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DE2248921C3 - Process for the production of a mixture of vegetable and animal oils or fats and fatty acid ester esters - Google Patents

Process for the production of a mixture of vegetable and animal oils or fats and fatty acid ester esters

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DE2248921C3
DE2248921C3 DE19722248921 DE2248921A DE2248921C3 DE 2248921 C3 DE2248921 C3 DE 2248921C3 DE 19722248921 DE19722248921 DE 19722248921 DE 2248921 A DE2248921 A DE 2248921A DE 2248921 C3 DE2248921 C3 DE 2248921C3
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DE
Germany
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fats
fatty acid
sterols
oils
oil
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DE19722248921
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German (de)
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DE2248921B2 (en
DE2248921A1 (en
Inventor
R. Dr. 2101 Glüsingen Merkle
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Harburger Oelwerke Brinckman & Mergell 2100 Hamburg De
Original Assignee
Harburger Oelwerke Brinckman & Mergell 2100 Hamburg De
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Publication date
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Publication of DE2248921B2 publication Critical patent/DE2248921B2/en
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    • A23D7/01Other fatty acid esters, e.g. phosphatides
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    • C11BPRODUCING, e.g. BY PRESSING RAW MATERIALS OR BY EXTRACTION FROM WASTE MATERIALS, REFINING OR PRESERVING FATS, FATTY SUBSTANCES, e.g. LANOLIN, FATTY OILS OR WAXES; ESSENTIAL OILS; PERFUMES
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    • C11C3/00Fats, oils, or fatty acids by chemical modification of fats, oils, or fatty acids obtained therefrom
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Description

zeichnet, daß man sterinhaltigen pflanzlichen 10 bedingungen unterwirft.draws that sterol-containing plant conditions are subjected to 10.

und/oder tierischen ölen und Fetten, bezogen auf
ihren Gehalt an freien Starinen, 1,0 bis 1,1
Äquivalent Fettsäureester einwertiger, aliphatischer
Alkohole mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen zusetzt und
das Gemisch unter gleichzeitiger Entfernung der
freiwerdenden, einwertigen Alkohole Umesterungs-
and / or animal oils and fats, based on
their content of free starins, 1.0 to 1.1
Equivalent fatty acid ester of monovalent, aliphatic
Adds alcohols with 1 to 4 carbon atoms and
the mixture with simultaneous removal of the
released, monohydric alcohols transesterification

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Umwandlung von in pflanzlichen und tierischen ölen und Fetten enthaltenen Sterinen mit freien Hydroxylgruppen, sogenannter freier Sterine, in deren Fettsäureester mit Hilfe der Umesterung.The invention relates to a method for converting vegetable and animal oils and fats contained sterols with free hydroxyl groups, so-called free sterols, in their fatty acid esters with Help of transesterification.

Pflanzliche und tierische öle und Fette enthalten als natürliche Begleitstoffe Sterine, die teils in gebundener Form als Fettsäureester, teils in freier Form, d. h. mit freien Hydroxylgruppen, vorliegen. Nach ihrer Herkunft unterscheidet man zwischen Phytosterinen und Zoosterinen. Der wichtigste Vertreter der letztgenannten Gruppe ist das Cholesterin. Weit verbreitete Phytosterine sind Sitosterine, Stigmasterine, Brassicasterin und Campesterin. Eine weitere Gruppe bilden die besonders in Pilzen, Hefen und niederen Pflanzen vorkommenden Mycosterine, von denen Ergosterin als bedeutendster Vertreter gilt In jüngster Zeit wurde Cholesterin auch in verschiedenen pflanzlichen Fetten und ölen aufgefunden, so daß die obige, hergebrachte Einteilung nur mit gewissen Einschränkungen gültig ist.
Einige Angaben über typische Steringehalte der wichtigsten öle und Fette sind nachstehend zusammengestellt.
Vegetable and animal oils and fats contain sterols as natural accompanying substances, some of which are in bound form as fatty acid esters and some in free form, ie with free hydroxyl groups. According to their origin, a distinction is made between phytosterols and zoosterols. The most important representative of the latter group is cholesterol. Common phytosterols are sitosterols, stigmasterines, brassicasterines and campesterines. Another group are the mycosterols, which occur particularly in fungi, yeasts and lower plants, of which ergosterol is the most important representative. Recently, cholesterol has also been found in various vegetable fats and oils, so that the above traditional classification is only valid with certain restrictions .
Some information about the typical sterling contents of the most important oils and fats is summarized below.

mg Sterine in 100 gmg sterols in 100 g freiefree gebundenebonded gesamteentire 75-12575-125 0-10-1 SchweineschmalzLard 75-12575-125 7272 33 RindertalgBeef tallow 7575 170170 170170 Fischöl (peruanisch)Fish oil (Peruvian) 340340 272272 243243 LebertranCod liver oil 515515 6363 1717th CocosölCoconut oil 8080 210210 110110 SojaölSoybean oil 320320 200200 130130 SonnenblumenölSunflower oil 330330 195195 5555 ErdnußölPeanut oil 250250 5050 295295 RapsölRapeseed oil 345345

Es ist bekannt, daß sich bei der Verarbeitung von Speiseölen und -fetten deren Sterine in unerwünschter Weise verändern können, wovon in erster Linie die freien Sterine betroffen werden, während Veränderungen der Sterinfettsäureester nicht oder nur in ganz geringem Umfange eintreten. Bei der im Zuge der Raffination von Rohfetten gewöhnlich vorgenommenen Bleichung bewirken aktivierte Bleicherden u. a. Dehydratisierungen an freien Sterinen und damit die Bildung entsprechender Folgeprodukte.It is known that in the processing of edible oils and fats, their sterols are undesirable Ways to change what affects the free sterols in the first place, during changes the sterol fatty acid ester does not occur or occurs only to a very limited extent. In the course of the The bleaching commonly carried out in refining of crude fats results in activated bleaching earths, among other things. Dehydrations of free sterols and thus the formation of corresponding secondary products.

Aus Cholesterin z. B. entstehen so Di-(cholesten-(5)-yl-(3j3)-äther (Dicholesteryläther) und 3,5-Cholestadien. Aus /3-Sitosterin, Stigmasterin und Brassicasterin bilden sich ebenfalls die entsprechenden Diäther und Kohlenwasserstoffe. Daneben konnten weiter polare und apoiare Folgeverbindungen nachgewiesen werden, deren Identifizierung noch aussteht. Auch bei der Fetthärtung kann die Hydrierungsreaktion zu irreversiblen Nebenreaktionen an freien Sterinen und damit zur Entstehung unerwünschter Folgeprodukte führen, wie Cholestanol (Dihydrocholesterin), Coprostanon, Coprostanol, Epicholestanol u. a.From cholesterol z. B. in this way di- (cholestene- (5) -yl- (3j3) -ether are formed (Dicholesteryl ether) and 3,5-cholestadien. Aus / 3-sitosterol, stigmasterin and Brassicasterine also form the corresponding dieters and hydrocarbons. Besides could further polar and apolar follow-up compounds are detected, the identification of which is still pending. Even with fat hardening, the hydrogenation reaction can lead to irreversible side reactions of free sterols and thus lead to the formation of undesirable by-products, such as cholestanol (dihydrocholesterol), Coprostanone, coprostanol, epicholestanol and others.

In diesem Zusammenhang wurde schon vorgeschlagen, die in ölen und Fetten enthaltenen freien Sterine vor der Härtung mit an sich bekannten Veresterungsmitteln, wie organischen Monocarbonsäuren, -säureanhydriden oder -Säurechloriden zu verestern (siehe DE-OS16 17 035). Die ungünstigen Arbeitsbedingungen dieser Behandlungsweise, nämlich hohe Temperaturen, lange Reaktionszeiten und korrodierende Eigenschaften der Veresterungsmittel bzw. -katalysatoren, dürften aber einer praktischen Anwendung entgegenstehen.
Es ist seit langem bekannt, daß Phytosterine und
In this context, it has already been proposed to esterify the free sterols contained in oils and fats before hardening with esterifying agents known per se, such as organic monocarboxylic acids, monocarboxylic acid anhydrides or monocarboxylic acid chlorides (see DE-OS16 17 035). The unfavorable working conditions of this type of treatment, namely high temperatures, long reaction times and corrosive properties of the esterifying agents or catalysts, should, however, prevent practical application.
It has long been known that phytosterols and

deren Ester bei Zusatz zu pflanzlichen ölen eine starke hypocholesterinämische Wirkung, d. h. eine Verminderung des Blutcholesterinspiegels oder eine Hemmung der Bildung von Blutcholesterin entfalten. Voraussetzung für diese Wirkung ist jedoch ein höherer Gehalt antheir esters are strong when added to vegetable oils hypocholesterolemic effect, d. H. a decrease in blood cholesterol or an inhibition the formation of blood cholesterol unfold. A prerequisite for this effect, however, is a higher content of

den genannten Sterinen, als er in natürlichen ölen und Fetten gewöhnlich anzutreffen ist. Bei etwa 0,5% übersteigenden Steringehalten bleiben aber öle bei Zimmertemperatur nicht blank, sondern sind trübe, da diese Sterine in öl ziemlich schwer löslich sind. Damit vermindert sich der Gebrauchswert derartige öle, z. B. als Salatöle, zur Majonnaisenherstellung und anderen Zwecken, entscheidend. Es wurde deshalb vorgeschlagen, zu diesem Zwecke statt der freien Phytosterinethe said sterols than he found in natural oils and Fats is commonly encountered. If the sterol content exceeds about 0.5%, however, oils remain Room temperature is not bright, but rather cloudy, as these sterols are rather difficult to dissolve in oil. In order to the use value of such oils, z. B. as salad oils, for mayonnaise production and others Purposes, crucial. It has therefore been suggested to use free phytosterols for this purpose

deren Fettsäureester zu verwenden, die in ölen bei Zimmertemperatur leicht löslich sind und daher Gehalte von 0,5 bis 10 Gew.-% Sterinen in Form ihrer Ester ermöglichen (siehe DE-OS 20 35 069). Gemäß diesem Vorschlag werden die benötigten Sterinester aus freien Sterinen durch Veresterung mit organischen Monocarbonsäuren hergestellt, nachdem die freien Sterine aus ölen und Fetten oder anderen natürlichen Quellen auf bekannte Weise gewonnen wurden. Diese Arbeitsweise ist natürlich recht umständlich und auf wendig. ι οto use their fatty acid esters, which are easily soluble in oils at room temperature and therefore contents allow from 0.5 to 10 wt .-% sterols in the form of their esters (see DE-OS 20 35 069). According to this The proposed sterol esters are made from free sterols by esterification with organic monocarboxylic acids made after the free sterols from oils and fats or other natural sources obtained in a known manner. This way of working is of course quite cumbersome and time-consuming. ι ο

Aufgabe der Erfindung ist es nun, in pflanzlichen und tierischen ölen und Fetten enthaltene freie Sterine auf einfache und wirksame Weise vor möglichen Veränderungen während der Verarbeitung zu schützen' und ebenso höhere Anteile zugesetzter freier Sterine in eine leicht lösliche Form zu überführen. Es wurde gefunden, daß beiden Forderungen mit Hilfe einer abgewandelten Form des Umesterungsverfahrens entsprochen werden kann.The object of the invention is now to obtain free sterols contained in vegetable and animal oils and fats simple and effective way to protect against possible changes during processing 'and also to convert higher proportions of added free sterols into an easily soluble form. It was found, that both requirements are met with the help of a modified form of the transesterification process can.

Gegenstand der Erfindung ist demnach ein Verfahren zur Herstellung eines Gemisches aus pflanzlichen und tierischen ölen bzw. Fetten und Fettsäuresterinestern durch Umesterung in homogener Phase und bei höherer Temperatur in Gegenwart von Alkalialkoholaten oder Alkalimetallen als Katalysatoren, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man sterinhaltigen pflanzlichen und/oder tierischen ölen und Fetten, bezogen auf ihren Gehalt an freien Sterinen, 1,0 bis 1,1 Äquivalent Fettsäureester einwertiger, aliphatischer Alkohole mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen zusetzt und das Gemisch unter gleichzeitiger Entfernung der freiwerdenden, einwertigen Alkohole Umesterungsbedingungen unterwirft.The invention accordingly provides a method for producing a mixture of vegetable and vegetable animal oils or fats and fatty acid ester esters by transesterification in a homogeneous phase and at a higher temperature in the presence of alkali metal alcoholates or Alkali metals as catalysts, which is characterized in that sterol-containing vegetable and / or animal oils and fats, based on their content of free sterols, 1.0 to 1.1 equivalent Fatty acid esters of monohydric, aliphatic alcohols having 1 to 4 carbon atoms are added and the mixture is reduced simultaneous removal of the monohydric alcohols released is subjected to transesterification conditions.

Die erfindungsgemäß behandelten öle und Fette können zur Herstellung von gehärteten (hydrierten) Fetten verwendet werden. Die erfindungsgemäß behandelten pflanzlichen öle können ferner als Salatöle, zur Herstellung von Majonnaise und als Bestandteil von Fettmischungen zur Herstellung vcn Margarine Verwendung finden.The oils and fats treated according to the invention can be used to produce hardened (hydrogenated) Fats are used. The vegetable oils treated according to the invention can also be used as salad oils for Manufacture of mayonnaise and use as a component of fat blends for the manufacture of margarine Find.

Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens werden in pflanzlichen und tierischen Fetten enthaltene freie Sterine quantitativ in ihre Fettsäureester umgewandelt, und zwar unabhängig von der Höhe des Gehaltes an freien Sterinen, so daß auch Zusätze von freien Sterinen einbezogen werden. Bei der üblichen Umesterung von Speisefetten hingegen, bei der bekanntlich — von Katalysatoren abgesehen — ohne Zusätze gearbeitet wird, werden freie Sterine nur teilweise in ihre Fettsäureester übergeführt. Ein besonderer Vorteil der Erfindung, der vor allem bei höheren Gehalten an freien Sterinen zutage tritt, besteht darin, daß die Verfahrensprodukte praktisch frei von Partialglyceriden, besonders Diglyceriden, sind, die bei NichtVerwendung von Fettsäuremonoestern, d. h. bei der üblichen Umesterung von Speisefetten, in einer dem Gehalt an freien Sterinen äquivalenten Menge entstehen. Partialglyceride enthaltende öle und Fette aber haben für verschiedene Verwendungszwecke bekanntlich nachteilige Eigenschaften. With the help of the method according to the invention are contained in vegetable and animal fats free Sterols are quantitatively converted into their fatty acid esters, regardless of the amount of free sterols, so that additions of free sterols are also included. In the usual transesterification of Edible fats, on the other hand, are known to work without additives - apart from catalysts free sterols are only partially converted into their fatty acid esters. A particular advantage of the Invention, which comes to light especially with higher contents of free sterols, consists in the fact that the process products are practically free of partial glycerides, especially diglycerides, which if Fatty acid monoesters, d. H. in the usual transesterification of edible fats, in one of the content of free sterols equivalent amount. Oils and fats containing partial glycerides have different properties Uses known to have disadvantageous properties.

" Die für das erfindungsgemäße Verfahren benötigten Fettsäuremonoester sind durch Alkoholyse von ölen und Fetten oder durch Veresterung von Fettsäuren mit Methanol, Äthanol, Propanolen oder Butanolen leicht zugänglich. Verwendet man die dem zu behandelnden öl oder Fett entsprechenden Monoester (Ester ihrer Gesamtfettsäuren), so bleiben die Fettsäurespektren des jeweiligen Ausgangsmaterials und Verfahrensproduktes gleich. Selbstverständlich sind auch Monoester einzelner Fettsäuren oder Fettsäuregemische abweichender Zusammensetzung brauchbar. Unter den Bedingungen des erfindungsgemäßen Verfahrens ist 1 Mol freies Sterin bzw. Steringemisch äquivalent 1 Mol Fettsäuremonoester bzw. Fettsäuremonoestergemisch, woraus sich die zuzusetzenden Anteile an Fettsäuremonoester leicht errechnen lassen."The fatty acid monoesters required for the process according to the invention are obtained by alcoholysis of oils and fats or by esterification of fatty acids with methanol, ethanol, propanols or butanols easily accessible. If one uses the monoesters corresponding to the oil or fat to be treated (esters of their Total fatty acids), the fatty acid spectra of the respective starting material and process product remain same. Of course, monoesters of individual fatty acids or fatty acid mixtures are also different Composition useful. Under the conditions of the process according to the invention, 1 mole is free Sterol or sterling mixture equivalent to 1 mol of fatty acid monoesters or fatty acid monoester mixture, from which the proportions of fatty acid monoesters to be added can easily be calculated.

Die erfindungsgemäß zu behandelnden Rohöle und -fette werden zunächst in üblicher Weise entschleimt, entsäuert und getrocknet; nach Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird so dann zwecks Entfernung des Katalysators ausgiebig mit Wasser gewaschen, mit geringen Mengen (ca. 0,5 Gew.-%) aktivierter Bleicherde behandelt und anschließend desodorisiert Überschüssiger, nicht umgesetzter Fettsäuremonoester wird durch die Desodorisierung entfernt Bei anschließend zu hydrierenden ölen und Fetten können Bleichung und Desodorisierung auch nach der Härtung vorgenommen werden.The crude oils and fats to be treated according to the invention are first degummed in the usual way, deacidified and dried; after carrying out the method according to the invention is so then for the purpose Removal of the catalyst, washed extensively with water, with small amounts (approx. 0.5% by weight) treated with activated fuller's earth and then deodorized. Excess, unreacted fatty acid monoesters is removed by deodorization. In the case of oils and fats to be hydrogenated afterwards bleaching and deodorization can also be carried out after curing.

Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens dienen geschlossene, evakuierbare Rührwerksbehälter, die außer mit Heiz- und Kühlvorrichtungen und den üblichen Armaturen mit einem Anschluß zur Einleitung von Stickstoff versehen sind. Nach Einfüllen des zu verarbeitenden Öles oder Fettes und des Fettsäuremonoesters, gegebenenfalls nach Zugabe von freiem Sterin, wird der fein zu verteilende Katalysator (ca. 0,2 Gew.-% Alkalialkoholat oder 0,02 Gew.-% Alkalimetall) bei laufendem Rührwerk eingebracht und darauf unter Evakuieren bis auf ein Endvakuum von unter 20 mm Hg auf 90 bis 160° C, vorzugsweise auf 120 bis 125° C, aufgeheizt. Gleichzeitig wird ein schwacher Stickstoffstrom bis zur Beendigung des Prozesses eingeleitet, um die Entfernung des freiwerdenden, einwertigen Alkohols und damit die Reaktion in Richtung auf den erstrebten Endzustand zu beschleunigen. Dieser ist bei nativen ölen und Fetten gewöhnlich nach 1 bis 2 Stunden erreicht. Höhere Sterinzusätze bedingen längere Reaktionszeiten bis zu maximal 6 Stunden. Das Verfahren kann auch in kontinuierlicher bzw. halbkontinuierlichcr Arbeitsweise durchgeführt werden.To carry out the process according to the invention, use is made of closed, evacuable agitator vessels which, in addition to having heating and cooling devices and the usual fittings are provided with a connection for introducing nitrogen. After filling of the oil or fat to be processed and the fatty acid monoester, optionally after adding free sterol, the finely divided catalyst (approx. 0.2% by weight alkali alcoholate or 0.02% by weight Alkali metal) with the agitator running and then with evacuation down to an ultimate vacuum of below 20 mm Hg to 90 to 160 ° C, preferably to 120 up to 125 ° C, heated. At the same time becomes a weak one Nitrogen flow initiated until the end of the process in order to remove the released, to accelerate monohydric alcohol and thus the reaction towards the desired end state. With native oils and fats, this is usually reached after 1 to 2 hours. Higher sterol supplements require longer reaction times up to a maximum of 6 hours. The process can also be carried out in continuous or be carried out semi-continuously.

Da die eingangs genannten freien Sterine mit Digitonin aus ihren Lösungen als Digitonide ausgefällt werden, geringste Strukturveränderungen aber diese Fällbarkeit aufheben, kann die quantitative Bestimmung des gesamten und des freien Sterins, aus deren Differenz sich das gebundene Sterin errechnet, zur analytischen Kontrolle des Verfahrens und seiner Produkte herangezogen werden. Zur Ermittlung des Gehaltes an gesamten Sterinen wird das betreffende Fett zunächst verseift und aus der Seifenlösung das Unverseifbare mit Äther oder Petroläther extrahiert. Aus der Lösung des so erhaltenen Unverseifbaren werden die Sterine, die nunmehr sämtlich in freier Form vorliegen, mit Digitonin (ebenfalls in Lösung) gefällt, abgetrennt und ausgewogen. Zur Bestimmung der freien Sterine wird ein aliquoter Teil des Fettes ohne Verseifung gelöst und mit einer Digitoninlösung versetzt. Hierbei fallen nur die in der Fettprobe enthaltenen freien Sterine aus, die dann wie oben isoliert werden. Die Differenz aus beiden Bestimmungen ergibt den Gehalt des Fettes an gebundenen (in Esterform vorliegenden) Sterinen. Dies entspricht der Methode von M. Klostermann und H Opitz, beschrieben im Handbuch der Lebensmittelchemie, Berlin 1969, Springer Verlag, Band IV: Fette und Lipoide, Seite 781. Natürlich können auch die bekannten dünnschichtchromatografischen MethodenSince the initially mentioned free sterols with digitonin precipitated from their solutions as digitonides the smallest structural changes but cancel this precipitability, the quantitative determination can of the total and the free sterol, from the difference of which the bound sterol is calculated, to the analytical Control of the process and its products are used. To determine the content of With all of the sterols, the fat in question is first saponified and the unsaponifiable from the soap solution Ether or petroleum ether extracted. The sterols, the now all in free form, precipitated with digitonin (also in solution), separated and balanced. To determine the free sterols, an aliquot of the fat is dissolved without saponification and mixed with a digitonin solution. In this case, only the free sterols contained in the fat sample are precipitated then be isolated as above. The difference between the two determinations gives the fat content bound (in ester form) sterols. This corresponds to the method of M. Klostermann and H Opitz, described in the Handbuch der Lebensmittelchemie, Berlin 1969, Springer Verlag, Volume IV: Fette and Lipoide, page 781. Of course, the known thin-layer chromatographic methods

benutzt werden. Auf diesem Wege sind auch etwaige Zersetzungsprodukte der Sterine nachweisbar, die sich während der angegebenen Verarbeitung bilden können. Zur Prüfung auf Partialglyceride dient die DGF-Einheitsmethode C-Vl 7 (Wissenschaftliche Verlagsgesellschaft mbH, Stuttgart), aus der etwaige Gehalte an Diglyceriden errechnet werden können.to be used. In this way, any decomposition products of the sterols can also be detected may form during the specified processing. The DGF standard method is used to test for partial glycerides C-Vl 7 (Wissenschaftliche Verlagsgesellschaft mbH, Stuttgart), from the possible contents of Diglycerides can be calculated.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist grundsätzlich auf alle industriell zu verarbeitenden Öle und Fette anwendbar und gewährleistet einen sicheren Schutz vor Veränderungen der Sterine, sei es im Zuge der Verarbeitung durch Bleichung und Härtung, sei es bei der Verwendung. Hier sind insbesondere autoxydative Veränderungen zu nennen, gegenüber denen freie Sterine bekanntlich empfindlicher sind als ihre Ester.The method according to the invention is basically applicable to all oils and fats to be processed industrially applicable and ensures reliable protection against changes in sterols, be it in the course of Processing through bleaching and hardening, be it in use. Here are particularly autoxidative To name changes to which free sterols are known to be more sensitive than their esters.

Erfindungsgemäß vorbehandelte, gebleichte und gehärtete Fette finden als Koch-, Brat- und Backfette sowie zur Herstellung von Margarine Verwendung. Für eine Anreicherung mit freien Sterinen und deren anschließender Umwandlung in Fettsäureester kommen in erster Linie pflanzliche Öle, wie Sojaöl, Sonnenblumenöl, Maisöl, Rapsöl u. ä. in Betracht Mit Gehalten von bis zu 10 Gew.-°/o an Sterinen in Form ihrer Ester behalten diese öle bei Zimmertemperatur ein blankes Aussehen. Sie können als Salat- und Fritieröle, zur Herstellung von Majonnaise und als Bestandteile von Margarine-Fettmischungen verwendet werden. Ihre Vorteile beruhen auf der Stabilität der enthaltenen Sterinester und betreffen daher in erster Linie ihre ernährungsphysiologischen Eigenschaften.Bleached and hardened fats pretreated according to the invention are used as cooking, frying and baking fats as well as for the production of margarine use. For an enrichment with free sterols and their subsequent conversion into fatty acid esters are primarily vegetable oils such as soybean oil, sunflower oil, Corn oil, rapeseed oil and the like under consideration With contents of up to 10% by weight of sterols in the form of their esters these oils keep a shiny appearance at room temperature. They can be used as salad and deep-frying oils, for Manufacture of mayonnaise and used as an ingredient in margarine-fat blends. Her Advantages are based on the stability of the sterol esters contained and therefore primarily concern theirs nutritional properties.

Die Erfindung wird nachstehend an Hg^ad von Beispielen näher erläutert.The invention is hereinafter referred to by Hg ^ ad of Examples explained in more detail.

Beispiel 1example 1

Jeweils 1000 g entschleimtes, entsäuertes und getrocknetes Fischöl (peruanisch), Sojaöl oder Sonnen-Tabelle 1000 g each of degummed, deacidified and dried fish oil (Peruvian), soybean oil or sun table

35 blumenöl wurden mit etwa der stöchiometrisch l,05fachen Menge der Methylester ihrer Gesamtfettsäuren, berechnet nach dem Gehalt an freien Sterinen, sowie mit je 0,2 Gew.-% Natriummethylat (pulverförmig) unter Rühren bei eir,«m Vakuum von 5 mm Hg auf 1200C erhitzt und 2 Stunden lang unter Durchleiten eines schwachen Reinstickstoffstromes bei dieser Temperatur gehalten. Sodann wurde auf 90° C gekühlt, zur Entfernung des Katalysators dreimal mit je 'Λ 1 destilliertem Wasser gewaschen, im Vakuum getrocknet und mit je 0,5 Gew.-% aktivierter Bleicherde 20 Minuten lang behandelt Nach Abfiltrieren der Bleicherde wurde 4 Stunden lang im Vakuum bei 5 mm Hg und 2000C in üblicher Weise desodorisiert 35 flower oil were mixed with approximately 1.05 times the stoichiometric amount of the methyl esters of their total fatty acids, calculated on the basis of the free sterol content, and with 0.2% by weight of sodium methylate (powder) each while stirring at a vacuum of 5 mm Hg heated to 120 0 C and held for 2 hours while passing a weak pure nitrogen stream at this temperature. It was then cooled to 90 ° C., washed three times with 1 distilled water each time to remove the catalyst, dried in vacuo and treated with 0.5% by weight of activated fuller's earth for 20 minutes Deodorized vacuum at 5 mm Hg and 200 0 C in the usual way

Die Verfahrensprodukte wurden sodann im Autoklaven unter Verwendung eines Nickel-Kieselgur-Katalysators in einer Menge von 0,2 Gew.-% Nickel, berechnet auf die jeweilige Ölmenge, bei 1800C hydriert, bis Produkte mit einem Schmelzpunkt von 400C erhalten wurden.The process products were then hydrogenated in an autoclave using a nickel-kieselguhr catalyst in an amount of 0.2% by weight nickel, calculated on the respective amount of oil, at 180 ° C. until products with a melting point of 40 ° C. were obtained .

Zu Vergleichszwecken wurden gleiche Mengen der genannten entschleimten, entsäuerten und getrockneten öle in derselben Weise gebleicht, desodorisiert und hydriertFor comparison purposes, the same amounts of the above-mentioned degummed, deacidified and dried were used oils are bleached, deodorized and hydrogenated in the same way

Die Zusätze an Fettsäuremethylester sowie die Gehalte an Sterinen in Abhängigkeit von der Behandlungsweise sind in nachstehender Tabelle zusammengestellt Darin bedeuten:The addition of fatty acid methyl esters and the content of sterols depending on the type of treatment are compiled in the table below, which means:

a) entschleimtes, entsäuertes, getrocknetes Öl (Ausgangsmaterial); a) degummed, deacidified, dried oil (starting material);

b) mit Fettsäuremethylester umgeestertes (eriindungsgemäß behandeltes), gebleichtes, desodorisiertes Öl;b) transesterified with fatty acid methyl ester (according to the invention treated), bleached, deodorized oil;

c) wie unter b) behandeltes und hydriertes öl;c) as under b) treated and hydrogenated oil;

d) gebleichtes, desodorisiertes Öl;d) bleached, deodorized oil;

e) hydriertes öl.e) hydrogenated oil.

ÖlartOil type FettsäuremethylesterFatty acid methyl ester BehandlungsartType of treatment mg Sterine in 100 gmg sterols in 100 g freiefree gebundenebonded in Gew.-%in% by weight gesamteentire 175175 170170 FischölFish oil __ a)a) 345345 22 340340 0,150.15 b)b) 342342 22 338338 0,150.15 c)c) 340340 1212th 120120 -- d)d) 132132 8888 162162 -- e)e) 250250 205205 120120 SojaölSoybean oil -- a)a) 325325 11 320320 0,200.20 b)b) 321321 11 310310 0,200.20 c)c) 309309 4545 115115 -- d)d) 160160 118118 115115 -- e)e) 233233 195195 130130 SonnenblumenölSunflower oil -- a)a) 325325 11 320320 0,200.20 b)b) 320320 11 304304 0,200.20 c)c) 305305 102102 118118 -- d)d) 220220 116116 122122 -- e)e) 248248

Die Hydroxylzahlen aller Produkte lagen um den 65 lung der bezeichnenten öle deren freie SterineThe hydroxyl numbers of all products were around 65 for the designated oils and their free sterols

Wert 1, was einem Gehalt von etwa 1 Gew.-% praktisch vollständig in ihre Ester umgewandelt worden.Value 1, which has been converted practically completely into their esters with a content of about 1% by weight.

Diglyceriden entspricht. Gleichzeitig geht aus den Versuchen hervor, daß dieDiglycerides. At the same time it emerges from the experiments that the

Demnach sind durch die erfindungsgemäße Behänd- Gehalte an gebundenen Sterinen (Sterinestern) durchAccordingly, contents of bound sterols (sterol esters) are achieved through the handling according to the invention

Bleichung und Hydrierung nur unwesentlich verringert werden, irgendeine Strukturänderung also nicht stattgefunden hat. Im Gegensatz dazu sind die Gehalte insbesondere an freien Sterinen der nicht erfindungsgemäß behandelten Öle bei der weiteren Verarbeitung beträchtlich abgesunken, was vermutlich zu einem wesentlichen Tel· ,iuf deren Strukturänderungen zurückzuführen ist.Bleaching and hydrogenation are only insignificantly reduced, so no structural change has taken place Has. In contrast to this, the contents, in particular of free sterols, are not according to the invention treated oils dropped considerably during further processing, which presumably leads to a essential parts of which are due to structural changes.

Beispiel 2Example 2

In 1000 g entschleimten, entsäuerten, getrockneten und entwachsten Sonnenblumenöls wurden 50 g /J-Sitosterin (rein. Handelspräparat) und 42 g Sonnenblumenölfettsäureäthylester, entsprechend dem 1,1 fachen der berechneten stöchiometrischen Menge, unter Erwärmen geiösi. Das Gemisch wurde so dann unter den Bedingungen des Beispiels 1 unter Ausdehnung der Reaktionszeit auf 6 Stunden umgeestert. Nach Auswaschen des Katalysators, Trocknen und Desodorisieren wurde ein hellgelbes Öl erhalten, das nach Winterisieren, d.h. nach Abtrennung der bei 5 bis 7°C abgeschiedenen Triglyccride, die praktisch frei von Sterinestern waren, bei Aufbewahren im Kühlschrank blank blieb. In 100 g des Öls waren 4,84 gGesamtsterinc und 4,82 g gebundene Sterine in Form ihrer Ester enthalten, was fast genau der theoretisch berechneten Menge entsprach. Die Hydroxylzahl des Öls betrug 0,8. rechnerisch entsprechend 0,7 Gew.-% Diglyceride.1000 g of degummed, deacidified, dried and dewaxed sunflower oil contained 50 g / J-sitosterol (pure. Commercial preparation) and 42 g of sunflower oil fatty acid ethyl ester, corresponding to 1.1 times the calculated stoichiometric amount, geiösi with heating. The mixture was then under the Interesterified conditions of Example 1 with extension of the reaction time to 6 hours. After washing out of the catalyst, drying and deodorizing, a light yellow oil was obtained, which after winterizing, i.e. after separation of the triglyccrides deposited at 5 to 7 ° C, which are practically free from Sterol nests remained bare when stored in the refrigerator. In 100 grams of the oil there was 4.84 grams of total sterol and 4.82 g of bound sterols contained in the form of their esters, which is almost exactly the theoretically calculated Amount corresponded. The hydroxyl number of the oil was 0.8. mathematically equivalent to 0.7% by weight diglycerides.

In gleicher Weise wurde ein Gemisch ;ius Sojaöl mit 9.8 Gew.-% Cholesterin und 8,0 Gew.-% Sojaölfcitsäureäthylester behandelt. Das Öl enthielt 10.1 Gcw.-°/o Cholesterin als Ester gebunden, war praktisch frei von Digiyceriden und blieb nach Winterisieren beim Aufbewahren im Kühlschrank blank.In the same way a mixture of soybean oil was made 9.8% by weight of cholesterol and 8.0% by weight of ethyl soybean oil citate treated. The oil contained 10.1% by weight cholesterol bound as an ester and was practically free from Digiycerides and remained bare when kept in the refrigerator after winterizing.

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung eines Gemisches aus pflanzlichen und tierischen ölen bzw. Fetten und Fettsäuresterinestern durch Umesterung in homogener Phase und bei höherer Temperatur in Gegenwart von Alkalialkoholaten oder Alkalimetallen als Katalysatoren, dadurch gekennProcess for the production of a mixture of vegetable and animal oils or fats and Fatty acid ester esters by transesterification in a homogeneous phase and at a higher temperature in Presence of alkali alcoholates or alkali metals as catalysts, thereby marked
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