JP4910909B2

JP4910909B2 - Microreactor system

Info

Publication number: JP4910909B2
Application number: JP2007167815A
Authority: JP
Inventors: 朋史白石; 勉河村; 健之近藤; 将史小田
Original assignee: Hitachi Plant Technologies Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2007-06-26
Filing date: 2007-06-26
Publication date: 2012-04-04
Anticipated expiration: 2027-06-26
Also published as: JP2009006211A

Description

本発明は、微細流路で形成された反応部と、反応部に接続された後流の分離部を備えるマイクロリアクタシステムに係わり、特に、二相流体を分離する分離部構造に関する。 The present invention relates to a microreactor system including a reaction section formed by a fine channel and a downstream separation section connected to the reaction section, and more particularly to a separation section structure for separating a two-phase fluid.

近年、流路の幅と高さが数μｍから数百μｍの微細流路を有する構造体に、互いに反応する２種類以上の流体を導入し、微細流路内で互いの流体を接触させて化学反応を生じさせるマイクロリアクタと呼ばれる反応装置が注目されている。 In recent years, two or more kinds of fluids that react with each other are introduced into a structure having a fine flow channel having a width and height of several μm to several hundreds of μm, and the fluids are brought into contact with each other in the fine flow channel. A reaction device called a microreactor that generates a chemical reaction has attracted attention.

マイクロリアクタは、流路の幅や高さが小さく、反応部の体積当たりの表面積が大きく、流路の容積が小さい。そのため、マイクロリアクタでは、試薬の混合時間が短くなり、試薬に対する熱交換が速くなり、試薬同士の反応効率が高くなるといった効果が期待できる。マイクロリアクタ１つ当たりに生成される化学物質は毎分数ｍＬから数百ｍＬである。このようなマイクロリアクタにおいて、お互いに混和しない２種類の溶媒中で反応を生じさせる二相反応を実施することが提案されている（例えば、特許文献１を参照）。 In the microreactor, the width and height of the flow path are small, the surface area per volume of the reaction part is large, and the volume of the flow path is small. Therefore, in the microreactor, it is possible to expect an effect that the mixing time of the reagent is shortened, the heat exchange with respect to the reagent is accelerated, and the reaction efficiency between the reagents is increased. The chemical substance produced per microreactor is several mL to several hundred mL per minute. In such a microreactor, it has been proposed to perform a two-phase reaction that causes a reaction in two types of solvents that are immiscible with each other (see, for example, Patent Document 1).

二相反応においては、反応を迅速に生じさせるために、１つの相を他の相中に微小液滴化するなどして二相間の接触界面を増大させることが好ましい。そこで、微小液滴化する方法としてマイクロミキサを用いる方法が提案されている（例えば、非特許文献１を参照）。これによると、マイクロミキサを用いて生成した微小液滴は、液滴サイズが均一で良好な分散状態が長時間安定して保たれることとなる。 In the two-phase reaction, it is preferable to increase the contact interface between the two phases, for example, by making one phase into microdroplets in the other phase in order to cause the reaction to occur rapidly. Therefore, a method using a micromixer has been proposed as a method for forming microdroplets (for example, see Non-Patent Document 1). According to this, fine droplets generated using a micromixer have a uniform droplet size and a good dispersion state is stably maintained for a long time.

ここで、反応終了後は、副反応が進行しないよう、速やかに二相を分離したり、接触界面を小さくしたりする必要がある。従来の混合された二相を分離する工業的装置としては、例えば、液抽出装置におけるミキサーセトラーのセトラー部分や、液を分離する遠心分離機などが知られている。また、懸濁液内の微粒子を確実に分級・分離する従来技術として、例えば、特許文献２には、懸濁液の入口ポートに湾曲形状の流路を設け、この流路の下流側に分岐流路を設けて、遠心力を利用して分離することが提案されている。

特表２００６−５０３８９４号公報特開２００４−３３０００８号公報ＳａｖｅｍａｔｉｏｎＲｅｖｉｅｗ、ｖｏｌ．２３、ｐ６０−６３、２００５（技術研究報告書、山武） Here, after completion of the reaction, it is necessary to quickly separate the two phases or reduce the contact interface so that the side reaction does not proceed. Known industrial devices for separating two mixed phases are, for example, a settler portion of a mixer settler in a liquid extraction device, a centrifuge for separating a liquid, and the like. Further, as a conventional technique for reliably classifying and separating fine particles in a suspension, for example, in Patent Document 2, a curved flow path is provided at an inlet port of the suspension and branched downstream of the flow path. Providing a flow path and separating using centrifugal force has been proposed.

JP-T-2006-503894 JP 2004-330008 A Save Review, vol. 23, p60-63, 2005 (Technical Research Report, Yamatake)

しかしながら、従来技術におけるセトラーでの分離方法では、混合された液を静置して重力を利用して密度差により分離するため、特に分散状態が安定な微小液滴を分離するには時間がかかる。 However, in the separation method using the settler in the prior art, since the mixed liquid is left still and separated by the density difference using gravity, it takes time to separate particularly fine droplets having a stable dispersion state. .

また、小型の卓上型遠心分離機での分離方法では、液量をある程度確保した上でバッチ（不連続）での操作となるため時間がかかり、大型のディスク型遠心分離機での分離方法では、連続での操作は可能であるがマイクロリアクタを流通するような微小流量には対応することができないという課題が生じる。また、特許文献２に示すような従来技術では、分離の対象が液中における微粒子であって、反応した二相流体を分離する技術とは異なる。 In addition, the separation method using a small desktop centrifuge takes time because the operation is performed in a batch (discontinuous) after securing a certain amount of liquid, and the separation method using a large disk-type centrifuge However, there is a problem that continuous operation is possible, but it is not possible to cope with a minute flow rate flowing through the microreactor. Further, the conventional technique as shown in Patent Document 2 is different from the technique of separating the reacted two-phase fluid, in which the object of separation is fine particles in the liquid.

本発明は、上述したような従来技術の課題に鑑みてなされたものであり、マイクロリアクタにおいて二相反応を生じさせ、反応終了後に速やかに二相を分離することのできるマイクロリアクタシステムを提供することにある。 The present invention has been made in view of the above-described problems of the prior art, and provides a microreactor system capable of causing a two-phase reaction in a microreactor and quickly separating the two phases after completion of the reaction. is there.

前記課題を解決するために、本発明は次のような構成を採用する。
互いに混和しない第１の流体と第２の流体の一方を微小液滴化して混合するための混合流路を有するマイクロリアクタと、前記マイクロリアクタの下流側に接続される分離部と、を備えたマイクロリアクタシステムであって、
前記分離部は、前記混合した流体を流通させる流通流路と、前記混合した流体を分離して取り出す分岐流路と、から構成され、
前記流通流路は、前記混合した流体での反応により生成した化学物質を含む前記第１の流体と前記第２の流体を遠心力作用で二相に分離するための、流れ方向に沿って流路断面積が増大する湾曲部を形成し、さらに、前記湾曲部の流体が重力方向に沿った面内で流れるように、湾曲部を縦置き構造として流体を重力作用で二相分離する機能を奏させ、さらに、前記湾曲部の曲率半径の小さい流路内側箇所に流体密度の小さい方の流体に親和性をもつ表面処理を施し、
前記分岐流路は前記湾曲部の半径方向に位置を異にして分岐しており、前記半径方向の位置の小さい方の分岐流路の出口流路が重力方向の上側に、前記半径方向の位置の大きい方の分岐流路の出口流路が重力方向の下側に設けられる構成とする。 In order to solve the above problems, the present invention adopts the following configuration.
A microreactor system comprising: a microreactor having a mixing channel for mixing one of a first fluid and a second fluid that are not miscible with each other into microdroplets; and a separation unit connected to the downstream side of the microreactor. Because
The separation unit is composed of a circulation channel for circulating the mixed fluid and a branch channel for separating and taking out the mixed fluid,
The flow passage flows along a flow direction for separating the first fluid containing the chemical substance generated by the reaction with the mixed fluid and the second fluid into two phases by the action of centrifugal force. A curved portion with an increased road cross-sectional area is formed, and the curved portion is vertically arranged so that the fluid in the curved portion flows in a plane along the direction of gravity, and the fluid is separated into two phases by gravity. Furthermore, a surface treatment having affinity for the fluid having a smaller fluid density is applied to the inside portion of the flow path having a small radius of curvature of the curved portion,
The branch flow path is branched at different positions in the radial direction of the curved portion, and the outlet flow path of the smaller branch flow path in the radial direction is on the upper side in the gravitational direction, the radial position. The outlet channel of the larger branch channel is provided on the lower side in the direction of gravity .

また、前記マイクロリアクタシステムにおいて、前記分離部は複数個直列に接続されること。さらに、前記マイクロリアクタが複数個並列に接続されて設置され、前記分離部が１つ設置されること。In the microreactor system, a plurality of the separation units are connected in series. Furthermore, a plurality of the microreactors are connected in parallel and one separation unit is installed.

本発明によれば、二相反応において反応終了後に速やかに二相を分離することができ、副反応の進行を止めて副生成物の生成を抑制することができる。 According to the present invention, two phases can be separated promptly after completion of the reaction in a two-phase reaction, and the side reaction can be stopped and the production of by-products can be suppressed.

本発明の第１、第２及び第３の実施形態に係るマイクロリアクタシステムについて、図面を参照しながら以下説明する。 The microreactor system according to the first, second and third embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.

「第１の実施形態」
本発明の第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムについて、図１〜図５を参照しながら以下説明する。図１は本発明の第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムの全体構成を示す図である。図２は第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける分離部の構成を示す図である。図３は第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける反応の状況を示す説明図である。図４は第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける分離部の流路構成を示す見取図である。図５は第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける分離部の流路構成を拡大した断面図である。 “First Embodiment”
A microreactor system according to a first embodiment of the present invention will be described below with reference to FIGS. FIG. 1 is a diagram showing an overall configuration of a microreactor system according to a first embodiment of the present invention. FIG. 2 is a diagram illustrating a configuration of a separation unit in the microreactor system according to the first embodiment. FIG. 3 is an explanatory diagram showing a reaction state in the microreactor system according to the first embodiment. FIG. 4 is a sketch showing the flow path configuration of the separation unit in the microreactor system according to the first embodiment. FIG. 5 is an enlarged cross-sectional view of the flow path configuration of the separation unit in the microreactor system according to the first embodiment.

図１において、マイクロリアクタシステム１は、混合部１０、反応部１１、分離部１２、供給用流路２０，２１、排出用流路２２，２３、原料流体タンク３０，３１、反応流体タンク３２，３３、ポンプ４０，４１、流量計５０，５１から構成されている。ポンプ４０，４１は、タンク３０，３１から供給量流路２０，２１を通って混合部１０へ流体を供給するために設けられており、その流量は、流量計５０，５１とポンプ４０，４１の出力により調整される。混合部１０で混合された流体は、反応部１１を通って、分離部１２において分離され、排出用流路２２，２３を通ってタンク３２，３３へ排出される。 In FIG. 1, the microreactor system 1 includes a mixing unit 10, a reaction unit 11, a separation unit 12, supply channels 20 and 21, discharge channels 22 and 23, raw material fluid tanks 30 and 31, and reaction fluid tanks 32 and 33. , Pumps 40 and 41, and flow meters 50 and 51. The pumps 40 and 41 are provided to supply fluid from the tanks 30 and 31 to the mixing unit 10 through the supply amount channels 20 and 21, and the flow rates thereof are the flow meters 50 and 51 and the pumps 40 and 41. The output is adjusted. The fluid mixed in the mixing unit 10 passes through the reaction unit 11, is separated in the separation unit 12, and is discharged to the tanks 32 and 33 through the discharge channels 22 and 23.

図２の（１）に示す分離部１２は、入口流路１００、湾曲する分離流路１０１、二つの出口流路１０２，１０３から構成されている。図２の（２）には、入口流路１００、分離流路１０１、分離流路１０１の出口部分、出口流路１０２，１０３の断面図（Ａ−Ａ’からＤ−Ｄ’）も併せて示す。 The separation unit 12 shown in (1) of FIG. 2 includes an inlet channel 100, a curved separation channel 101, and two outlet channels 102 and 103. In FIG. 2 (2), the inlet channel 100, the separation channel 101, the outlet portion of the separation channel 101, and the sectional views (AA ′ to DD ′) of the outlet channels 102 and 103 are also shown. Show.

図２の（１）において、重力方向を図示しており、入口流路１００は上側、出口流路１０２，１０３は下側に配設されている具体例を示す。さらに、分離流路１０１は、流路が２つに分離しているということではなくて、流体が分離して流れている領域を表しており、１つの流路を形成している。２つの流路を形成するのは図示のＣ−Ｃ’以降である。分離部１２としては、三段重ねの矩形構造体が一例として想定され、その内の第２段の構造体に対して、図示のように１つの流路、１つの流路の湾曲部、２つの流路を形成するようにくり抜いて流路を形成し、その流路の入口端と出口端は第１段又は第３段をくり抜いて、反応部と排出用流路とに接続される。 In FIG. 2 (1), the gravity direction is illustrated, and a specific example is shown in which the inlet channel 100 is disposed on the upper side and the outlet channels 102 and 103 are disposed on the lower side. Further, the separation channel 101 does not mean that the channel is separated into two, but represents a region where the fluid flows separately, and forms one channel. The two flow paths are formed after C-C 'shown in the drawing. As the separation unit 12, a three-layered rectangular structure is assumed as an example. As shown in the drawing, a single flow path, a curved portion of one flow path, 2, The flow path is formed by hollowing out so as to form one flow path, and the inlet end and the outlet end of the flow path are cut through the first stage or the third stage and connected to the reaction section and the discharge flow path.

さらに、図２の（１）において、Ｂ−Ｂ’（又はその手前側の湾曲部）からＣ−Ｃ’に亘って１つの流路が拡大されており、流体への遠心力と重力の作用によって流体が分離して流れることとなる。なお、遠心力作用による力はｍ（質量）×ｖ（速度）^２／ｒ（半径）に比例し、重力作用による力はｍ（質量）×ｇに比例する。 Furthermore, in FIG. 2 (1), one flow path is expanded from BB ′ (or the curved portion on the front side) to CC ′, and the centrifugal force and the action of gravity on the fluid. As a result, the fluid flows separately. The force due to the centrifugal action is proportional to m (mass) × v (velocity) ² / r (radius), and the force due to gravity action is proportional to m (mass) × g.

次に、第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステム１の動作について図３を用いて説明する。マイクロリアクタシステム１において、化学物質Ａと化学物質Ｂが反応して目的物質である化学物質Ｃが生成し、さらに化学物質Ｃと化学物質Ｂが反応して副生成物である化学物質Ｄが生成する反応を行わせる場合を考える。 Next, the operation of the microreactor system 1 according to the first embodiment will be described with reference to FIG. In the microreactor system 1, the chemical substance A and the chemical substance B react to generate a target chemical substance C, and the chemical substance C and the chemical substance B react to generate a by-product chemical substance D. Consider the case where a reaction is performed.

Ａ＋Ｂ→Ｃ式（１）
Ｃ＋Ｂ→Ｄ式（２）
タンク３０に化学物質Ａを含む流体Ｓを、タンク３１に化学物質Ｂを含む流体Ｔを用意する。化学物質Ａおよび化学物質Ｃについては、流体Ｔよりも流体Ｓへの溶解度が大きく、化学物質Ｂおよび化学物質Ｄについては、流体Ｓへは全く溶解せず流体Ｔにのみ溶解する。なお、流体Ｓと流体Ｔはお互いに交じり合わず混合すると二相に分かれる。 A + B → C Formula (1)
C + B → D Formula (2)
A fluid S containing the chemical substance A is prepared in the tank 30, and a fluid T containing the chemical substance B is prepared in the tank 31. The chemical substance A and the chemical substance C have a higher solubility in the fluid S than the fluid T, and the chemical substance B and the chemical substance D do not dissolve in the fluid S at all and dissolve only in the fluid T. Note that the fluid S and the fluid T are separated into two phases when mixed without mixing with each other.

図３は、式（１）および（２）で示される反応の概略を示した図である。反応は、流体Ｓに溶解している化学物質Ａが流体Ｔに溶解することから始まる。流体Ｔに溶解した化学物質Ａが、化学物質Ｂと出会うと式（１）に示す反応が進行する。生成した化学物質Ｃ（目的物質）は流体Ｓへ溶解するか、もしくは流体Ｔ中に留まり、化学物質Ｂと出会って式（２）に示す反応が進行し、化学物質Ｄ（不要な副生成物）となる。 FIG. 3 is a diagram showing an outline of the reaction represented by the formulas (1) and (2). The reaction starts when the chemical substance A dissolved in the fluid S is dissolved in the fluid T. When the chemical substance A dissolved in the fluid T meets the chemical substance B, the reaction represented by the formula (1) proceeds. The generated chemical substance C (target substance) dissolves in the fluid S or stays in the fluid T, meets the chemical substance B, and the reaction shown in the formula (2) proceeds, and the chemical substance D (unnecessary by-product) )

化学物質Ａの流体Ｔへの溶解速度および化学物質Ｃの流体Ｓへの溶解速度は、流体Ｓと流体Ｔの界面面積に比例する。そのため、式（１）で示される反応を速やかに生じさせるためには、界面面積を増大させて化学物質Ａの流体Ｔへの溶解速度を大きくすればよい。また、式（２）で示される反応を生じさせないためにも、界面面積を増大させて化学物質Ｃの流体Ｓへの溶解速度を大きくすればよい。 The dissolution rate of the chemical substance A in the fluid T and the dissolution rate of the chemical substance C in the fluid S are proportional to the interface area between the fluid S and the fluid T. Therefore, in order to promptly cause the reaction represented by the formula (1), the interface area may be increased to increase the dissolution rate of the chemical substance A in the fluid T. Further, in order not to cause the reaction represented by the formula (2), the interface area may be increased to increase the dissolution rate of the chemical substance C in the fluid S.

そこで、マイクロリアクタシステム１の混合部１０においては、流体Ｔ中に流体Ｓを微小液滴化（例えば、流体Ｔの流れに対して細い管から流体Ｓを略垂直に注ぐと流体Ｔの流れによって流体Ｓが切断されて液滴化して流体Ｔ中に流入することとなり、この液滴化すること自体は従来から提案されていること）することにより界面面積を増大させる。流体Ｓと流体Ｔの混合物は、反応部１１に導入されて反応が進行する。すなわち、式（１）で示されるように流体Ｓ中の化学物質Ａが流体Ｔへ溶解し、化学物質Ｂと反応して化学物質Ｃが生じる。流体Ｔ中の化学物質Ｃは、溶解しやすい流体Ｓへ移動するが、流体Ｔ中に留まった化学物質Ｃは、式（２）で示されるように化学物質Ｂと反応して化学物質Ｄが生じる。なお、微小液滴化する流体は、流体Ｔであってもよい。 Therefore, in the mixing unit 10 of the microreactor system 1, the fluid S is made into fine droplets in the fluid T (for example, when the fluid S is poured almost vertically from a thin tube with respect to the flow of the fluid T, the fluid T flows by the fluid T flow. S is cut into droplets and flows into the fluid T, and the droplet formation itself has been proposed in the past, thereby increasing the interface area. The mixture of the fluid S and the fluid T is introduced into the reaction unit 11 and the reaction proceeds. That is, as shown by the formula (1), the chemical substance A in the fluid S is dissolved in the fluid T and reacts with the chemical substance B to generate the chemical substance C. The chemical substance C in the fluid T moves to the fluid S which is easy to dissolve, but the chemical substance C staying in the fluid T reacts with the chemical substance B as shown in the formula (2), and the chemical substance D becomes Arise. In addition, the fluid T may be the fluid T.

一般に、接触している二相間で両相に溶解する物質の各相における溶解度の比は平衡状態になると、ある一定値をとる。すなわち、化学物質Ｃの流体Ｓへの溶解度と流体Ｔへの溶解度の比は、ある一定値をとる。 In general, the ratio of the solubility in each phase of a substance that dissolves in both phases between two contacting phases takes a certain value when the equilibrium state is reached. That is, the ratio between the solubility of the chemical substance C in the fluid S and the solubility in the fluid T takes a certain constant value.

反応部１１で生成した化学物質Ｃが、流体Ｔ中で式（２）に示される反応により消費されると、流体Ｔ中での化学物質Ｃの溶解度が減少するため（ＣがＢと反応することでＴ中のＣの量が少なくなるので）、流体Ｓ中の化学物質Ｃが流体Ｔ中へ再溶解するようになる。再溶解した化学物質Ｃが式（２）で示される反応により消費されるようになると、反応の収率（反応部入口における化学物質Ａの導入量に対する反応部出口における化学物質Ｃの生成量）が低下する。したがって、式（１）で示される反応により生成した化学物質Ｃが流体Ｓへ移動したところで、流体Ｓと流体Ｔを速やかに分離する必要がある（Ｃを多く採取するために、ＣがＳに移動するタイミングを事前に求めておいてこのタイミングで二相に分離する）。 When the chemical substance C generated in the reaction unit 11 is consumed in the fluid T by the reaction represented by the formula (2), the solubility of the chemical substance C in the fluid T decreases (C reacts with B). This reduces the amount of C in T), so that the chemical substance C in the fluid S is redissolved in the fluid T. When the redissolved chemical substance C is consumed by the reaction represented by the formula (2), the yield of the reaction (the amount of chemical substance C produced at the reaction part outlet relative to the introduction amount of the chemical substance A at the reaction part inlet) Decreases. Therefore, when the chemical substance C generated by the reaction represented by the formula (1) moves to the fluid S, it is necessary to quickly separate the fluid S and the fluid T (in order to collect a large amount of C, C becomes S). The movement timing is obtained in advance, and the two phases are separated at this timing).

そこで、マイクロリアクタシステム１の分離部１２においては、流体を図２に示したように湾曲させた流路を流すことにより遠心力を発生させて、流体の密度差により分離を行う。分離流路１０１における断面積は流れ方向に不変であるとする（断面積を拡大する構成例は後述する）。 Therefore, in the separation unit 12 of the microreactor system 1, centrifugal force is generated by flowing the fluid through the flow path curved as shown in FIG. 2, and separation is performed based on the density difference of the fluid. It is assumed that the cross-sectional area in the separation channel 101 is unchanged in the flow direction (a configuration example for expanding the cross-sectional area will be described later).

いま、流体Ｓの密度が流体Ｔよりも大きい場合を考える。密度の大きな流体Ｓは遠心力が大きくなるため、曲率半径の大きい出口流路１０３へ集まる。密度の小さい流体Ｔは、曲率半径の小さい出口流路１０２へ集まる。なお、流体Ｓの密度が流体Ｔよりも小さい場合は、流体Ｔが出口流路１０３へ、流体Ｓが出口流路１０２へ集まる。 Consider a case where the density of the fluid S is higher than that of the fluid T. Since the fluid S having a high density has a large centrifugal force, it gathers in the outlet channel 103 having a large curvature radius. The fluid T having a low density collects in the outlet channel 102 having a small radius of curvature. When the density of the fluid S is smaller than the fluid T, the fluid T collects in the outlet channel 103 and the fluid S collects in the outlet channel 102.

図２に示す分離部１２の流路は平面的に構成されているが（１つの垂直平面上に形成された流路）、図４に示すように流路を立体的に構成することも可能である。流路を立体的に構成することで、設置面積当たりの流路長さを長くすることができ、遠心力が加わる時間が長くすることができるため、分離部１個当たりの分離性能が向上する。図示の例では、分離流路（密度度差のある流体の流れを分離する１つの流路）は、その断面積が湾曲部入口側から次第に増大する構造となっている。 The flow path of the separation unit 12 shown in FIG. 2 is configured in a plane (flow path formed on one vertical plane), but the flow path can also be configured in three dimensions as shown in FIG. It is. By configuring the flow path in three dimensions, the flow path length per installation area can be increased, and the time during which centrifugal force is applied can be increased, so that the separation performance per separation section is improved. . In the illustrated example, the separation channel (one channel that separates the flow of fluid having a difference in density) has a structure in which the cross-sectional area gradually increases from the curved portion inlet side.

ところで、一般に、マイクロメートルサイズの流路においては、スケーリング則により粘性力、表面張力が支配的となるため、マイクロメートルサイズの流路を湾曲させただけでは、流体に働く遠心力は相対的に小さく流体に影響を与えない可能性がある。 By the way, in general, in a micrometer-sized channel, viscosity force and surface tension become dominant due to the scaling law. Therefore, if the micrometer-sized channel is simply curved, the centrifugal force acting on the fluid is relatively Small and may not affect the fluid.

そこで、図５に示すように、分離部１２の分離流路１０１を湾曲させて流路幅を拡大することにより流れ方向に流路断面積を増大させて、粘性力および表面張力を遠心力と比べて相対的に小さくする。この流路に流体を流すことにより遠心力を発生させて、流体の密度差により分離を行う。図５に示すように湾曲部の半径方向に流路を拡大することによって、遠心力作用に依る分離のし易さを図っている。 Therefore, as shown in FIG. 5, the separation channel 101 of the separation unit 12 is curved and the channel width is increased to increase the channel cross-sectional area in the flow direction, and the viscous force and the surface tension are changed to the centrifugal force. Make it relatively small. Centrifugal force is generated by flowing a fluid through the flow path, and separation is performed based on the density difference of the fluid. As shown in FIG. 5, the flow path is enlarged in the radial direction of the curved portion to facilitate separation by centrifugal force action.

図２または図５に示す分離部１２の配置方法は基本的に自由であるが、出口流路１０２が重力方向の上側へ、出口流路１０３が重力方向の下側へ一致させると、遠心力と重力により分離が促進される。すなわち、図１に示す分離部１２を横置きから縦置きにして、遠心力に加えて重力によっても分離機能を奏させる。 The arrangement method of the separation unit 12 shown in FIG. 2 or 5 is basically free. However, if the outlet channel 102 is aligned with the upper side in the gravity direction and the outlet channel 103 is aligned with the lower side in the gravity direction, centrifugal force Separation is promoted by gravity. That is, the separation unit 12 shown in FIG. 1 is placed from the horizontal position to the vertical position, and the separation function is exhibited by gravity in addition to the centrifugal force.

また、図２、図４または図５に示す分離部１２が１個だけ設けられて、流体Ｓと流体Ｔの分離が不十分な場合は、分離部１２を複数個直列に並べることで分離を十分とすることができる。さらに、図２、図４または図５に示す分離部１２の分離流路１０１と二つの出口流路１０２、１０３の流路表面を、分離する２つの流体がそれぞれ親和性を持つように表面処理することにより、分離性能が向上する。例えば、図５において、分離流路１０１のＢ−Ｂ’断面箇所で流体密度の小さい流体に親和性をもつようにＢ側（Ｂ’に対向する側）の流路内側に表面処理を施してＢ側に密度の小さい流体を集めるようにする。 In addition, when only one separation unit 12 shown in FIG. 2, FIG. 4 or FIG. 5 is provided and separation of the fluid S and the fluid T is insufficient, separation is performed by arranging a plurality of separation units 12 in series. Can be sufficient. Further, the surface treatment is performed so that the two fluids to be separated from each other have the affinity between the separation channel 101 of the separation unit 12 and the two outlet channels 102 and 103 shown in FIG. 2, FIG. 4 or FIG. By doing so, the separation performance is improved. For example, in FIG. 5, surface treatment is performed on the inner side of the flow path on the B side (side facing B ′) so as to have affinity for a fluid having a low fluid density at the BB ′ cross section of the separation flow path 101. Collect low density fluid on the B side.

なお、本実施形態のマイクロリアクタシステム１は、混合部１０、反応部１１、分離部１２が分離して構成されているが、これらのうちいくつか又は全てが一体となって構成されていてもよい。このようにして、反応終了後の二相を速やかに分離することができる。 In addition, although the microreactor system 1 of this embodiment is configured by separating the mixing unit 10, the reaction unit 11, and the separation unit 12, some or all of them may be configured integrally. . In this way, the two phases after completion of the reaction can be promptly separated.

「第２の実施形態」
本発明の第２の実施形態に係るマイクロリアクタシステムについて、図６を参照しながら説明する。図６は本発明の第２の実施形態に係るマイクロリアクタシステムの全体構成を示す図である。なお、本発明の第２の実施形態において、第１の実施形態と同様の構成要素については同じ符号を付して、その詳細な説明は省略する。 “Second Embodiment”
A microreactor system according to a second embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 6 is a diagram showing an overall configuration of a microreactor system according to the second embodiment of the present invention. Note that, in the second embodiment of the present invention, the same components as those in the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.

図６に示すように、本実施形態のマイクロリアクタシステム２では、第１の実施形態に係わるマイクロリアクタシステム１（図１を参照）に、分離流体混合部１３、分離流体供給用流路２４、分離流体タンク３４、ポンプ４２、流量計５２を加えて構成されている。ポンプ４２は、タンク３４から分離流体供給流路２４を通って分離流体混合部１３へ流体を供給するために設けられており、その流量は、図示する既知の制御系を用いて流量計５２及びポンプ４２により調整される。混合部１０で混合された流体は、反応部１１を通った後、分離流体混合部１３において分離流体と混合され、さらに分離部１２において分離されて、排出用流路２２、２３を通ってタンク３２、３３へ排出される。 As shown in FIG. 6, in the microreactor system 2 of the present embodiment, the microreactor system 1 according to the first embodiment (see FIG. 1) has a separation fluid mixing unit 13, a separation fluid supply channel 24, a separation fluid. A tank 34, a pump 42, and a flow meter 52 are added. The pump 42 is provided to supply a fluid from the tank 34 to the separation fluid mixing unit 13 through the separation fluid supply flow path 24, and the flow rate thereof is determined by a flow meter 52 and a known control system shown in the drawing. It is adjusted by the pump 42. The fluid mixed in the mixing unit 10 passes through the reaction unit 11, is mixed with the separation fluid in the separation fluid mixing unit 13, is further separated in the separation unit 12, and passes through the discharge flow paths 22 and 23 to form a tank. 32 and 33 are discharged.

次に、第２の実施形態に係るマイクロリアクタシステム２の動作について説明する。本実施形態のマイクロリアクタシステム２においては、第１の実施形態と同様に、混合部１０で流体Ｔ中に流体Ｓを微小液滴化し、反応部１１に導入して反応を生じさせる。 Next, the operation of the microreactor system 2 according to the second embodiment will be described. In the microreactor system 2 of the present embodiment, as in the first embodiment, the fluid S is converted into microdroplets in the fluid T by the mixing unit 10 and introduced into the reaction unit 11 to cause a reaction.

反応後の流体は、分離流体混合部１３において分離流体Ｕと混合される。分離流体Ｕは、流体Ｓとよく混和するが流体Ｔとは混和しない性質を持つ（図３を参照）。分離流体Ｕを導入することで、混合部１０で微小液滴化した流体Ｓは分離流体Ｕと混和し（流体（Ｓ＋Ｕ）とする）、流体Ｔと二相を形成する。 The fluid after the reaction is mixed with the separation fluid U in the separation fluid mixing unit 13. The separation fluid U has a property of being miscible with the fluid S but not with the fluid T (see FIG. 3). By introducing the separation fluid U, the fluid S that has been made into microdroplets in the mixing unit 10 is mixed with the separation fluid U (referred to as fluid (S + U)) and forms a two-phase with the fluid T.

分離部１２においては、第１の実施形態と同様に、流体を図２に示したように湾曲させた流路を流すことにより遠心力を発生させて、流体の密度差により分離を行う。流体（Ｓ＋Ｕ）の密度が流体Ｔよりも大きい場合、流体（Ｓ＋Ｕ）は曲率半径の大きい出口流路１０３の方へ集まり、流体Ｔは曲率半径の小さい出口流路１０２のほうへ集まる。なお、流体（Ｓ＋Ｕ）の密度が流体Ｔよりも小さい場合は、流体Ｔが出口流路１０２の方へ、流体（Ｓ＋Ｕ）が出口流路１０３の方へ集まる。 In the separation unit 12, as in the first embodiment, a centrifugal force is generated by flowing a flow path in which the fluid is curved as shown in FIG. 2, and separation is performed based on the density difference of the fluid. When the density of the fluid (S + U) is larger than that of the fluid T, the fluid (S + U) gathers toward the outlet channel 103 having a large radius of curvature, and the fluid T gathers toward the outlet channel 102 having a small radius of curvature. When the density of the fluid (S + U) is smaller than the fluid T, the fluid T gathers toward the outlet channel 102 and the fluid (S + U) gathers toward the outlet channel 103.

また、混合部１０で流体Ｓ中に流体Ｔを微小液滴化した場合は、分離流体Ｕは、流体Ｔとよく混和するが流体Ｓとは混和しない性質を持つ流体を選択すればよい。 Further, when the fluid T is formed into microdroplets in the fluid S by the mixing unit 10, the separation fluid U may be selected from fluids that are well mixed with the fluid T but not mixed with the fluid S.

なお、本実施形態のマイクロリアクタシステム２は、混合部１０、反応部１１、分離流体混合部１３、分離部１２が分離して構成されているが、これらのうちいくつか又は全てが一体となって構成されていてもよい。このようにして、反応終了後の二相を速やかに分離することができる。 The microreactor system 2 of the present embodiment is configured by separating the mixing unit 10, the reaction unit 11, the separation fluid mixing unit 13, and the separation unit 12, but some or all of them are integrated. It may be configured. In this way, the two phases after completion of the reaction can be promptly separated.

「第３の実施形態」
本発明の第３の実施形態に係るマイクロリアクタシステムについて、図７を参照しながら説明する。図７は本発明の第３の実施形態に係るマイクロリアクタシステムの全体構成を示す図である。なお、本実施形態において、第１の実施形態と同様の構成要素については同じ符号を付して、その詳細な説明は省略する。 “Third Embodiment”
A microreactor system according to a third embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 7 is a diagram showing an overall configuration of a microreactor system according to a third embodiment of the present invention. In the present embodiment, the same components as those in the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.

図７に示すように、本実施形態のマイクロリアクタシステム３では、第１の実施形態に係わるマイクロリアクタシステム１（図１を参照）と同一の混合部１０および反応部１１を３個並列に接続し、マイクロリアクタシステム１と同一の分離部１２を１個接続して構成されている。 As shown in FIG. 7, in the microreactor system 3 of the present embodiment, three mixing units 10 and reaction units 11 that are the same as the microreactor system 1 (see FIG. 1) according to the first embodiment are connected in parallel, One separation unit 12 identical to that of the microreactor system 1 is connected.

次に、第３の実施形態に係るマイクロリアクタシステム３の動作について説明する。本実施形態のマイクロリアクタシステム３においては、第１の実施形態と同様に、混合部１０で流体Ｔ中に流体Ｓを微小液滴化し、反応部１１に導入して反応を生じさせる。反応後の流体は、分離部１２において図２に示す湾曲させた流路を流すことにより遠心力を発生させて、流体の密度差により分離を行う。 Next, the operation of the microreactor system 3 according to the third embodiment will be described. In the microreactor system 3 of this embodiment, as in the first embodiment, the fluid S is converted into microdroplets in the fluid T by the mixing unit 10 and introduced into the reaction unit 11 to cause a reaction. The fluid after the reaction is separated by the difference in density of the fluid by generating a centrifugal force by flowing the curved flow path shown in FIG.

いま、マイクロリアクタシステム１とマイクロリアクタシステム３の混合部１０と反応部１１の１組当たりの流量が等しい場合、マイクロリアクタシステム３の分離部１２においてはマイクロリアクタシステム１の分離部１２の３倍の流量となる。分離部１２で発生させる遠心力は線流速に比例し、流路断面積が変化しなければ線流速は流量に比例するため、マイクロリアクタシステム３の分離部１２はマイクロリアクタシステム１の分離部１２と比較して３倍大きな遠心力が発生し、より分離が促進される。 Now, when the flow rate per set of the mixing unit 10 and the reaction unit 11 of the microreactor system 1 and the microreactor system 3 is equal, the separation unit 12 of the microreactor system 3 has a flow rate three times that of the separation unit 12 of the microreactor system 1. . Since the centrifugal force generated in the separation unit 12 is proportional to the linear flow velocity, and the linear flow velocity is proportional to the flow rate if the flow path cross-sectional area does not change, the separation unit 12 of the microreactor system 3 is compared with the separation unit 12 of the microreactor system 1. As a result, a centrifugal force three times larger is generated, and the separation is further promoted.

図５に示す分離部１２を使用した場合、分離流路１０１において流れ方向に流路断面積が拡大するため線流速が減少し、発生する遠心力も減少する。しかし、本実施形態のように混合部１０および反応部１１複数個並列に接続することで流量が増大し、流れ方向に流路断面積が拡大しても遠心力の減少量が少なくなって分離が促進される。なお、本実施形態において、混合部１０および反応部１１は３個並列に接続しているが、２個以上の複数個あればよい。このようにして、反応終了後の二相を速やかに分離することができる。 When the separation unit 12 shown in FIG. 5 is used, the flow velocity in the separation flow channel 101 increases in the flow direction, the linear flow velocity decreases, and the generated centrifugal force also decreases. However, as in this embodiment, the mixing unit 10 and the reaction unit 11 are connected in parallel to increase the flow rate, and even if the flow path cross-sectional area expands in the flow direction, the amount of decrease in centrifugal force decreases and separation occurs. Is promoted. In addition, in this embodiment, although the mixing part 10 and the reaction part 11 are connected in parallel, it should just be two or more. In this way, the two phases after completion of the reaction can be promptly separated.

以上説明したように、本発明の実施形態に係るマイクロリアクタシステムは、次のような課題を達成するための構成を備えることを基本的な特徴とするものである。すなわち、マイクロリアクタにおいて二相反応を生じさせ、反応終了後に速やかに二相を分離することのできように、互いに混和しない流体の一方を微小液滴化して流通させる微細な流路を有するマイクロリアクタと、マイクロリアクタに接続される分離部とを備え、分離部が、流体を流通させる微細な流路で構成され、流路が湾曲部を形成し、かつ湾曲部の半径方向に流路が拡大しているものである。このマイクロリアクタシステムでは、分離流路で発生する遠心力（又は重力を加えて）により二相の流体を容易に分離することができる。 As described above, the microreactor system according to the embodiment of the present invention is basically characterized by having a configuration for achieving the following problems. That is, a microreactor having a fine channel for causing one of immiscible fluids to flow into microdroplets so that a two-phase reaction can be caused in the microreactor and the two phases can be separated promptly after the reaction is completed; A separation part connected to the microreactor, the separation part is configured with a fine flow path for flowing a fluid, the flow path forms a curved part, and the flow path is enlarged in the radial direction of the curved part Is. In this microreactor system, the two-phase fluid can be easily separated by centrifugal force (or by adding gravity) generated in the separation channel.

本発明の第１〜第３の実施形態は、少量で高付加価値の製品である医薬品やファインケミカル向けの製造装置に好適である。また、本実施形態は、少量の試料や試薬を分析するための前処理装置あるいは分析装置に好適である。 The 1st-3rd embodiment of this invention is suitable for the manufacturing apparatus for the pharmaceuticals and fine chemicals which are a small amount and a high added value product. In addition, this embodiment is suitable for a pretreatment device or an analysis device for analyzing a small amount of sample or reagent.

本発明の第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムの全体構成を示す図である。1 is a diagram illustrating an overall configuration of a microreactor system according to a first embodiment of the present invention. 第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける分離部の構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the isolation | separation part in the micro reactor system which concerns on 1st Embodiment. 第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける反応の状況を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the condition of the reaction in the micro reactor system which concerns on 1st Embodiment. 第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける分離部の流路構成を示す見取図である。It is a sketch which shows the flow-path structure of the isolation | separation part in the micro reactor system which concerns on 1st Embodiment. 第１の実施形態に係るマイクロリアクタシステムにおける分離部の流路構成を拡大した断面図である。It is sectional drawing to which the flow-path structure of the separation part in the micro reactor system which concerns on 1st Embodiment was expanded. 本発明の第２の実施形態に係るマイクロリアクタシステムの全体構成を示す図である。It is a figure which shows the whole structure of the micro reactor system which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. 本発明の第３の実施形態に係るマイクロリアクタシステムの全体構成を示す図である。It is a figure which shows the whole structure of the micro reactor system which concerns on the 3rd Embodiment of this invention.

Explanation of symbols

１，２，３マイクロリアクタシステム
１０混合部
１１反応部
１２分離部
１３分離流体混合部
２０，２１供給用流路
２２，２３排出用流路
２４分離流体供給用流路
３０，３１原料流体タンク
３２，３３反応流体タンク
３４分離流体タンク
４０，４１，４２ポンプ
５０，５１，５２流量計
１００入口流路
１０１分離流路
１０２，１０３出口流路 1, 2, 3 Microreactor system 10 Mixing unit 11 Reacting unit 12 Separating unit 13 Separating fluid mixing unit 20, 21 Supplying channel 22, 23 Discharging channel 24 Separating fluid supplying channel 30, 31 Raw material fluid tank 32, 33 Reaction fluid tank 34 Separation fluid tank 40, 41, 42 Pump 50, 51, 52 Flowmeter 100 Inlet channel 101 Separation channel 102, 103 Outlet channel

Claims

A microreactor system comprising: a microreactor having a mixing channel for mixing one of a first fluid and a second fluid that are not miscible with each other into microdroplets; and a separation unit connected to the downstream side of the microreactor. Because
The separation unit is composed of a circulation channel for circulating the mixed fluid and a branch channel for separating and taking out the mixed fluid,
The flow passage flows along a flow direction for separating the first fluid containing the chemical substance generated by the reaction with the mixed fluid and the second fluid into two phases by the action of centrifugal force. A curved portion with an increased road cross-sectional area is formed, and the curved portion is vertically arranged so that the fluid in the curved portion flows in a plane along the direction of gravity, and the fluid is separated into two phases by gravity. Furthermore, a surface treatment having affinity for the fluid having a smaller fluid density is applied to the inside portion of the flow path having a small radius of curvature of the curved portion,
The branch flow path is branched at different positions in the radial direction of the curved portion, and the outlet flow path of the smaller branch flow path in the radial direction is on the upper side in the gravitational direction, the radial position. A microreactor system, wherein an outlet channel of a larger branch channel is provided on the lower side in the direction of gravity .

In claim 1,
A microreactor system, wherein a plurality of the separation units are connected in series.

In claim 1,
A microreactor system, wherein a plurality of the microreactors are connected in parallel and one separation unit is installed.

In any one of claims 1 to 3,
Between the microreactor and the separation unit, a separation fluid mixing unit that mixes the fluid after reaction from the microreactor and the separation fluid is provided,
The separation fluid is miscible with the microfluidized first fluid but immiscible with the second fluid,
In the separation fluid mixing unit, the separation fluid and the first fluid are mixed , and two phases are formed between the mixed fluid of the separation fluid and the first fluid and the second fluid. Forming a microreactor system.