 200 nm bis ungefähr 1 Mikrometer, oder von ungefähr 300 bis ungefähr 800 nm.
  • In Ausführungsformen umfasst die phasengetrennte dielektrische Struktur eine Materialmischung. In Ausführungsformen ist die phasengetrennte Materialmischung eine binäre Mischung. In anderen Ausführungsformen ist die phasengetrennte Materialmischung eine tertiäre Mischung oder eine quaternäre Mischung, wenn ein drittes oder ein viertes dielektrisches Material zugegeben wird. Wie hier verwendet gibt der Ausdruck „Mischung“ nur die Anwesenheit von zwei oder mehreren Polymeren an und beinhaltet nicht die Konzentration oder Verteilung des dielektrischen Materials mit niedrigem k-Wert und dielektrischen Materials mit höherem k-Wert in der ersten Phase und der zweiten Phase. Weitere Gegenstände der vorliegenden Offenbarung betreffen einen Dünnschichttransistor umfassend ein phasengetrenntes Materialmischungs-Gate-Dielektrikum.
  • In Ausführungsformen enthält die vorliegende phasengetrennte dielektrische Struktur absichtlich erzeugte Poren (auch als Hohlräume oder Öffnungen bezeichnet) wie solche, die erzeugt werden unter Verwendung der Verfahren und Materialien, ähnlich zu denen beschrieben z.B. in Lopatin et al., US 6 528 409 B1 ; Foster et al., US 6 706 464 B2 ; und Carter et al., US 5 883 219 A . In anderen Ausführungsformen enthält die vorliegende phasengetrennte dielektrische Struktur keine solche absichtlich erzeugten Poren (Nadellöcher können jedoch in bestimmten Ausführungsformen vorhanden sein, welche nicht absichtlich erzeugt werden sondern eher ein unerwünschtes Nebenprodukt des vorliegenden Verfahren sind). Die Nadellochdichte in Ausführungsformen beträgt z.B. weniger als 50 je mm2 (Quadratmillimeter), oder weniger als 10 je mm2, oder weniger als 5 je mm2. In weiteren Ausführungsformen weist die vorliegende phasengetrennte dielektrische Struktur keine Nadellöcher auf. In Ausführungsformen ist ein Schritt zur Erzeugung von Poren in der dielektrischen Struktur abwesend.
  • Eine optionale Schicht zwischen den Flächen kann zwischen der Halbleiterschicht und der phasengetrennten dielektrischen Struktur vorhanden sein. Die Schicht zwischen den Flächen kann hergestellt werden unter Verwendung der Materialien und Verfahren wie z.B. in US 7 282 735 B2 offenbart.
  • Die dielektrische Zusammensetzung der vorliegenden Offenbarung weist verschiedene Vorteile auf. Zunächst weist die Zusammensetzung eine lange Haltbarkeit auf, wenn sie bei Raumtemperatur gelagert wird. In anderen Worten weist die Zusammensetzung im Wesentlichen die gleichen chemischen und physikalischen Eigenschaften, wie Viskosität, über die Zeit auf. Dies ermöglicht die Herstellung einer reproduzierbaren dielektrischen Schicht. Zweitens beschleunigt der Säurekatalysator, welcher von dem thermischen Säuregenerator bei einer erhöhten Temperatur freigesetzt wird, das Härte- oder Vernetzungsverfahren, wodurch die Härtetemperatur und -dauer reduziert wird. Dies weist besondere Vorteile für die Roll-to-Roll-Herstellung eines billigen flexiblen Substrats auf. Für dielektrische Zusammensetzungen umfassen beide dielektrische Materialien mit höherem k-Wert und niedrigerem k-Wert, wird die mehrstufige Abscheidung der unterschiedlichen dielektrischen Materialien vermieden, indem ein einzelner Schritt eingesetzt wird. Das phasengetrennte gemischte dielektrische Material kann bessere Eigenschaften bereitstellen als die Kombination der Vorteile der unterschiedlichen Polymere.
  • Der Einschluss des thermischen Säuregenerators in die dielektrische Zusammensetzung ermöglicht sowohl eine Verringerung der Härtedauer als auch eine Verringerung der Verfahrenstemperatur, die auf das Substrat ausgeübt wird. Während frühere dielektrische Zusammensetzungen thermisch bei Temperaturen von 140 °C bis 160 °C gehärtet werden mussten, können die vorliegenden dielektrischen Zusammensetzungen bei Temperaturen von ungefähr 80 °C bis ungefähr 140 °C oder von ungefähr 80 °C bis ungefähr 120 °C thermisch gehärtet werden. Während frühere dielektrische Zusammensetzungen über Zeiträume von ungefähr 30 Minuten gehärtet werden mussten, können die vorliegenden dielektrischen Zusammensetzungen über Zeiträume von ungefähr 0,5 Minuten bis ungefähr 10 Minuten oder von ungefähr 0,5 Minuten bis ungefähr 5 Minuten thermisch gehärtet werden. Wenn gewünscht, kann die dielektrische Zusammensetzung zunächst getrocknet werden, bevor das Härten startet. Der Ausdruck „Trocknen“ betrifft die Entfernung des Lösungsmittels, während der Ausdruck „Härten“ das Vernetzen der dielektrischen Zusammensetzung betrifft. Trocknen und Härten können gleichzeitig auftreten.
  • In spezifischen Ausführungsformen wird die dielektrische Schicht aus einer dielektrischen Zusammensetzung gebildet, umfassend Poly(methylsilsesquioxan), Poly(4-vinylphenol), einem Vernetzungsmittel und einem thermischen Säuregenerator. Diese dielektrische Zusammensetzung wird auf ein PET-Substrat abgeschieden.
  • Elektroden
  • Die Gate-Elektrode kann eine dünne Metallschicht bzw. -film, eine leitfähige Polymerschicht, eine leitende Schicht, hergestellt aus leitfähiger Tinte oder Paste sein, oder das Substrat selbst kann die Gate-Elektrode sein, z.B. stark dotiertes Silicium. Beispiele der Gate-Elektrodenmaterialien umfassen, sind jedoch nicht beschränkt auf Aluminium, Gold, Chrom, Indiumzinnoxid, leitfähige Polymere, wie Polystyrolsulfonat-dotiertes Poly(3,4-ethylendioxythiophen) (PSS-PEDOT), leitfähige Tinte/Paste bestehend aus Ruß/Graphit oder kolloidaler Silberdispersion in Polymerbindemitteln, wie ELECTRODAG™, erhältlich von Acheson Colloids Company. Die Gate-Elektrodenschicht kann durch Vakuumabscheidung, Sputtern von Metallen oder leitfähigen Metalloxiden, Beschichten mit leitfähigen Polymerlösungen oder leitfähigen Tinten durch Aufschleudern, Gießen oder Drucken hergestellt werden. Die Dicke der Gate-Elektrodenschicht liegt in dem Bereich von z.B. ungefähr 10 bis ungefähr 200 Nanometer für Metallschichten und in dem Bereich von ungefähr 1 bis ungefähr 10 Mikrometer für leitfähige Polymere.
  • Halbleiterschicht
  • Materialien, welche zur Verwendung als die organische Halbleiterschicht geeignet sind, umfassen Azene, wie Anthrazen, Tetrazen, Pentazen und substituierte Pentazene, Perylene, Fullerene, Phthalocyanine, Oligothiophene, Polythiophene und substituierte Derivate dieser. In Ausführungsformen wird die organische Halbleiterschicht aus einem flüssig verarbeitbaren Material gebildet. Beispiele geeigneter Halbleitermaterialien umfassen Polythiophene, Oligothiophene und Halbleiterpolymere beschrieben in US 6 621 099 B2 , US 6 774 393 B2 , US 6 770 904 B2 , und US 6 949 762 B2 . Zusätzlich umfassen geeignete Materialien die Halbleiterpolymere offenbart in DIMITRAKOPOULOS, C. D., MALEFANT, P. R. L.: Organic Thin-film transistors for Large Area Electronics"; in: Adv. Mater., Vol. 14, 2002, No. 2, S. 99-117.
  • Gate-Dielektrikum
  • Die Zusammensetzung und Bildung des Gate-Dielektrikums sind hier beschrieben. In Ausführungsformen ist das Dielektrikum eine stark vernetzte und robuste Schicht. Die dielektrische Schicht umfasst einen thermischen Säuregenerator oder die Zersetzungsprodukte des thermischen Säuregenerators. In einigen Ausführungsformen ist das Dielektrikum eine homogene Schicht ohne Phasentrennung. In anderen Ausführungsformen ist das Dielektrikum ein phasengetrenntes Gate-Dielektrikum, und die erste Phase und die zweite Phase des Gate-Dielektrikums berühren sich. In anderen Ausführungsformen ist eine Zwischenphase zwischen der ersten Phase und der zweiten Phase vorhanden. In Ausführungsformen berührt die erste Phase des Gate-Dielektrikums die Halbleiterschicht; in anderen Ausführungsformen ist eine Grenzflächenschicht zwischen der ersten Phase und der Halbleiterschicht vorhanden. In Ausführungsformen berühren sowohl die erste Phase als auch die zweite Phase des Gate-Dielektrikums die Halbleiterschicht. In anderen Ausführungsformen berühren die erste Phase und die zweite Phase des Gate-Dielektrikums die Halbleiterschicht, wobei die Berührungsfläche zwischen der Halbleiterschicht und der ersten Phase größer ist als zwischen der Halbleiterschicht und der zweiten Phase in dem Kanalbereich (der Bereich zwischen den Source- und Drain-Elektroden) des Dünnschichttransistors.
  • Das Gate-Dielektrikum, die Gate-Elektrode, die Halbleiterschicht, die Source-Elektrode, und die Drain-Elektrode werden in jeder Abfolge auf dem Substrat gebildet. In Ausführungsformen sind die Gate-Elektrode und die Halbleiterschicht auf gegenüberliegenden Seiten der Gate-Dielektrikum-Schicht angeordnet, und die Source-Elektrode und die Gate-Elektrode sind beide mit der Halbleiterschicht in Kontakt. Der Ausdruck „in jeder Reihenfolge“ umfasst aufeinanderfolgende und gleichzeitige Bildung. Zum Beispiel können die Source-Elektrode und die Drain-Elektrode gleichzeitig oder aufeinanderfolgend gebildet werden. Die Zusammensetzung, Herstellung und Betrieb der Feldeffekttransistoren werden in Bao et al., US 6 107 117 A beschrieben. Der Ausdruck „auf dem Substrat“ betrifft die verschiedenen Schichten und Bestandteile in Bezug auf das Substrat als Boden oder Träger für die Schichten und Bestandteile, welche darauf angeordnet sind, genannt sind. In anderen Worten, alle Bestandeile befinden sich auf dem Substrat, auch wenn sie das Substrat nicht direkt berühren. Zum Beispiel befinden sich die dielektrische Schicht wie auch die Halbleiterschicht auf dem Substrat, obwohl eine Schicht dem Substrat näher ist als die andere Schicht.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • 0,08 g Poly(4-vinylphenol) (PVP, Aldrich, Mw=25000) und 0,08 g Melamin-Formaldehydharz (Aldrich, 84 Gew.-% in n-Butanol) wurden in 1,0 g n-Butanol aufgelöst. Nachfolgend wurden 0,1 g Poly(methylsilsesquioxan) (PMSSQ)-Lösung (-26 Gew.-% in n-Butanol) zu der Mischung zugegeben. Die resultierende dielektrische Zusammensetzung wurde durch einen 0,2 µm Spritzenfilter filtriert und auf die Oberseite eines Glassubstrats mit 2000 Umdrehungen/Minute für 60 Sekunden aufgeschleudert. Nachdem sie bei 80 °C für ungefähr 5 Minuten getrocknet wurde, wurde die dielektrische Schicht bei 140 °C 30 Minuten gehärtet. Nach dem Härten wurde die Dicke der dielektrischen Schicht mit 530 nm gemessen. Die dielektrische Schicht wurde gründlich mit n-Butanol gewaschen, und die Dicke der dielektrischen Schicht wurde erneut gemessen. Man fand heraus, dass keine Verringerung der Schichtdicke auftrat, was anzeigt, dass es sich um eine robuste dielektrische Schicht handelt.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Die Zusammensetzung des Vergleichsbeispiels 1 wurde auf ein Glassubstrat aufgeschleudert. Nach dem Trocknen bei 80 °C für ungefähr 5 Minuten, wurde die dielektrische Schicht bei 120 °C 10 Minuten gehärtet. Nach dem Waschen mit n-Butanol blieb keine Schicht auf dem Substrat zurück. Dies deutete an, dass sie dielektrische Schicht nach dem Härten nicht geeignet bei 120 °C für 10 Minuten vernetzt war.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Die Zusammensetzung des Vergleichsbeispiels 1 wurde auf ein Glassubstrat aufgeschleudert. Nach dem Trocknen bei 80 °C für ungefähr 5 Minuten wurde die dielektrische Schicht bei 140 °C 2 Minuten gehärtet. Nach dem Waschen mit n-Butanol blieb keine Schicht auf dem Substrat zurück. Dies zeigte, dass die dielektrische Schicht nach dem Härten bei 140 °C für 2 Minuten nicht geeignet vernetzt war.
  • Beispiel 1
  • 0,012 g NACURE® 5225 (25 % aktiver Bestandteil in Isopropanol), ein thermischer Säuregenerator wurde zu der Zusammensetzung des Vergleichsbeispiels 1 zugegeben. Nach dem Aufschleudern und Trocknen wurde die dielektrische Schicht bei 120 °C für 10 Minuten gehärtet. Die resultierende dielektrische Schicht wurde anschließend gründlich mit n-Butanol gewaschen. Die Dicke der dielektrischen Schicht wurde vor und nach dem Waschen mit n-Butanol gemessen. Es trat keine Verringerung der Filmdicke nach dem Waschen auf, was zeigt, dass eine robuste dielektrische Schicht erzielt wurde, die geeignet bzw. ausreichend vernetzt ist.
  • Beispiel 2
  • Beispiel 2 wurde wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, dass die Härtung bei 140 °C für 2 Minuten durchgeführt wurde. Nach dem Waschen mit n-Butanol wurde keine Verringerung der Filmdicke beobachtet.
  • Beispiel 3
  • Beispiel 3 wurde wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt, mit der Ausnahme, dass das Härten bei 120 °C für 2 Minuten durchgeführt wurde. Nach dem Waschen mit n-Butanol wies die Schicht 97 % der Dicke von vor dem Waschen auf.
  • Zusammenfassung
  • Tabelle A fasst die Ergebnisse der Beispiele zusammen. Tabelle A zeigt, dass die Zugabe eines thermischen Säuregenerators die Verringerung sowohl der Härtungstemperatur als auch der Härtedauer ermöglicht, während immer noch eine robuste vernetzte dielektrische Schicht erzielt wird. Tabelle A
    Enthielt NACURE 5225 ? Temperatur (°C) Zeit (min) Robuster Film ?
    Vergleichsbeispiel 1 Nein 140 30 Ja
    Vergleichsbeispiel 2 Nein 140 2 Nein
    Vergleichsbeispiel 3 Nein 120 10 Nein
    Beispiel 1 Ja 120 10 Ja
    Beispiel 2 Ja 140 2 Ja
    Beispiel 3 Ja 120 2 Ja
  • Beispiel 4
  • Dünnschichttransistoren wurden auf einem Polyethylenterephthalatsubstrat mit einer Aluminium-Gate-Elektrode hergestellt. Die Zusammensetzung des Beispiels 1, enthaltend einen thermischen Säuregenerator wurde auf die Oberseite der Aluminium-Gate-Elektrode mit 2000 Umdrehungen/Minute aufgeschleudert, gefolgt von einem Härten bei 120 °C für 10 Minuten. Nach dem Härten wurde eine Halbleiterschicht auf der dielektrischen Schicht durch Aufschleudern eines Polythiophens, PQT, auf die dielektrische Schicht mit 1000 Umdrehungen/Minute für 120 Sekunden gebildet, gefolgt von dem Annealing bei 140 °C für 10 Minuten in einem Vakuumofen. Gold-Source/Drain-Elektroden wurden aufeinanderfolgend auf die Oberseite der PQT-Halbleiterschicht aufgedampft, um die Vorrichtung zu vervollständigen.
  • Transistoren mit einer Kanallänge von 90 µm und einer Kanalbreite von 1000 µm wurden mit einem Keithley SCS-4200-System charakterisiert. Die Vorrichtungen zeigen eine Beweglichkeit von bis zu 0,06 cm2/V·s mit einem hohen Ein/Aus-Verhältnis von 105, welches den Vorrichtungen ähnlich ist, die eine dielektrische Schicht aufweisen, welche bei 140 °C für 30 Minuten vernetzt wurde. Beispiel 4 zeigt so, dass die Zugabe eines thermischen Säuregenerators zu der dielektrischen Schicht/Zusammensetzung keine schädliche Wirkung auf die Leistung des Transistors ausübt.

Claims (3)

  1. Verfahren zur Herstellung einer elektronischen Vorrichtung, umfassend: Abscheiden einer dielektrischen Zusammensetzung auf ein Substrat, wobei die dielektrische Zusammensetzung ein dielektrisches Material, ein Vernetzungsmittel und einen thermischen Säuregenerator umfasst; und Erwärmen der dielektrischen Zusammensetzung, um die dielektrische Zusammensetzung zu härten, um eine dielektrische Schicht auf dem Substrat zu bilden, wobei das dielektrische Material ein dielektrisches Material mit niedrigem k-Wert und ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert umfasst, wobei das dielektrische Material mit niedrigem k-Wert ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Silsesquioxan, einem polyedrischen oligomeren Silsesquioxan, Polysilsesquioxan, einem Polyacrylat, umfassend eine Silangruppe, einem Polyvinyl, umfassend eine Silangruppe, einem Polyimid, umfassend eine Silangruppe, einem Polyester, umfassend eine Silangruppe, einem Polyether, umfassend eine Silangruppe, einem Polyketon, umfassend eine Silangruppe, und einem Polysulfon, umfassend eine Silangruppe, und wobei der thermische Säuregenerator eine mit Amin blockierte oder neutralisierte Hydrocarbylsulfonsäure ist, wobei der thermische Säuregenerator in der dielektrischen Zusammensetzung in einer Menge von 0,001 bis 3 Gew.-% in Bezug auf das Gewicht des dielektrischen Materials vorhanden ist.
  2. Dielektrische Zusammensetzung umfassend ein dielektrisches Material, ein Vernetzungsmittel, einen thermischen Säuregenerator und ein optionales Lösungsmittel, wobei das dielektrische Material ein dielektrisches Material mit niedrigem k-Wert und ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert umfasst, wobei das dielektrische Material mit niedrigem k-Wert ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Silsesquioxan, einem polyedrischen oligomeren Silsesquioxan, Polysilsesquioxan, einem Polyacrylat, umfassend eine Silangruppe, einem Polyvinyl, umfassend eine Silangruppe, einem Polyimid, umfassend eine Silangruppe, einem Polyester, umfassend eine Silangruppe, einem Polyether, umfassend eine Silangruppe, einem Polyketon, umfassend eine Silangruppe, und einem Polysulfon, umfassend eine Silangruppe, und wobei der thermische Säuregenerator eine mit Amin blockierte oder neutralisierte Hydrocarbylsulfonsäure ist, wobei der thermische Säuregenerator in der dielektrischen Zusammensetzung in einer Menge von 0,001 bis 3 Gew.-% in Bezug auf das Gewicht des dielektrischen Materials vorhanden ist.
  3. Dielektrische Zusammensetzung umfassend ein säureempfindliches dielektrisches Material, einen thermischen Säuregenerator und ein optionales Lösungsmittel, wobei das dielektrische Material ein dielektrisches Material mit niedrigem k-Wert und ein dielektrisches Material mit höherem k-Wert umfasst, wobei das dielektrische Material mit niedrigem k-Wert ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Silsesquioxan, einem polyedrischen oligomeren Silsesquioxan, Polysilsesquioxan, einem Polyacrylat, umfassend eine Silangruppe, einem Polyvinyl, umfassend eine Silangruppe, einem Polyimid, umfassend eine Silangruppe, einem Polyester, umfassend eine Silangruppe, einem Polyether, umfassend eine Silangruppe, einem Polyketon, umfassend eine Silangruppe, und einem Polysulfon, umfassend eine Silangruppe, und wobei der thermische Säuregenerator eine mit Amin blockierte oder neutralisierte Hydrocarbylsulfonsäure ist, wobei der thermische Säuregenerator in der dielektrischen Zusammensetzung in einer Menge von 0,001 bis 3 Gew.-% in Bezug auf das Gewicht des dielektrischen Materials vorhanden ist.
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