HINTERGRUND DER ERFINDUNG
1. Gebiet der Erfindung
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Die Erfindung betrifft Legierungen auf Aluminiumgrundlage
mit einer herausragenden Korrosionsbeständigkeit zusammen mit
einein hohen Maß an Festigkeit, Wärmebeständigkeit und
Verschleißfestigkeit, die bei verschiedenartigen industriellen
Anwendungen nützlich sind.
2. Beschreibung des Stands der Technik
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Als herkömmliches Baumaterial auf Aluminiumgrundlage
waren bekannt reines Aluminium und Legierungen auf
Aluminiumgrundlage, wie etwa eine Al-Mg-Legierung, ein Al-Cu-Legierung,
eine Al-Mn-Legierung oder dergleichen und die bekannten
Materialien auf Aluminiumgrundlage wurden bei einer Vielzahl von
Anwendungen ausgedehnt eingesetzt, beispielsweise als
Baumaterialien für Flugzeugteile, Autos, Schiffe oder dergleichen;
als Materialien für Gebäudeverkleidungen, Fensterrahmen,
Dächer usw.; als Materialien für Teile von Marineapparaten und
Nuklearreaktoren usw., je nach ihren Eigenschaften.
Legierungen auf Al-Grundlage mit einer von der folgenden allgemeinen
Formel dargestellten Zusammensetzung: AlaMbQcXe (wobei M
mindestens ein aus der aus Cu, Ni, Co und Fe bestehenden
Gruppe ausgewähltes Metallelement ist; Q mindestens ein aus
der aus Mn, Cr, Mo, W, V, Ti und Zr bestehenden Gruppe
ausgewähltes Metall ist und X mindestens ein aus der aus Nb, Ta, Hf
und Y bestehenden Gruppe ausgewähltes Metallelement ist und a,
b, c und e Angaben in Atomprozent sind, die innerhalb der
folgenden Bereiche liegen: 45 ≤ a ≤ 90, 5 ≤ b ≤ 40, 0 ≤ c ≤ 12,
0,5 ≤ e ≤ 16) und mindestens 50 Volumenprozent einer amorphen
Phase enthalten, sind in der EP-A-0,303,100 offenbart.
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Bei den oben angegebenen herkömmlichen
Legierungsmaterialien auf Aluminiumgrundlage werden Passivierungsfilme, die das
metallische Material in milden Umgebungen schützen können, in
einer wässrigen Salzsäure- oder Natriumhydroxydlösung einfach
aufgebrochen oder die Materialien können in einer wässrigen
Natriumchloridlösung (zum Beispiel Seewasser) nicht auf
sichere Weise über einen langen Zeitraum eingesetzt werden.
Insbesondere aufgrund der ernsthaften Korrosionswirkung einer
wässrigen Salzsäure- oder Natriumhydroxydlösung gibt es keine
metallischen Materialien, die in derartigen korrosiven
wässrigen Lösungen auf sichere Weise eingesetzt werden können. Die
oben angegebenen bekannten Legierungen auf Aluminiumgrundlage
sind nicht außergewöhnlich und können bei derartigen
Anwendungen keine zufriedenstellenden Leistungen hervorbringen. Daher
gab es ein starkes Bedürfnis nach neuen Legierungen auf
Aluminiumgrundlage,
die in derartigen korrosiven Umgebungen eine
genügend lange Lebensdauer liefern.
KURZBESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
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Angesichts des obigen besteht eine Aufgabe dieser
Erfindung in der Bereitstellung neuer Legierungen auf
Aluminiumgrundlage mit vergleichsweise geringen Kosten, die eine
herausragende Korrosionsbeständigkeit in den vorstehend
angegebenen korrosiven Umgebungen zeigen, zusammen mit einer
vorteilhaften Kombination der Eigenschaften hoher Härte, hoher
Festigkeit, guter Wärmebeständigkeit und guter
Verschleißfestigkeit.
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Zum Überwinden der oben angegebenen Nachteile liefert
diese Erfindung eine Aluminiumlegierung, die mit herkömmlichen
einen Schmelzschritt einschließenden Gießverfahren kaum
herstellbar ist, als amorphe Legierung mit vorteilhaften
Eigenschaften, wie etwa einer hohen Korrosionsbeständigkeit und
einer hohen Verschleißfestigkeit, jedoch nicht als
hetereokristalline Legierung.
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Erf indungsgemäß wird bereitgestellt eine
korrosionsbeständige Legierung auf Aluminiumgrundlage, die zu mindestens
50 Vol.% aus einer amorphen Phase gebildet ist und aus einer
Masse der durch die folgende allgemeine Formel dargestellten
Zusammensetzung besteht:
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AlaMbMocHfdCre
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wobei:
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M mindestens ein aus der aus Ni, Fe und Co bestehenden
Gruppe ausgewähltes Metallelement ist und a, b, c, d und
e Angaben in Atom% sind, die innerhalb der folgenden
Bereiche liegen:
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50% ≤ a ≤ 88%, 2% ≤ b ≤ 25%, 2% ≤ c ≤ 15%, 4% ≤ d ≤ 20%
und 6,5% ≤ 4 ≤ 20%,
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mit Ausnahme von Legierungen auf Aluminiumgrundlage, die
durch die folgende allgemeine Formel dargestellt werden:
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AlaMbQcHfe
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wobei:
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M mindestens ein aus der aus Ni, Co und Fe bestehenden
Gruppe ausgewähltes Metallelement ist;
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Q mindestens ein aus der aus Cr und Mo bestehenden Gruppe
ausgewähltes Metallelement ist; und
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a, b, c und e Angaben in Atom% sind, die innerhalb der
folgenden Bereiche liegen:
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45 ≤ a ≤ 90, 5 ≤ b ≤ 40, 0 ≤ c ≤ 12 und 0,5 ≤ e ≤ 10,
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wobei die Aluminiumlegierung mindestens 50 Vol.% einer
amorphen Phase enthält.
KURZBESCHREIDUNG DER ZEICHNUNG
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Fig. 1 zeigt eine eine Ausführungsform eines
erfindungsgemäßen Herstellungsvorgangs darstellende Illustration;
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Fig. 2 ist eine Polarisationskurve, die durch Eintauchen
einer erfindungsgemäßen Legierung in eine wässrige 1N-
HCl-Lösung bei 30º C über einen Zeitraum von 24
Stunden und anschließendes Messen des Potentials (mv) und
der Stromdichte (mA/cm²) der Legierung in einer 30g/l
NaCl enthaltenden wässrigen Lösung bei 30º C erhalten
wurde und
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Fig. 3 ist eine Polarisationskurve, die durch Eintauchen
einer weiteren erfindungsgemäßen Legierung in eine
wässrige 1N-NaOH-Lösung bei 30º C über einen Zeitraum
von 8 Stunden und anschließendes Messen des Potentials
(mV) und der Stromdichte (mA/cm²) der Legierung in
einer 30 g/l NaCl enthaltenden wässrigen Lösung bei
30º C erhalten wurde.
KURZBESCHREIBUNG BEVORZUGTER AUSFÜHRUNGSFORMEN
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Im allgemeinen besitzt eine Legierung im festen Zustand
eine kristalline Struktur. Bei der Herstellung einer Legierung
mit einer bestimmten Zusammensetzung wird jedoch eine amorphe
Struktur, die einer Flüssigkeit ähnlich ist, jedoch keine
kristalline Struktur aufweist, gebildet, indem während der
Erstarrung beispielsweise mittels einer raschen Erstarrung aus
dem flüssigen Zustand die Bildung einer Fernordnungsstruktur
verhindert wird. Die so erhaltene Legierung wird als amorphe
Legierung bezeichnet. Amorphe Legierungen sind im allgemeinen
aus einer einzigen homogenen Phase einer übersättigten
Feststofflösung zusammengesetzt und besitzen eine deutlich höhere
Festigkeit, verglichen mit herkömmlichen, praktisch
eingesetzten metallischen Materialien. Ferner können amorphe
Legierungen eine sehr hohe Korrosionsbeständigkeit und abhängig von
ihren Zusammensetzungen anderen herausragende Eigenschaften
zeigen.
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Die erfindungsgemäßen Legierungen auf Aluminiumgrundlage
können durch raschen Erstarren einer Schmelze einer Legierung
mit der oben angegebenen Zusammensetzung unter Ausnutzung
eines Flüssigkeitsabschreckverfahrens hergestellt werden.
Flüssigkeitsabschreckverfahren sind als Verfahren für das
rasche Erstarren von Legierungsschmelzen bekannt und
beispielsweise das Einzelrollen-Schmelzspinnverfahren, das
Doppelrollen-Schmelzspinnverfahren und das Schmelzspinnverfahren
in rotierendem Wasser sind besonders wirksam. Bei diesen
Verfahren kann eine Kühlgeschwindigkeit von etwa 10&sup4; bis 10&sup7;
K/sec erhalten werden. Zum Herstellen dünner Bandmaterialien
mittels des Einzelrollen-Schmelzspinnverfahrens, des
Doppelrollen-Schmelzspinnverfahrens oder dergleichen wird eine
geschmolzene Legierung aus der Öffnung einer Düse auf eine Rolle
aus beispielsweise Kupfer oder Stahl mit einem Durchmesser von
etwa 30 bis 300 mm, die sich mit einer konstanten
Geschwindigkeit von etwa 300 bis 10 000 U/Min dreht, ausgestoßen. Bei
diesen Verfahren können verschiedenartige dünne
Bandmaterialien mit einer Breite von etwa 1 bis 300 mm und einer Dicke
von etwa 5 bis 500 um auf einfache Weise erhalten werden.
Alternativ wird zur Herstellung von Drahtmaterialien mittels des
Schmelzspinnverfahrens in rotierendem Wasser ein Strahl einer
geschmolzenen Legierung durch Anlegen eines
Argongas-Rückdrucks durch eine Düse in eine flüssige Kältemittelschicht mit
einer Tiefe von etwa 1 bis 10 cm, die mittels der
Zentrifugalkraft in einer sich mit einer Geschwindigkeit von etwa 50 bis
500 U/Min drehenden Trommel gehalten wird, gerichtet. Auf
diese Weise können feine Drahtmaterialien auf einfache Weise
erhalten werden. Bei dieser Technik liegt der Winkel zwischen
der aus der Düse ausgestoßenen geschmolzenen Legierung und der
Flüssigkältemittel-Oberfläche vorzugsweise im Bereich von etwa
60º bis 90º und das Verhältnis der relativen Geschwindigkeit
des ausgestoßenen Legierungsmaterials zur Flüssigkältemittel-
Oberfläche liegt vorzugsweise im Bereich von etwa 0,7 bis 0,9.
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Ferner können die erfindungsgemäßen Legierungen auf
Aluminiumgrundlage ebenfalls durch Abscheiden eines
Quellenmaterials mit der durch die oben angegebene allgemeine Formal
dargestellten Zusammensetzung unter Ausnutzung einer
Dünnschichtbildungstechnik, wie etwa durch Sputtern, Vakuumabscheiden,
Ionenplattieren usw. zur Bildung einer Dünnschicht mit der
oben angegebenen Zusammensetzung auf einem Substrat erhalten
werden.
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Als Sputterabscheidungsverfahren können erwähnt werden
das Ionensputterverfahren, das Triodensputterverfahren, das
Tetrodensputterverfahren, das Magnetronsputterverfahren, das
Sputterverfahren mit einander gegenüberliegenden Targets , das
Ionenstrahl-Sputterverfahren, das Dualionen-Sputterverfahren
usw. und bei den zuerst angegebenen fünf Vorgängen gibt es
eine Gleichstromanwendungsart und eine
Hochfreguenzanwendungsart.
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Das Sputterabscheidungsverfahren wird nachstehend genauer
beschrieben. Beim Sputterabscheidungsverfahren wird ein Target
mit der selben Zusammensetzung wie diejenige der zu bildenden
Dünnschicht mittels in einer Ionenkanone oder einem Plasma
usw. erzeugten Ionenquellen beschossen, so daß neutrale
Teilchen oder Ionenteilchen den Zustand von Atomen, Molekülen oder
Clustern aus dem Target über dessen Beschuss erzeugt werden.
Die neutralen oder Ionenteilchen, die auf diese Weise erzeugt
werden, werden auf dem Substrat abgeschieden und die oben
angegebene Dünnschicht wird gebildet.
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Insbesondere das Ionenstrahlsputtern, das Plasmasputtern
usw. sind wirksam und diese Sputterverfahren liefern eine
Kühlgeschwindigkeit in der Größenordnung von 10&sup5; bis 10&sup7;
K/sek. Aufgrund einer derartigen Kühlgeschwindigkeit ist die
Herstellung einer Dünnschichtlegierung, die zu mindestens 50
Vol.% aus einer amorphen Phase zusammengesetzt ist, möglich.
Die Dicke der Dünnschicht kann über die Sputterzeit
eingestellt werden und üblicherweise liegt die Dünnschichtbildungs-
Geschwindigkeit in der Größenordnung von 2 bis 7 um pro
Stunde.
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Eine weitere Ausführungsform der Erfindung, in der das
Magnetronplasmasputtern eingesetzt wird, wird genau
beschrieben. In einer Sputterkammer, in der das Sputtergas bei einem
geringen Druck im Bereich von 1 x 10&supmin;³ bis 10 x 10&supmin;³ mbar
gehalten wird, werden eine Elektrode (Anode) und ein Target
(Kathode), das aus der oben angegebenen Zusammensetzung
zusammengesetzt ist, einander gegenüberliegen mit einem Abstand von
40 bis 80 mm angeordnet und eine Spannung von 200 bis 500 V
wird zur Bildung eines Plasmas zwischen den Elektroden
angelegt. Ein Substrat, auf das die Dünnschicht abzuscheiden ist,
wird im Plasmabildungsgebiet oder in der Umgebung dieses
Gebietes angeordnet und die Dünnschicht wird gebildet.
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Neben dem oben angegebenen Verfahren kann die
erfindungsgemäße Legierung auch als rasch erstarrtes Pulver unter
Ausnutzung verschiedenartiger Atomisierverfahren, beispielsweise
eines Hochdruckgasatomisier-Verfahrens oder eines
Sprühverfahrens erhalten werden.
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Ob die so erhaltenen, rasch erstarrten Legierungen auf
Aluminiumgrundlage amorph sind oder nicht, kann mittels des
herkömmlichen Röntgenbeugungsverfahren bestimmt werden, weil
eine amorphe Struktur charakteristische Halo-Muster zeigt.
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Bei den erfindungsgemäßen Legierungen auf
Aluminiumgrundlage nach der oben angegebenen allgemeinen Formel liegt der
Grund, warum a, b, c, d und e so wie vorstehend in Atom%
angegeben, beschränkt sind, darin, daß wenn diese Angaben
außerhalb des entsprechenden Bereiches liegen, die Bildung der
amorphen Struktur schwierig wird oder die resultierenden
Legierungen spröde sind, so daß sie Schwierigkeiten bei
Biegeoperationen zeigen. Ferner können die gewünschten Massen mit
mindestens 50 Vol.% einer amorphen Phase mittels industrieller
Verfahren, wie etwa einer Sputterabschaltung, nicht erhalten
werden, wenn a, b, c, d und e nicht innerhalb der angegebenen
Bereiche liegen.
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Das Element M, das mindestens ein aus der aus Ni, Fe und
Co bestehenden Gruppe ausgewähltes Metallelement ist, das Mo-
Element und das Hf-Element besitzen die Wirkung einer
Verbesserung der Fähigkeit zur Herstellung einer amorphen
Struktur und gleichzeitig der Verbesserung der Härte,
Festigkeit
und Wärmebeständigkeit. Insbesondere das Hf-Element ist
zum Verbessern der Fähigkeit zur Bildung einer amorphen Phase
wirksam.
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Cr als wichtiger Bestandteil verbessert im hohen Maße die
Korrosionsbeständigkeit der erfindungsgemäßen Legierung, weil
Cr zusammenwirkend mit Mo und Hf, wenn es damit in der
Legierung vorliegt, einen Passivierungsfilm bildet. Der Grund,
wegen dem die Atomprozentangabe (e) für Cr auf den oben
angegebenen Bereich eingeschränkt ist, liegt darin, daß Mengen an
Cr von weniger als 6,5 Atom% die mit dieser Erfindung
verfolgte Korrosionsbeständigkeit nicht in ausreichendem Maße
verbessern können, während 20 Atom% überschreitende Mengen die
resultierende Legierung spröde und für industrielle
Anwendungen unbrauchbar machen.
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Wenn die erfindungsgemäße Legierung auf
Aluminiumgrundlage als Dünnschicht hergestellt ist, besitzt sie ferner
abhängig von ihrer Zusammensetzung ein hohes Maß an Zähigkeit.
Daher kann eine derartig zähe Legierung einer Biegung um 180º
unterzogen werden, ohne daß Brüche oder ein Abblättern vom
Substrat auftreten.
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Nachstehend wird die Erfindung unter Bezugnahme auf die
folgenden Beispiele erläutert.
Beispiel 1
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Eine geschmolzene Legierung 3 mit einer festgelegten
Zusammensetzung wurde unter Verwendung eines
Hochfrequenzschmelzofens hergestellt und in ein Quarzrohr 1 mit einer
kleinen Öffnung 5 (Durchmesser 0,5 mm) an der Spitze davon
gegeben, wie in Fig. 1 dargestellt. Nach Erwärmen zum Schmelzen
der Legierung 3 wurde das Quarzrohr 1 gerade oberhalb einer
Kupferrolle 2 angeordnet. Dann wurde die im Quarzrohr 1
enthaltene
geschmolzene Legierung 3 aus der kleinen Öffnung 5 des
Quarzrohrs 1 unter Anlegung eines Argongasdrucks von 0,7
kg/cm² ausgestoßen und in Kontakt mit der Oberfläche der mit
einer Geschwindigkeit von 5.000 U/Min sich rasch drehenden
Rolle 2 gebracht. Die geschmolzene Legierung 3 erstarrte rasch
und ein dünnes Legierungsband 4 wurde erhalten.
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Unter den oben angegebenen Verfahrensbedingungen
hergestellte dünne Legierungsbänder wurde jeweils einer
Röntgenbeugungsanalyse unterzogen. Es wurde bestätigt, daß in den
resultierenden dünnen Bändern eine amorphe Phase gebildet wurde.
Die Zusammensetzung jedes dünnen Bandes wurde mittels einer
einen Röntgen-Mikroanalysator einsetzenden quantitativen
Analyse bestimmt.
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Testproben mit einer festgelegten Länge wurden von den
dünnen Bändern aus einer Legierung auf Aluminiumgrundlage
abgeschnitten und hinsichtlich ihrer Korrosionsbeständigkeit
bezüglich HCl in einer wässrigen 1 N-HCl-Lösung bei 30º C
getestet. Ferner wurden Testproben mit einer festgelegten Länge
von den dünnen Bändern einer Legierung auf Aluminiumgrundlage
abgeschnitten und hinsichtlich ihrer Korrosionsbeständigkeit
bezüglich Natriumhydroxyd in einer wässrigen 1 N-NaOh-Lösung
bei 30º C getestet. Die Testergebnisse sind in Tabelle 1
angegeben. Für die Tabelle wurde die Korrosionsbeständigkeit
ausgedrückt durch die Korrosionsgeschwindigkeit bestimmt. Für
Vergleichszwecke wurden käuflich erhältliches 4N-Al (99,99%
Al) und eine Al-Cu Legierung (Duralmin) denselben
Korrosionsbeständigkeitstests unterzogen. Aus Tabelle 1 wird deutlich,
daß die erf indungsgemäßen Legierungen auf Aluminiumgrundlage
eine herausragende Korrosionsbeständigkeiten in einer
wässrigen Salzsäurelösung und in einer wässrigen
Natriumhydroxydlösung zeigen, verglichen mit den käuflich erhältlichen
Legierungen auf Aluminiumgrundlage.
Tabelle 1
In einer wässrigen 1 N-HCl-Lösung und einer wässrigen 1 N-
NaOH-Lösung bei 30º C gemessene Korrosionsgeschwindigkeiten
Legierung at%
1N-NaOH 30ºC Struktur*
Korrosionsgeschwindigkeit (mm/Jahr)
Amo
Amo+Cry
Al-Cu alloy (duralmin)
Anmerkung: Amo: amorphe Struktur
Cry: Kristalline Struktur
* erfindungsgemäße Struktur
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Ferner wurden dünne Bänder aus Al70,0Fe9,4Mo4,7Hf9,eCr6,5
und Al74,8Ni6,5Mo4,7Hf7,5Cr6,5 bei 30º C in einer wässrigen 30
g/l
NaCl enthaltenden Lösung getestet und die Ergebnisse der
Bestimmung ausgedrückt durch das Grübchenpotential sind in
Tabelle 2 dargestellt. Eine weitere Probe des dünnen Bandes aus
Al74,8Ni6,5Mo4,7Hf7,5Cr6,5 wurde über einen Zeitraum von 24
Stunden in eine wässrige 1 N-HCl-Lösung eingetaucht. Eine
weitere Probe des dünnen Bandes aus Al74,8Ni6,5Mo4,7Hf7,5Cr6,5
wurde über einen Zeitraum von 8 Stunden in eine wässrige 1 N-
NaOH-Lösung eingetaucht. Diese beiden dünnen Bänder wurden zum
Erhalt von Polarisationskurven bei 30º C in einer wässrigen 30
g/l NaCl-Lösung untersucht und hinsichtlich ihrer
Korrosionsbeständigkeit ausgewertet. Die Ergebnisse sind in Tab. 2 und
den Fig. 2 und 3 dargestellt. In Tab. 2 wurde die
Korrosionsbeständigkeit ausgedrückt durch das
Grübchenpotential ermittelt und die oben angegebene käuflich erhältliche 4
N-Al-Legierung ist ebenfalls zu Vergleichszwecken dargestellt.
Wie aus den in Tab. 2 angegebenen Ergebnissen der Messungen
deutlich ist, werden die erfindungsgemäßen Legierungen auf
Aluminiumgrundlage bei 30º C in der wässrigen 30 g/l NaCl
enthaltenden Lösung spontan passiviert und bildeten einen äußerst
passiven Film, verglichen mit der käuflich erhältlichen
Legierung auf Aluminiumgrundlage. Wenn die erfindungsgemäßen
Legierungen in die wässrige Salzsäurelösung oder die wässrige
Natriumhydroxydlösung eingetaucht wurden, wurden sie ferner
spontan passiviert und bildeten einen hochwertigeren passiven
Film. Insbesondere die Al74,8Ni6,5Mo4,7Hf7,5Cr6,5-Legierung
die über einen Zeitraum von 24 Stunden in eine wässrige 1 N-
HCl-Lösung eingetaucht wurde, zeigte ein Grübchenpotential von
380 mV. Dieses Grübchenpotentialniveau ist gut vergleichbar
mit Cu (Kupfer), das als elektrochemisch edles Metall
anerkannt ist. Aus den oben angegebenen Testergebnissen wird
deutlich, daß die erfindungsgemäßen Legierungen auf
Aluminiumgrundlage eine bemerkenswert hohe Korrosionsbeständigkeit
aufweisen.
Tabelle 2
In einer wässrigen 30 g/l NaCl-Lösung gemessene Grübchenpotentiale
Legierung
Grübchenpotential
Anmerkung
Anmerkung:
* über einen Zeitraum von 24 Stunden bei 30ºC in eine 1 N-HCl eingetauchtes dünnes Band
** bei 30ºC über einen Zeitraum von 8 Stunden in 1 N-NaOH eingetauchtes dünnes Band
Beispiel 2
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Die mit dem im vorstehenden Beispiel angegebenen
Herstellungsverfahren hergestellten, erfindungsgemäßen,
amorphen Legierungen wurden zu einer Pulverform gemahlen oder
zermalmt und als Pigmente für Metallikfarben eingesetzt. Als
Ergebnis besaßen die amorphen Legierungen eine hohe
Korrosionsbeständigkeit bei Korrosionsangriffen in den Metallikfarben
über einen langen Zeitraum und lieferten in hohem Maße
haltbare Metallikfarben.
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Weil die erfindungsgemäßen Legierungen auf Al-Grundlage
mindestens 50 Vol.% einer amorphen Phase aufweisen, besitzen
sie, wie vorstehend beschrieben, eine vorteilhafte Kombination
der Eigenschaften hohe Härte, hohe Festigkeit, hohe
Wärmebeständigkeit und hohe Verschleißfestigkeit, die alle für
amorphe Legierungen charakteristisch sind. Ferner bilden die
Legierungen äußerst korrosionsbeständige passive Schutzfilme,
die in ernsthaft korrosiven Umgebungen über einen langen
Zeitraum haltbar sind, wie etwa in einer Salzsäurelösung oder
einer Chlorionen enthaltenden Natriumchloridlösung oder einer
Hydroxylionen enthaltenden Natriumhydroxydlösung, und zeigen
eine sehr hohe Korrosionsbeständigkeit.