JP4632300B2 - 送液装置 - Google Patents

Description

この発明は、化学、生物学、医学、物質工学、電気化学工学、半導体工学、エレクトロニクス、微小化学分析、ナノテクノロジー等の研究分野で用いられる、微量な流体を制御して送液する装置に関する。

近年、チップ上で化学反応を進行させ分析を行う微小化学分析システム（μTAS）、あるいは、ガラス等の小さな基板に微細な溝やくぼみを刻んだチップに、化学反応、細胞培養、分離検出等のラボプロセス（実験室での工程）を集積化させたラボ・オン・チップ（実験室チップ、Lab on a Chip）の研究が、活発に行われている。これは、上述のように、従来の分析システムあるいは化学実験室を、手のひらに乗る程度まで微小化しようとするものである。

分析システム等を微小化することにより、（１）サンプル、試薬量の微量化、（２）応答の高速化、（３）ハイスル−プット化、などの効果が実現される。これら微小化された分析システム（以下、微小システムという）の用途はさまざまであるが、このような微小システム上では、微量な流体を制御して送液することが必要となる。特に、すべての要素が集積化された送液装置の実現が期待される。

微量な流体を制御して送液する装置として、機械的なマイクロポンプ、マイクロバルブの研究が既に１９８０年代より進められている。しかし、これらを集積化した高度な送液装置の構築はこれまでほとんど成功していない。これは、構造的に高度な集積化が難しいところに原因があるものと思われる。このため、微小な流路中に微小な流体（例えば溶液等）を導入し送液したい場合には、市販のマイクロシリンジポンプを利用している場合が多い。もちろん、基礎研究等、目的によってはこれで十分な場合もあるであろうが、マイクロシリンジポンプを用いると携帯性が損なわれてしまう。また、マイクロシリンジポンプは非常に高価である。

そこで、比較的複雑な微小流路中を送液する手段としては、電気浸透流を利用する送液機構がある。電気浸透流は、ガラス管等に接した溶液が高電圧下で示す移動現象であり、例えばＤＮＡなどを測定対象としたキャピラリー電気泳動を用いた分析で、通常発生する。なお、キャピラリー電気泳動は、主に石英ガラス中に形成された微小流路末端に形成されたＤＮＡ等の粒子の入った溶液の液溜めに電極を挿入し、数百Ｖから数千Ｖの高電圧を印加して微小流路中の溶液を移動させる現象である。電気浸透流を利用した送液機構（以下、電気浸透流ポンプという）は構造的に極めて単純で、複雑な流路ネットワーク中での送液も容易である。

ところで、電気浸透流に関連して、例えば下記の特許文献１には、電気泳動を抑え、電気浸透流によりキャピラリーに資料を注入するキャピラリー電気泳動装置の資料注入装置が開示されている（特許文献１参照）。
特開平５−１４２１９８号公報（第１頁、第１図）

しかしながら、従来型のマイクロポンプ、マイクロバルブにおいては、駆動電圧や消費電力が大きくなってしまう問題を有する。具体的には、例えば駆動電圧も少ないものでも数十Ｖで、それに伴い消費電力も問題になっていた。さらに、流路が微小化すればするほど、界面張力等の影響が大きくなり流路中を流れる流体の抵抗が増大する。このため、特にマイクロポンプ、マイクロバルブのような従来型の機械的ポンプを用いる場合には、送液が困難になるという問題があった。また、電気浸透流ポンプにおいても、同様に、高電圧が必要であるため問題となるとともに、消費電力も無視できないほど大きくなってしまう。

本発明は、上記問題を解決するものであり、簡単な構造を有し、ほとんど電力を消費せず、流路が微小化してもスムーズな送液を行うことができ、さらには、順次、複数の流体の注入、排出も含めた、一連の送液制御を効率的に行うことができる、微小送液システムの高度集積化を実現することを課題とするものである。

本発明は上記課題を解決するために、疎水性領域が一部に形成された親水性の流路面を有する、第１の基板と、前記流路面と対向する位置は親水性にされており、前記疎水性領域に対向する位置に作用電極が形成された第２の基板と、参照電極と、を具備し、前記流路面と前記第２の基板との間は距離を有して配置されることにより、前記流路面と前記第２の基板との間に、流路空間が形成される送液装置であって、流体を前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置し、かつ、該流体を、前記参照電極と前記作用電極とに接触させた状態で、前記参照電極と前記作用電極との間に電位差を生じさせることにより、前記流体が前記流路空間を移動することについて制御を行うことを特徴とする送液装置を提供する。

また本発明は、疎水性領域が一部に形成された親水性の流路面を有する、第１の基板と、参照電極が形成され、前記流路面と対向する位置は親水性にされており、前記疎水性領域に対向する位置に作用電極が形成された第２の基板と、を具備し、前記流路面と前記第２の基板との間は距離を有して配置されることにより、前記流路面と前記第２の基板との間に、流路空間が形成される送液装置であって、流体を前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置し、かつ、該流体を、前記参照電極と前記作用電極とに接触させた状態で、前記参照電極と前記作用電極との間に電位差を生じさせることにより、前記流体が前記流路空間を移動することについて制御を行うことを特徴とする送液装置を提供する。

また本発明は、疎水性領域が一部に形成された親水性の流路面を有する、第１の基板と、参照電極と対極とが形成され、前記流路面と対向する位置は親水性にされており、前記疎水性領域に対向する位置に作用電極が形成された第２の基板と、を具備し、前記流路面と前記第２の基板との間は距離を有して配置されることにより、前記流路面と前記第２の基板との間に、流路空間が形成される送液装置であって、流体を前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置し、かつ、該流体を、前記参照電極と前記対極と前記作用電極とに接触させた状態で、前記参照電極と前記作用電極との間に電位差を生じさせることにより、前記流体が前記流路空間を移動することについて制御を行うことを特徴とする送液装置を提供する。

前記作用電極上に絶縁層が設けられることが好ましい。

前記第２の基板には、前記流路空間を移動する前記流体を混合させるための混合電極が設けられることが好ましい。

前記第２の基板には、前記流路空間を移動する前記流体を排出させるための流体排出部が設けられることが好ましい。

前記流体中の陽イオンの吸着により界面張力の変化が引き起こされる電位の範囲内に前記作用電極の電位が設定されることが好ましい。

以上の構成から成る本発明に係る送液装置によると、簡単な構造を有し、ほとんど電力を消費せず、流路が微小化してもスムーズな送液を行うことができ、送液される流体の注入、排出を含めた一連の送液制御を効率的に行うことができる、微小送液システムの高度集積化を実現することができる。

（原理）
本発明の課題を解決するための有効な手段の一つとしては、従来のマイクロポンプ、マイクロバルブで用いられていたような送液の構造や機能をできるかぎり単純化させることである。なお、前記した電気浸透流ポンプのように電気化学的原理を用いれば、これらの送液の構造・機能を単純化させるという問題の解決方法として有利である。

微小化した流路を流れる流体の抵抗の発生源の一つに、界面張力が考えられる。しかし、本発明者らは、逆にこの界面張力を送液の駆動力として利用すれば、流体の送液を制御でき、さらに毛管現象の利用と合わせて、非常に効率的な送液機構が実現できるものと考えた。ところで、電極と流体（特には電解液）界面との界面張力は、電極電位により制御することができる（この制御する方式を、エレクトロウエッティングという）。

さらに、上記エレクトロウェッティングに基づく送液の原理について説明する。図１は、送液の原理を示す模式的な図である。図１には、基板３４上に、液滴３１がのせられている状態の側断面図が示されている。液滴３１は、例えば電解液である。基板３４は、例えば金から成る金属基板３４ａ上に、絶縁層として、例えばポリマーから成る膜層３４ｂが設けられて成る。

図１の場合、液滴３１がのせられて接触している基板３４、より正確には金属基板３４ａは、作用電極（作用極、駆動用電極）と呼ばれ、液滴３１が接触しているもう一方の電極は参照電極（参照極、基準電極）３３と呼ばれる。基板３４上に液滴３１がのせられ、かつ、参照電極３３に液滴３１が接触した状態において、基板３４、即ち作用電極に電圧を印加することにより、作用電極と参照電極３３との間に電位差を生じさせる。図１（ａ）は、電圧を印加する前の状態であり、図１（ｂ）は、電圧を印加している状態である。

図１（ａ）（ｂ）に示されるように、電圧を印加する前における液滴３１の基板３４に対する接触角θ（図１（ａ）参照）よりも、電圧を印加した状態における液滴３１の基板３４に対する接触角θ’（図１（ｂ）参照）の方が小さくなる。つまり、電圧を印加すると、基板（作用電極）３４上は濡れやすくなる。

これは、次のような原理によると考えられる。図１（ｂ）に示されるように、矢印３３ａは気体と固体との間に生じる界面張力であり、矢印３３ｂは気体と液体との間に生じる界面張力、矢印３３ｃは固体と液体との間に生じる界面張力である。基板（作用電極）３４の電位を変化させると、固体である基板３４と、液体である液滴３１との間の（基板３４―液滴３１界面の）界面張力（矢印３３ｃ）が低下する。言い換えれば、液滴３１により基板３４が濡れやすい状態となる。そして、気体と固体との間の界面張力（矢印３３ａ）により、液滴３４は基板３４上を進み、送液されることになる。電圧の印加をやめて電位を元に戻すと送液は止まる。

なお、基板３４と液滴３１との間の（基板３４−液滴３１界面の）界面張力（矢印３３ｃ）に影響を及ぼしているのは、液滴３１中のイオンの基板３４表面への吸着である。より負の電位に変化させると陽イオンの吸着が、より正の電位に変化させると陰イオンの吸着が支配的になる。なお、図１では絶縁層の一例としてポリマーから成る膜層（ポリマー層）３４ｂが、作用電極である金属基板３４ａ上に設けられる場合について述べたが、このポリマーから成る膜層３４ｂ等の絶縁層が作用電極上に設けられなくても同様の変化を起こすことができる。

このエレクトロウェッティングの方式では原理的にほとんど電力を消費しない。本発明者らは、このエレクトロウエッティングの原理に基づき、スムーズに送液、排出を含めた一連の送液制御ができる新しい送液装置（機構）を発明した。

本発明に係る送液装置を実施するための最良の形態を、実施例に基づいて図面を参照して説明する。

図２（ａ）（ｂ）は、本発明の実施例１に係る送液装置１１を分解した平面図である。図２（ｃ）は、図２（ａ）の基板２と図２（ｂ）のガラス基板１とを組み合わせた、送液装置１１の上から見た仮想的な平面図である。また、図２（ｄ）は、図２（ｃ）の送液装置１１を、Ｘ―Ｘ’で切断した流路部１３近傍の拡大断面図である。

図３（ａ）（ｂ）は、図２（ｃ）で示される送液装置１１内に、送液される流体１４が配置されている状態が示されている。流体１４は、図３（ａ）（ｂ）において斜線で示されている。図３（ｃ）（ｄ）は、送液装置１１の側断面図である。図３（ｃ）（ｄ）においても、送液装置１１内に、送液される流体１４が配置されている状態が示されている。

送液装置１１は、電極が形成された第２の基板であるガラス基板１と、流路部１３が形成された第１の基板である基板２とを具備する。本実施例では、ガラス基板１上に、電極として、作用電極４、対極５、及び参照電極７が形成されている。

基板２において、流路部１３は凹状に形成されており、流路面３を有する。具体的には、凹状に形成された細長い流路部１３の底面が流路面３となっている。

流路面３は、親水性であるが、疎水性領域６が一部に形成されている。ガラス基板１上において、流路面３と対向する位置は親水性であり、疎水性領域６に対向する位置に、作用電極４が、形成される。

基板２には、凹状の液溜め部（リザーバー）１０が形成されている。液溜め部１０は、流路面３を有する流路部１３の端部３ｄに隣接して形成されている（図３（ｃ）（ｄ）参照）。液溜め部１０は、流路面３に沿って送液すべき流体（溶液、液滴、サンプル）１４を、溜めておくためのものである。なお、液溜め部１０には、流体１４を導入するための導入口８が形成されている。

基板２は、例えば樹脂材料から成り、シリコーンゴム、アクリル、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等の材料が考えられる。本実施例では、基板２は、ＰＤＭＳ（ポリジメチルシロキサン）で形成されている（基板２をＰＤＭＳ基板ともいう）。この場合、作用電極４に対向する位置付近のＰＤＭＳ基板の表面は、酸素プラズマ処理時に保護しておくことにより、疎水性のままにしておくことができる。こうして、疎水性領域６が一部に形成された親水性の流路３を有する基板２を形成することができる。このような樹脂材料で基板２を形成することにより、加工が簡単である利点を有する。

なお、基板２をガラス等の他の材料により形成することもできる。この場合、ＰＤＭＳ基板のときの加工処理とは逆に、親水性にすべきところをポジ型フォトレジスト等で保護しておき、保護していないところをジメチルクロロシラン等の疎水性部位を有するシランカップリング剤で処理すればよい。こうして、同様に、疎水性領域６が一部に形成された親水性の流路３を有する基板２を形成することができる。

図２（ａ）に示される、流路部１３や液溜め部１０が形成された基板２の面２ａが、ひっくり返され、図２（ｂ）に示される、電極が形成されたガラス基板１の面１ａと、対向される。この際、基板２の流路面３とガラス基板１との間は距離を有して配置される。本実施例では、流路面３とガラス基板１との間は所定の距離ｈを保って配置される。こうして送液装置１１が組み立てられ完成される（図２（ｃ）（ｄ）参照）。流路面３とガラス基板１との間が距離を有して配置されることにより、送液装置１１には、流路面３と、ガラス基板１との間に、つまり具体的には、流路面３と、この流路面３に対向する位置にあるガラス基板１上の親水性の領域及びこの親水性の領域と並んで設けられている作用電極４との間に、流路空間１５が形成されることとなる。

なお、実際には、図２（ａ）の基板２の面２ａがひっくり返されて、図２（ｂ）のガラス基板１の面１ａと向かい合わせられることにより、送液装置１１が形成されると、送液装置１１の上から見た平面図では、基板２の面２ａは見えない。しかし、送液装置１１の構造の理解を容易にするため、図２（ｃ）では、ガラス基板１の面１ａに加えて、流路面３が形成された基板２の面２ａが見えるものとして仮想的に表示している。

ガラス基板１上には、作用電極４と対極５と参照電極７とが形成され、３電極方式（３電極系）が採用されている。３電極方式は、作用電極４と参照電極７との間に電位差を印加しつつ、作用電極４と対極５との間に流れる電流を測定する方式である。作用電極４は、電圧を印加する電極であり、送液のための駆動力を発生させる電極である。参照電極７は、電位の基準となる電極である。３電極方式を採用することにより参照電極７に電流が流れないようにして、電位の基準となる参照電極７の電位が電流等の影響を受けてずれないようにされるので、作用電極４と参照電極７との間に正確に電位差を印加することができる。

なお、本実施例では３電極方式を採用したが、対極５を有しない（対極５と参照電極７とが一体化した）、作用電極４及び参照電極７のみの２電極方式（２電極系）を採用しても良い。

作用電極４及び対極５は、例えば金で形成されている。なお、作用電極４及び対極５は、金の他、カーボン又はビスマスで形成しても良い。特に、作用電極４は金、カーボン、又はビスマスで形成されることが望ましい。作用電極４に電圧を印加したとき、水素等が発生せず、劣化しにくいからである。参照電極７は、銀から成る電極基板と、この電極基板上に形成された塩化銀から成る膜層と、（以下、銀／塩化銀、又は、Ａｇ／ＡｇＣｌという）から形成される。このように、参照電極７は、銀／塩化銀で形成されることが望ましい。参照電極７を銀／塩化銀で形成することにより、電流を流しても参照電極７の電位があまり変化しないという利点がある。

既に述べたように、作用電極４は、ガラス基板１上において、基板２の流路面３の疎水性領域６と対向する位置に形成されている。さらに、この疎水性領域６及び作用電極４は、液溜め部１０の近傍に位置する。液溜め部１０は、流路部１３の端部３ｄに隣接して形成され、疎水性領域６及び作用電極４は液溜め部１０の近傍に位置しているので、液溜め部１０に送液すべき流体１４が溜められた状態では、流路部１３の端部３ｄ、さらには疎水性領域６の末端部６ａと作用電極４の末端部４ａとが、液溜め部１０に溜められた流体１４と接触した状態となる（図３（ａ）（ｃ）参照）。

参照電極７及び対極５は、図２（ｃ）に示されるように、ガラス基板１上であって、基板２に形成された液溜め部１０と対向する位置に形成されている。したがって、参照電極７及び対極５は、流体（溶液、液滴、サンプル）１４を導入する導入口８付近に位置することとなる。これにより、導入口８から導入された流体１４が液溜め部１０に溜められたときに、流体１４が参照電極７と対極５とに接触される状態になる。

なお、本実施例では参照電極７や対極５をガラス基板１上に形成しているが、液溜め部１０に溜められた送液されるべき流体１４が接触できれば、参照電極７や対極５は、必ずしもガラス基板１上に形成されなくてもよく、例えば、基板２、又は、ガラス基板１及び基板２以外の外部に形成することも考えられる。より詳しくは、例えば参照電極７を第２の基板であるガラス基板１上に形成し、対極５をガラス基板１以外の場所に設けてもよいし、参照電極７及び対極５の両方をガラス基板１以外の場所に設けてもよい。これは、対極５を有しない２電極方式の場合も同様で、参照電極７をガラス基板１上に形成せずにガラス基板１以外の場所に設けてもよい。

なお、ガラス基板１において、上述したように、流路面３と対向する位置は、親水性となっているが、少なくともこの流路面３に対向する位置の周辺部１８は、疎水性の膜層が形成されてもよい。本実施例では、ガラス基板１において、液溜め部１０と対向する位置を除き、作用電極４及び流路面３に対向する位置を取り囲む、周辺部１８には、疎水性の膜層が形成されている。ガラス基板１上において、作用電極４を超えて流路空間１５中を移動する流体１４が、作用電極１４や流路面３に対向する位置以外の外部へ流出することを確実に防ぐためである。

本発明の本実施例に係る送液装置１１では、上述のような構成の疎水性領域６が一部に形成された親水性の流路面３を有する基板２と、作用電極４等が形成されたガラス基板１とが、夫々別々に作製される。そして、既に述べたように、作用電極４等が形成されたガラス基板１の面１ａと、流路部１３等が形成された基板２の面２ａとを対向させて、組み立てられ完成される。このとき、送液装置１１では、基板２の流路部１３が凹上に形成されていることにより、図２（ｄ）に示されるように、流路面３とガラス基板１との間、より正確には流路面３とガラス基板１の面１ａとの間は距離を有して、具体的には、所定の間隔（距離）ｈを保って配置されることになる。なお、図２（ｄ）では、作用電極４の厚みを誇張して図示しているが、実際には、作用電極４の厚みは考慮しなくてもよいほど薄いので、流路面３とガラス基板１の面１ａとの間の所定の間隔（距離）ｈは、流路面３とガラス基板１上に形成された作用電極４の上面との間の間隔（距離）と、同じと考えられる。また、たとえ作用電極４等のガラス基板１上に形成された電極の厚みを考慮する必要がある場合でも、ガラス基板１の面１ａ（上面）と流路面３との間の距離が決まれば、ガラス基板１上で所定の厚みを有する電極の上面と流路面３との間の距離は自ずと決まるため、本明細書では、ガラス基板１の上面と流路面３との間の距離を基準にしている。

本実施例では、流路面３とガラス基板１との間に間隔（距離）を有して配置するために、基板２の流路部１３が凹状に形成された。一方、流路部を平坦又は凸状に形成してもよい。つまり、平坦な流路部の平面、又は凸状に形成された流路部の上面が流路面となるように、基板を形成してもよい。この場合、この流路部が形成された基板とガラス基板１との間に例えばスペーサーを挿入することにより、流路面とガラス基板１との間に間隔（距離）を有して、送液装置１１が組み立てられる。スペーサーを用いる構成では、上記間隔（距離）を容易に調節することができる利点がある。

このようにして、流路面３とガラス基板１との間に距離を有することにより、流路空間１５が形成される。なお、本実施例では、流路面３とガラス基板１との間は、所定の距離ｈが保たれているが、流路面３とガラス基板１との間は、流路空間が形成されるように距離を有すればよく、所定の距離ｈを保っている場合に限られない。例えば徐々に流路面３とガラス基板１との間の距離が小さくなって流路空間が狭まっていくような場合、又は、徐々に流路面３とガラス基板１との間の距離が大きくなって流路空間が広がっていくような場合等でもよい。このように、流路面とガラス基板等の第２の基板との間に流路空間が形成されるように距離を有すれば足りることは、後述する他の実施例においても同様である。

作用電極４に電圧を印加していない状態では、作用電極４の末端部４ａと疎水性領域６の末端部６ａとに接触した状態の流体１４は、作用電極４と疎水性領域６とで挟まれた流路空間１５を超えることはできず、留まったままである。ここで、作用電極４に電圧を印加すると、作用電極４は、既に上述の原理で述べたように、濡れやすくなり、末端部４ａに接触した流体１４が作用電極４を越えて広がる。そして、作用電極４を超えた流体１４は、さらに凹状の流路部１３に形成された親水性の流路面３とガラス基板１の親水性の領域とで囲まれた流路空間１５を、毛管現象により進んで移動し送液されることとなる。

このようにして、参照電極７と作用電極４との間に電位差を生じさせることにより、流体１４が流路空間１５を移動することについて制御を行うことができる。なお、流路面３とガラス基板１との間の距離、本実施例では所定の距離ｈは、流体１４が移動し送液される流路の高さ（流路高、流路間隔）となる。

本実施例のように、エレクトロウエッティングにより送液を行う本発明の送液装置では、送液のための駆動力を発生させる電極、即ち、作用電極（作用極、駆動用電極）４を、送液する流体についての親水性の流路面３の一部に形成された疎水性領域６と対向する位置に設ける。このように形成することで、電圧をかけていない状態では疎水性の作用電極４と、疎水性領域６とにより、流体を一旦留めておくことができる。一方、作用電極４に電圧をかけることにより、作用電極４を濡れやすくして、作用電極４を超えて流体を濡れ広がらせることができ、さらには、毛管現象と合わせて、親水性の流路面３とガラス基板１の親水性の領域とに沿って流路空間中の流体の送液を、容易に制御することが可能である。

（作用）
次に、本実施例に係る送液装置１１の作用について説明する。送液装置１１において、基板２に設けられた導入口８から送液させるべき流体１４を導入する。本実施例では、流体１４として例えばＫＣｌ溶液が使用される。導入された流体１４は、基板２とガラス基板１との間、具体的には、基板２に形成された液溜め部１０とガラス基板１との間に配置される。このとき、液溜め部１０に留められている流体１４は、ガラス基板１上の対極５、参照電極７、及び作用電極４、具体的には作用電極４の末端部４ａに接触された状態である。このとき、基板２上の疎水性領域６の末端部６ａにも流体１４が接触するが、流体１４は、この疎水性領域６と作用電極４とで挟まれた流路空間１５を超えられずに、留まっている。（図３（ａ）（ｃ）参照）。

この状態で、作用電極４に電圧を印加して、参照電極７と作用電極４との間に電位差を生じさせる。作用電極４の電位は、流体１４中のイオンの吸着、より望ましくは、陽イオンの吸着により界面張力の変化が引き起こされる電位の範囲内に設定される。界面張力の変化が引き起こされる電位の範囲は、送液装置１１の流路面３とガラス基板１との間の距離（本実施例では所定の間隔ｈ）、ガラス基板１や基板２の材料及び疎水性の度合い、流路面３及び作用電極４の表面状態等により異なる。

作用電極４の電位を、界面張力の変化が引き起こされる電位の範囲内の例えば負の適切な値に変化させる。すると、作用電極４は、濡れやすくなる結果、流体１４は、作用電極４を超えて広がり、疎水性領域６と作用電極４とで挟まれた流路空間１５中およびその先の親水性流路内、つまり、流路面３とガラス基板１の親水性の領域とで挟まれた流路空間１５を、毛管現象により移動する（進む）。このようにして流体１４が送液される（図３（ｂ）（ｄ）参照）。

上記のように疎水性領域６と作用電極４とで挟まれた流路空間１５を流体１４が送液されるのは、既に述べたように、作用電極４に電圧を印加すると、作用電極４と流体１４との間（作用電極４−流体１４界面）の界面張力が低下し、流体１４は作用電極４上で濡れやすくなることによる。そして、上記のように毛管現象を合わせて利用することにより、さらに、流路面３とガラス基板１の親水性の領域とで挟まれた流路空間１５を、送液できるのである。

流体１４と作用電極４を始めとする電極との間（流体１４−電極界面）の界面張力に影響を及ぼしているのは、イオンの電極表面への吸着である。作用電極４をより負の電位に変化させる場合は、電極表面への陽イオンの吸着が、作用電極４をより正の電位に変化させる場合は、電極表面への陰イオンの吸着が支配的になる。

前者の場合、即ち、作用電極４をより負の電位に変化させて電極表面に陽イオンが吸着する場合には、イオンの種類により作用電極４と流体１４界面での界面張力に大きな影響はでない。参照電極７等を含む電極に影響はでない（イオンの種類により依存しない）。

一方、後者の場合、即ち、作用電極４をより正の電位に変化させて電極表面に陰イオンが吸着する場合には、イオンの種類により作用電極４と流体１４界面での界面張力に大きな影響が出る。したがって、再現性良く送液を行うためには、作用電極４に負の電圧（電位）を印加するのが好ましい。

また、本発明によれば、作用電極４への電圧の印加により発生する電流値は、典型的にはμＡのオーダーであり、消費電力値もμＷのオーダーであるが、これらは作用電極４の微小化を進めることにより、さらに小さくすることができる。これらの電流値や消費電力値は、従来のマイクロポンプ等を用いる場合に比べて非常に小さい。電流値の発生源は酸素の還元等に伴うファラデー（Faraday）電流や電気二重層の充電電流であり、流路の高さ（流路高、流路間隔、流路面３とガラス基板１との間の距離、本実施例の場合は所定の間隔ｈ）を調節して駆動電位を下げることによっても、低消費電力化を実現することができる。

本発明の実施例２に係る送液装置６１は、実施例１の送液装置１１の構成と類似し、実施例１の送液装置１１と同一の構成要素については同一の参照符号を付し、図示及び説明を省略する。また、実施例１と同様の作用、効果についても記載を省略する。

図４（ａ）（ｂ）は、本発明の実施例２に係る送液装置６１を分解した平面図である。図４（ｂ）に示される、流路面３等が形成された基板２の面２ａが、ひっくり返され、図４（ａ）に示される、ガラス基板１の面１ａと対向される。こうして送液装置６１が組み立てられ完成される。図４（ｃ）は、完成された送液装置６１について、図４（ａ）（ｂ）のＸ―Ｘ’で切断した流路近傍の拡大断面図である。また、図４（ｄ）（ｅ）は、夫々ガラス基板１について、図４（ａ）のＸ−Ｘ’、Ｙ−Ｙ’で切断した流路近傍の拡大断面図である。

図５（ａ）（ｂ）は、図４で示される送液装置６１内に、送液される流体が配置されている状態を示す模式的な平面図である。図５においても、送液装置６１の構造の理解を容易にするため、ガラス基板１の面１ａが見えるものとして仮想的に表示している。なお、図５において、送液される流体は夫々、斜線で示されている。

実施例２に係る送液装置６１が実施例１の送液装置１１と異なる特徴の一つは、流路空間１５を移動する流体を、混合させるための混合電極６２が設けられていることである。混合電極６２は、実施例１で説明した作用電極４と同じ機能を有する電極であるが、複数の異なる流体を混合させる目的で用いられる電極である。

送液装置６１では、ガラス基板１上に、親水性の複数の流路、本実施例では、２つの流路６４ａ、６４ｂが形成されている。これらの流路６４ａ、６４ｂは、基板２上の流路面３と対向する位置にある親水性の領域である。各流路６４ａ、６４ｂの端部には夫々、流体を注入する導入口８が設けられている。また、実施例１と同様に、参照電極７や対極５（図４には図示せず。いずれも図２（ｃ）参照）が、形成されている。参照電極７や対極５は、流体と接触する場所であれば、ガラス基板１上の任意の場所、又はガラス基板１以外の場所に設けられても良い。また、実施例１で述べたのと同様に、対極５と参照電極７とを一体化して、２電極方式（２電極系）を採用しても良い。

ガラス基板１上において、夫々並行に伸びる流路６４ａ、６４ｂが交わるところには、細長く伸びる長方形状の混合電極６２が形成されている（図４（ａ）参照）。一方、基板２は、実施例１と同様に、例えばＰＤＭＳから成り、その一部に疎水性領域６が形成されている（図４（ｂ）参照）。なお、基板２は、実施例１で述べたのと同様に、ＰＤＭＳ以外の材料、例えばガラスから形成することも可能である。混合電極６２は、基板２の流路面３の一部に形成された疎水性領域６に対向する、ガラス基板１上の位置に配置されている。（図４（ｃ）参照）。従って、夫々の流路６４ａ、６４ｂと流路面３とで挟まれた各流路空間１５が合流する位置であって、ガラス基板１上に混合電極６２は、配置される。なお、混合のしやすさを調節するために、基板２上の疎水性領域６を周囲から突出させたり、逆に凹ませたりすることができる。

なお、ガラス基板１において、流路面３に対向する位置は、親水性にされているが、少なくとも流路面３に対向する位置の周辺部１８は、疎水性の膜層が形成され、疎水性領域にされる。本実施例では、ガラス基板１において、導入口８、流路６４ａ、６４ｂ、及び混合用電極６２を取り囲む、周辺部１８には、疎水性の膜層が形成された疎水性領域にされる（図４（ａ）（ｄ）（ｅ）参照）。ガラス基板１上において、作用電極４を超えて流路空間１５中を移動する流体が、流路６４ａ、６４ｂや混合電極６２以外の外部へ流出することを確実に防ぐためである。

本実施例の送液装置６１において、流路６４ａ、６４ｂと流路面３とで挟まれる流路空間１５に流体を送液するしくみや駆動方法は、実施例１の送液装置１１と同様である。

つまり、混合電極６２は、作用電極４（例えば、実施例１の図３参照）と同様に、電圧を印加して流体を送液させる駆動電極としての役割を有し、例えば作用電極４と同様の材料から成る。このような混合電極６２は、ガラス基板１に用いるフォトマスクのパターンを変更するだけで、実施例１と同様に、容易に形成することができる。

送液装置６１では、複数の流体が夫々の導入口８から導入されると、流路６４ａ、６４ｂは親水性であるため、毛管現象により、各流体は、各流路６４ａ、６４ｂ中を自発的に広がって進む。そして、各流体が混合電極６２の両周辺端部に接触する（図５（ａ）参照）。混合電極６２に電圧を印加していない状態では、混合電極６２の両周辺端部に各流体が接触した状態のまま、留まっている。ここで、混合電極６２に電圧を印加すると、混合電極６２は濡れやすくなり、混合電極６２の両周辺端部に夫々接触して留まっていた各流体は、混合電極６２上に広がり、混ざり合う（図５（ｂ）参照）。このように、各流体を混合電極６２上に送液して、混合電極６２上でこれらの各流体を混合させることができる。

なお、本実施例と実施例１とを組み合わせて実施することも可能である。その際、実施例１で述べたような作用電極４用に、液溜め部１０近傍に設けられた、参照電極７と対極５とを、混合電極６２上に流体を送液して混合させるために用いることもできる。この場合、参照電極７と対極５とは、一旦留めていた流体を、作用電極４を超えて送液させるために用いられているが、混合電極６２上で流体を混合させる際に、混合電極６２用に切り替えて用いられる。または、混合電極６２の近傍に、別途、混合電極６２用の参照電極と対極とを形成することにしてもよい。また、作用電極のときと同様に、混合電極６２においても、参照電極と対極とが一体化した２電極方式を採用してもよいことはもちろんである。

（作用）
実施例２の作用について図５を参照しつつ簡単に説明する。送液装置６１の各導入口８から、例えば異なる種類の流体が注入されると、注入された各流体は、毛管現象により、親水性の各流路６４ａ、６４ｂを自発的に広がって進む。こうして、各流体は、混合電極６２付近に送液される。送液されてきた各流体は、混合電極６２の両周辺端部に接触して留まる（図５（ａ））。

この状態で、混合電極６２に電位（電圧）を印加すると、混合電極６２の両周辺端部に接触して留まっていた各流体は、混合電極６２上を濡れ広がり、混ざり合う。図５（ｂ）には、混ざり合った流体６４が示されている。

本発明の実施例３に係る送液装置９１は、実施例１の送液装置１１の原理と共通し、実施例１の送液装置１１と同一の構成要素については同一の参照符号を付し、図示及び説明を省略する。また、実施例１、２と同様の作用、効果についても記載を省略する。図６（ａ）は、本発明の実施例３に係る送液装置９１を構成する基板８１の平面図であり、図６（ｂ）は、本発明の実施例３に係る送液装置９１の部分的な側断面図である。

実施例３に係る送液装置９１が、実施例１、２の送液装置１１、６１と異なる特徴の一つは、流路空間１５を移動する流体を排出させるための流体排出部９２が設けられることである。流体排出部９２は、第２の基板である基板８１に形成された貫通孔９３と、少なくとも貫通孔９３の側壁９３ａに設けられた作用電極９４とを具備する。より好ましくは、流体排出部９２は、第２の基板である基板８１に形成された貫通孔９３と、基板８１の下部に設けられる流体を吸収する手段、具体的には、基板８１の下部に密着させた多孔性物質９５と、少なくとも貫通孔９３の側壁９３ａに設けられた作用電極９４とを具備する。本実施例では、作用電極９４は、貫通孔９３の側壁９３ａと、基板８１の下面８１ａとに、設けられている。

多孔性物質９５は、基板８１の下部において、容器９６に収容することができる。多孔性物質９５としては、例えば、親水性メッシュ、濾紙等が挙げられる。なお、多孔性物質９５は、流体を吸い取るために用いられるものであり、流体を吸い取る手段としての役割を果たせば、必ずしも多孔性物質のみには、限られない。容器９６は、例えば、プラスチック、ガラス、アクリル、ＰＥＴ、シリコーンゴム、ポリエチレン等で形成される。

第２の基板である基板８１の上面８１ｂには、対極５及び参照電極７が設けられる（図６（ａ）（ｂ）参照）。一方、第１の基板である基板２は、実施例１と同様にして、例えばＰＤＭＳから成り、凹状の流路部１３（ただし、流路部１３は、図６には図示せず。同様の構成である実施例１の図２の流路部１３参照）が形成されている。なお、流路空間１５において、基板８１の上面８１ｂと対向する基板２の表面、つまり、凹状の流路部１３の底面である流路面は、親水性にされている。流体排出部９２が設けられた基板８１の上面８１ｂに、実施例１と同様にして、流路部１３が形成された面を対向させて、基板２が組み合わせられ、送液装置９１が完成する。

送液装置９１では、第２の基板として、ガラス基板１（実施例１、２参照）の代わりに、アクリル板を用いて基板８１を作製する。アクリル板を用いると貫通孔を容易に形成できるという利点がある。なお、本実施例では、基板８１は、アクリル板を用いて作製しているが、親水性で（又は親水性にでき）貫通孔が形成できる基板であれば、アクリル板には限られない。本実施例においても、基板８１は、実施例１、２と同様に、例えばガラスを用いて作製してもよいし、表面にガラス（ＳｉＯ_２）層を形成した基板を作製してもよい。図７に、基板８１の作製工程が示される。

図７を参照しつつ、基板８１の作製工程について説明する。
（１）まず、アクリルから成る基板８１に貫通孔９３を形成する（図７（ａ））。貫通孔９３は、例えば直径約０．５ｍｍであり、その後、基板８１をアセトン中で洗浄する。
（２）基板８１に例えば膜厚４０ｎｍのクロム層、例えば膜厚２００ｎｍの金層をスパッタリングにて形成する。これにより、貫通孔９３内の側壁９３ａにも金層の薄膜が形成される。
（３）金層を形成した基板８１上にポジ型フォトレジストをスピンコーティングし、８０℃でベーキングを３０分行う。
（４）フォトマスクを通し、マスクアライナーで露光後、現像、リンスを行う。
（５）基板８１を金のエッチング液に浸漬して、露出した部分の金層を除去する。純水で洗浄、乾燥後、基板８１をアセトン中に浸漬し、フォトレジストを溶解、除去し、アセトンで洗浄する。
（６）基板８１をクロムのエッチング液に浸漬して、露出した部分のクロム層を除去する。その後、純水で洗浄・乾燥する。こうして、作用電極９４が形成される（図７（ｂ））。
（７）上記と同様にして、基板８１の上面８１ｂにも参照電極７の下地、及び対極５を構成する金層を形成する。
（８）基板８１の上面８１ｂに、上記と同様にして、ポジ型フォトレジストをスピンコーティングし、８０℃でベーキングを３０分行った後、フォトマスクを通し、マスクアライナーで露光を行う。
（９）基板８１をトルエン中に浸漬し、ポストベークを行った後、露光したフォトレジストを現像液中で現像後、純水でリンスし、乾燥させる。
（１０）（９）の基板８１上に例えば膜厚４００ｎｍの銀層をスパッタリングにて形成する。
（１１）基板８１をアセトン中に浸漬し、フォトレジストを溶解、除去し、アセトンで洗浄する。これにより、基板８１の上面８１ｂに、参照電極７が形成される。

本実施例の構成においては、既に述べた本発明の原理を利用して、流路空間１５中を送液される流体１０４を、流体排出部９２を用いて排出することができる。つまり、流路空間１５中に流体１０４が存在する場合において、作用電極９４に電圧を印加していない状態では、貫通孔９３の側壁９３ａは疎水性であるため、流体１０４は貫通孔９３から排出されず、流路空間１５内に留まったままである。ここで、作用電極９４に電圧を印加すると、作用電極９４は濡れやすくなる。流体１０４は、濡れやすくなった作用電極９４、言い換えれば、濡れやすくなった貫通孔９３ａの側壁９３ａに濡れ広がり、貫通孔９３から基板８１の下部に流出される。そして、基板８１の下部に密着した多孔性物質９５により、流出した流体１０４は吸い取られ、流体１０４を排出することができる。

図８は、送液装置９１の側断面図であり、流体１０４が排出される様子を示す。図８を参照しつつ、簡単に本実施例の作用について説明する。送液装置９１の流路空間１５には、流体１０４が満たされた状態にある（図８（ａ））。作用電極９４が印加されていない状態では、貫通孔９３の側壁９３ａは疎水性の状態にあるため、流体１０４は、貫通孔９３から流出できず、流路空間１５に留まったままである。

次に、作用電極９４に電圧を印加する。すると、貫通孔９３の側壁９３ａが濡れやすくなり、流路空間１５内の流体１０４は、側壁９３ａを濡れ広がって、貫通孔９３を通過し、基板８１の下部に密着して設けられた多孔性物質９５内にしみ出す（図８（ｂ））。

多孔性物質９５は勢いよく流体１０４を吸引し、流路空間１５内の流体１０４は、多孔性物質９５により吸い取られていく。こうして、流路空間１５から流体１０４が排出される（図８（ｃ））。

本実施例では、参照電極７と対極５とを、作用電極９４とは異なる面（上面８１ｂ）に形成している。これにより、流路空間１５中を基板８１の上面８１ｂに沿って進む流体の送液に、悪影響が出ない利点がある。一方、本実施例とは異なり、参照電極７と対極５、及び作用電極９４を同じ面に形成する構成にすることもできる。この場合、作用電極９４は貫通孔９３の側壁９３ａの領域のみに形成するようにする。これにより、流体が流路空間１５中を送液される際に悪影響がでないようにできる。

なお、本実施例では、流体排出部９２の構成として多孔性物質９５を基板８１の下部に密着させる構成としたが、これは流体を排出する一例にすぎず、流体を排出できれば、このような構成には限られない。

（変形例）
実施例３で説明した送液装置９１を複数組み合わせることも可能である。図９は、実施例３の送液装置９１の変形例に係る送液装置１０１の模式的な平面図である。図９においても、送液装置１０１の構造の理解を容易にするため、対極５や参照極７や貫通孔９３が形成された第２の基板が見える状態が、仮想的に示されている。

送液装置１０１は、実施例３の送液装置９１と同様の送液装置部９１ａ〜９１ｃが複数組み合わせられて接続されており、各送液装置部９１ａ〜９１ｃの一方の端部には、実施例１で説明したような流体の導入口８が設けられている。さらに、送液装置部９１ａ〜９１ｃのもう一方の端部、つまり、導入口８とは反対側の各送液装置部９１ａ〜９１ｃの端部には、複数の流体を混合させる反応用区画１０２が形成されている。さらに具体的には、反応用区画１０２は、各送液装置部９１ａ〜９１ｃが接続される箇所、言い換えれば、各送液装置部９１ａ〜９１ｃで送液されてきた各流体が出会う箇所に、形成されている。

送液装置部９１ａ〜９１ｃの作用、効果については、実施例３の送液装置９１と同様のため、説明を省略する。このような構成の送液装置１０１を用いれば、複数の流体を順次、導入口８から注入し、例えば毛管現象により送液装置部９１ａ〜９１ｃの流路を送液し、貫通孔９３から排出し、必要な流体のみを反応用区画１０２に送液することができる。さらには、反応用区画１０２で混合した後の不要な流体を貫通孔９３から排出することができ、流体の注入から送液、排出を含めた、一連の送液システムを容易に構築することができる。

また、上記変形例に加えて、上述した実施例１〜３を適宜組み合わせた送液装置を作製することも、もちろん可能である。

なお、上記各実施例や変形例では、金等の金属から成る作用電極上に直接、流体を接触させているが、上記各実施例や変形例においても、原理（図１参照）で既述したように作用電極上に絶縁層を設けた構成にし、絶縁層に流体を接触させても同様の効果を得ることが出来る。また、本明細書では、作用電極に流体を接触させるという意味は、作用電極に流体を直接接触させる場合の他、作用電極上に設けた絶縁層を介して間接的に作用電極に流体を接触させる場合も含まれる。本発明の作用・効果が同様に生じるからである。

本発明によれば、作用電極に電位を印加することにより、流体の界面張力を利用して、容易に流体の移動を制御し、スムーズに送液、排出させることができる。このため、従来の機械的なマイクロポンプ、マイクロバルブを用いて送液する場合に必要であった、流体の逆流を防止するための逆止弁（チェックバルブ）も不要となり、従来の複雑であった送液装置の構造を簡単化することができる。

なお、本発明の上記各実施例では、第２の基板であるガラス基板１又は基板８１と、第１の基板である基板２に形成された凹状の流路部１３が有する流路面３とで挟まれる流路空間１５を、流体が送液され又は排出される流路として用いた。一方、既に述べたように、第１の基板において流路部１３が必ずしも凹状に形成される場合に限られない。例えば第１の基板上の平面を流路面とする構成にすることも可能である。この場合、平面状の流路面を有する第１の基板と、作用電極等が形成された第２の基板とで、送液装置が構成される。また、流路部を凸状に形成しその上面を流路面とする第１の基板と、作用電極等が形成された第２の基板とで、送液装置を構成することも考えられる。

以上、本発明に係る送液装置の最良の形態を実施例に基づいて説明したが、本発明は特にこのような実施例に限定されることなく、特許請求の範囲記載の技術的事項の範囲内でいろいろな実施例があることはいうまでもない。

本発明の活用例として、対象物を局所に注入する等の医学、生物学の基礎研究、ＤＮＡ、タンパク質等の微小分析システムや、細胞培養・分離検出等の実験室を微小化して集積化させた実験室チップや、センサ、マイクロリアクター等が挙げられる。

エレクトロウェッティングの原理を示す模式的な図である。 図２（ａ）（ｂ）は、本発明の実施例１に係る送液装置を分解した平面図であり、図２（ｃ）は、図２（ａ）の基板２と図２（ｂ）のガラス基板１とを組み合わせた場合における、上から見た仮想的な平面図であり、図２（ｄ）は、図２（ｃ）の送液装置１１を、Ｘ―Ｘ’で切断した流路部近傍の拡大断面図である。 図３（ａ）（ｂ）は、図２（ｃ）で示される送液装置１１内に、送液される流体が配置されている状態が示されており、図３（ｃ）（ｄ）は、実施例１に係る送液装置の側断面図である。 図４（ａ）（ｂ）は、本発明の実施例２に係る送液装置を分解した平面図であり、図４（ｃ）は、完成された送液装置について、図４（ｂ）のＸ―Ｘ’で切断した流路近傍の拡大断面図であり、図４（ｄ）（ｅ）は、夫々ガラス基板１について、図４（ａ）のＸ−Ｘ’、Ｙ−Ｙ’で切断した流路近傍の拡大断面図である。 図５（ａ）（ｂ）は、図４で示される送液装置内に、送液される流体が配置されている状態を示す模式的な平面図である。 図６（ａ）は、本発明の実施例３に係る送液装置を構成する基板の平面図であり、図６（ｂ）は、本発明の実施例３に係る送液装置の部分的な側断面図である。 実施例３に係る送液装置の基板の作製工程を示す図である。 流体が排出される様子を示す、実施例３に係る送液装置の部分的な側断面図である。 実施例３の変形例に係る送液装置の模式的な平面図である。

符号の説明

１ ガラス基板
１ａ、２ａ 面
２、３４、８１ 基板
３ 流路面
３ｄ 端部
４ａ、６ａ 末端部
４、９４ 作用電極
５ 対極
６ 疎水性領域
７、３３ 参照電極
８ 導入口
１０ 液溜め部（リザーバー）
１１、６１、９１、１０１ 送液装置
１３ 流路部
１４、６４、１０４ 流体
１５ 流路空間
１８ 周辺部
３１ 液滴
３３ａ、３３ｂ、３３ｃ 矢印
３４ａ 金属基板
３４ｂ 膜層
６２ 混合電極
６３ 親水性の領域
６４ａ、６４ｂ 流路
８１ａ 下面
８１ｂ 上面
９１ａ、９１ｂ、９１ｃ 送液装置部
９３ 貫通孔
９３ａ 側壁
９５ 多孔性物質
１０２ 反応用区画

Claims (6)

1. 疎水性領域が一部に形成された親水性の流路面を有する、第１の基板と、
   前記流路面と対向する位置は親水性にされており、前記疎水性領域に対向する位置に作用電極が形成された第２の基板と、
   参照電極と、を具備し、前記流路面と前記第２の基板との間は距離を有して配置されることにより、前記流路面と前記第２の基板との間に、流路空間が形成される送液装置であって、
   流体を前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置し、かつ、該流体を、前記参照電極と前記作用電極とに接触させた状態で、前記参照電極と前記作用電極との間に電位差を生じさせることにより、前記流体が前記流路空間を移動することについて制御を行うものであり、
   前記流体中の陽イオンの吸着により界面張力の変化が引き起こされる電位の範囲内に前記作用電極の電位が設定されることを特徴とする送液装置。
2. 疎水性領域が一部に形成された親水性の流路面を有する、第１の基板と、
   参照電極が形成され、前記流路面と対向する位置は親水性にされており、前記疎水性領域に対向する位置に作用電極が形成された第２の基板と、を具備し、前記流路面と前記第２の基板との間は距離を有して配置されることにより、前記流路面と前記第２の基板との間に、流路空間が形成される送液装置であって、
   流体を前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置し、かつ、該流体を、前記参照電極と前記作用電極とに接触させた状態で、前記参照電極と前記作用電極との間に電位差を生じさせることにより、前記流体が前記流路空間を移動することについて制御を行うものであり、
   前記流体中の陽イオンの吸着により界面張力の変化が引き起こされる電位の範囲内に前記作用電極の電位が設定されることを特徴とする送液装置。
3. 疎水性領域が一部に形成された親水性の流路面を有する、第１の基板と、
   参照電極と対極とが形成され、前記流路面と対向する位置は親水性にされており、前記疎水性領域に対向する位置に作用電極が形成された第２の基板と、を具備し、前記流路面と前記第２の基板との間は距離を有して配置されることにより、前記流路面と前記第２の基板との間に、流路空間が形成される送液装置であって、
   流体を前記第１の基板と前記第２の基板との間に配置し、かつ、該流体を、前記参照電極と前記対極と前記作用電極とに接触させた状態で、前記参照電極と前記作用電極との間に電位差を生じさせることにより、前記流体が前記流路空間を移動することについて制御を行うものであり、
   前記流体中の陽イオンの吸着により界面張力の変化が引き起こされる電位の範囲内に前記作用電極の電位が設定されることを特徴とする送液装置。
4. 前記作用電極上に絶縁層が設けられることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の送液装置。
5. 前記第２の基板には、前記流路空間を移動する前記流体を混合させるための混合電極が設けられることを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の送液装置。
6. 前記第２の基板には、前記流路空間を移動する前記流体を排出させるための流体排出部が設けられることを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の送液装置。