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JPH01103632A - 電気絶縁用積層板 - Google Patents

電気絶縁用積層板

Info

Publication number
JPH01103632A
JPH01103632A JP12865988A JP12865988A JPH01103632A JP H01103632 A JPH01103632 A JP H01103632A JP 12865988 A JP12865988 A JP 12865988A JP 12865988 A JP12865988 A JP 12865988A JP H01103632 A JPH01103632 A JP H01103632A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
resin
epoxy resin
epoxy
modified polyimide
polyimide resin
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP12865988A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH0588892B2 (ja
Inventor
Eisaku Saito
斎藤 英作
Koji Sato
光司 佐藤
Tokio Yoshimitsu
吉光 時夫
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Panasonic Electric Works Co Ltd
Original Assignee
Matsushita Electric Works Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Matsushita Electric Works Ltd filed Critical Matsushita Electric Works Ltd
Priority to JP12865988A priority Critical patent/JPH01103632A/ja
Publication of JPH01103632A publication Critical patent/JPH01103632A/ja
Priority to JP4054075A priority patent/JPH0795481B2/ja
Publication of JPH0588892B2 publication Critical patent/JPH0588892B2/ja
Granted legal-status Critical Current

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  • Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)
  • Organic Insulating Materials (AREA)
  • Insulating Bodies (AREA)
  • Reinforced Plastic Materials (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)
  • Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 【産業上の利用分野】
本発明はエポキシ変性ポリイミド樹脂を用いた電気絶縁
材料に関する。
【従来技術】
従来上りポリイミド樹脂は、耐熱性ポリマーとして汎用
されているが、溶媒可溶性及び溶融成形性を向上させる
ために耐熱性が犠牲にされている。 又、ポリイミド樹脂は吸水率が高いという欠点もある。 このためポリイミド樹脂にエポキシ樹脂を配合させて耐
熱性を向上させると共に吸水率の低下も図られているが
、耐熱性が向上し、吸水率も低下するものの、密着力及
び難燃性が低下してしまい、多層積層板とか電子部品封
止用材料としては採用できないものであった。 そこで、本発明者等はエポキシ樹脂の配合量を増す代わ
りに、エポキシ樹脂とポリイミド樹脂をつなぐ働きをす
る成分を配合すれば樹脂間の密着力が高まることを見出
だした。即ち、分子内にイミド基とアミ7基を各々複数
個有する芳香族系化合物にエポキシ樹脂を反応させた得
られるエポキシ変性ポリイミド樹脂を開発しており、こ
の樹脂によれば眉間密着力及び耐湿性の向上がもたらさ
れる。
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、分子内にイミド基とアミノ基を各々複数
個有する芳香族系化合物とエポキシ樹脂の二種の物質を
反応させるだけでは、未反応のイミド基が残留して、高
温に艮期闇さらされると、ミクロなタップクが生じ、耐
電圧特性が劣化するなど耐熱性に悪影響を与えてしまっ
ている。 本発明は上記事情に鑑みて為されたものであり、その目
的とするところは耐熱性に優れ、密着力が強く、しかも
吸水率が低く、難燃性に優れた電気絶縁用積層板及び電
子部品封止用材料を提供することにある。
【発明の開示】
本発明の電気絶縁用積層板は、分子内にイミド基とアミ
7基を各々複数個有する芳香族系化合物にブロム化エポ
キシ樹脂を含むエポキシ樹脂をルイス酸化合物の存在下
で反応させてエポキシ変性ポリイミド樹脂をliI!l
l!シ、このエポキシ変性ポリイミド樹脂の7ニスを基
材に含浸させ、乾燥させてプリプレグを形成し、このプ
リプレグを複数枚積層成形して成るものであり、本発明
の電子部品封止用材料は、分子内にイミド基とアミノ基
を各々複数個有する芳香族系化合物にブロム化エポキシ
樹脂を含むエポキシ樹脂をルイス酸化合物の存在下で反
応させて調製したエポキシ変性ポリイミド樹脂を配合さ
せて成るものであり、この構成により上記目的が達成さ
れたものである。 本発明における分子内にイミド基とアミ7基を各々複数
個有する芳香族系化合物としては、例えば、特開昭62
−29584号公報に開示されているように (式中、Xは末端官能基を表し、^r1、^r2は2価
の芳香族基、R1は水素原子、炭素数1〜10のアルキ
ル基、R2は水素原子、炭素数1〜20のアルキル基、
アルコキシ基あるいは水酸基を表し、鴫は0又は正の整
数を示す) で表される末端官能型イミド樹脂とか (式中、^「1は2価の芳香族基、^r4は4価の芳香
族基、^r3は3価の芳香族基を示し、n、 pはO又
は正の整数(但し、n十p>0)である。)で表される
芳香族化合物や、一般式 (式中、^r4は4価の芳香族基を示し、R1,R2は
水素原子、ハロゲン原子又はアルキル基を示し、R11
R2のうちの少な(とも一方は常にアルキル基である。 qは正の整数である。) を挙げることができ、これらの化合物は単独で、又は2
種以上混合して使用される。 又、本発明においてエポキシ樹脂に含有させるブロム化
エポキシ樹脂としては一般式 (式中、rは正の整数) で表されるブロム化ノボラックエポキシ樹脂や、式 で表わされるテトラブロムビスフェノールAのジグリシ
ジルエーテル化物などが使用される。 このブロム化エポキシ樹脂に含まれる臭素は全樹脂分に
対して6〜20重量%の範囲にあるのが好ましい、6重
1%未満であると、充分な難燃性を確保できず、一方2
0重量%を題えると耐熱性が低下する傾向にある。 エポキシ樹脂成分は芳香族化合物に対して重量比で3:
1〜6の範囲で使用される。この範囲を逸脱してエポキ
シリッチの場合は、吸水率が低下し、密着性は向上する
が耐熱性が低下してしまうものである。 硬化剤として作用するルイス酸化合物としては式、 (式中、Sは正の整数) であられされるフェノールノボラックや式、(式中、S
は正の整数) で表され−るクレゾールノボラックなどである。このル
イス酸化合物は芳香族化合物に対して好ましくは重量比
で1〜4:10の範囲で使用される。 ルイス酸化合物の量がこの範囲よりも°多くなると、耐
熱性が低下し吸水率が高くなる傾向にある。 これら芳香族化合物、エポキシ樹脂成分及びルイス酸化
合物は混合され、100℃以下で反応させてエポキシ変
性ポリイミド樹脂が製造される。このようにルイス酸化
合物の存在下で反応させることによりエポキシ樹脂とア
ミ7基の反応率を高めることができ、未反応のアミノ基
の残留を抑制して眉間密着性に優れたエポキシ変性ポリ
イミド樹脂が得られるのである。 このエポキシ変性ポリイミド樹脂フェスにガラス布、不
織布、紙などの基材が含浸され、乾燥されてプリプレグ
が製造される。このプリプレグが複数枚積層成形され、
その片面又は両面に銅箔、アルミニウム箔などの會属笛
が貼着されて金属箔張り積層板が製造される。 又、このエポキシ変性ポリイミド樹脂に硬化剤、シリカ
等の充填剤、〃ラスa継、カップリング剤、着色剤、ス
テアリン酸カルシフム等の離型剤、希釈剤などが添加さ
れて電子部品封止用材料が製造される。この封止用材料
の配合割合としては、例えばエポキシ変性ポリイミド樹
脂30重量部、シリカ70重量部、離型剤0.05重量
部である。 次に本発明の実施例を具体的に説明する。以下において
部とあるのは重量部を示す。 (実施例) イミド0(脂成分として末端官能型イミド樹脂(商品名
1’−TMS−20J、住友化学(株)製)236部、
エポキシ樹脂成分として液状エポキシ樹脂(商品名rR
−140QJ、三井化学(株)製)162部とブロム化
ノボラック樹脂(臭素含有量36重1%、商品名1’B
REN(M−80)J、日本化薬(株)製)175部、
硬化剤としてオルソクレゾール/ボラック(商品名1−
D−5J、東都化成(株)製)56部を混合し、常温下
、30分かけて反応させてエポキシ変性ポリイミド樹脂
を製造した。このもののTgは220℃であった。未反
応のイミド基は殆ど存在しなかった。 このエポキシ変性ポリイミド樹脂単体スをがラス布に含
浸させ、乾燥させてプリプレグを製造した。 このプリプレグを複数枚積層成形して厚み0.4+am
の積層板を製造した。 この積層板の眉間密着力、吸水率(5cm X 5c+
nで厚みO,h+mの試料片を23℃の水中に24時間
浸漬)、長期耐熱性(200℃、241+r)、難燃性
([IL 94 V−0)を測定した。結果を第1表に
示す。 (比較例1) イミド樹脂成分として実施例と同一の末端官能型イミド
樹脂426部、エポキシ樹脂成分として実施例と同一の
液状エポキシ樹脂231部と実施例と同一のブロム化/
ボラック樹脂259部を混合し、常温下、30分かけて
反応させてエポキシ変性ポリイミド樹脂を製造した。こ
のもののTgは230°Cであった。 次いで、実施例と同様にして積層板を製造し、同様の測
定を行った。結果を第1表に示す。 (比較例2) Tgが250℃のポリイミド樹脂フェスを使用した以外
は実施例と同様にして積層板を製造し、同様の測定を行
った。結果を第1表に示す。 (比較例3) Tgが150℃のエポキシ樹脂フェスを使用した以外は
実施例と同様にして積層板を!1!遺し、同様の測定を
行った。結果を第1表に示す。 実施例     比較例 眉間密着力 (k部/cm)    1,20  1,40  0,
90 1.70吸水率 (%)      0.32  0,53  1.00
 0,43長期耐熱性   Ox   O× 難性       X 第1表の結果より、実施例にあっては、密着力は比較例
1及び3のものより僅かに劣るが、実用上問題となる程
の差ではなく、ポリイミド樹脂単体の比較例2よりも著
しく向上していることが判る。又、吸水率も低く、長期
耐熱性、難燃性にも優れて、全体的にバランスの採れた
性能を有し、マルチ材として好適に採用できることが理
解できる。
【発明の効果】
本発明の電気絶縁用積層板は、分子内にイミド基とアミ
ノ基を各々複数個有する芳香族系化合物にブロム化エポ
キシ樹脂を含むエポキシ!I脂をルイス酸化合物の存在
下で反応させてエポキシ変性ポリイミド樹脂を調製し、
このエポキシ変性ポリイミド樹脂のフェスを基材に含浸
させ、乾燥させてプリプレグを形成し、このプリプレグ
を複数枚積層成形して成るものであり、本発明の電子部
品封止用材料は、上記エポキシ変性ポリイミド樹脂を配
合させて成るものであり、いずれも未反応のイミド基の
残留率の小さい特定のエポキシ変性ポリイミド樹脂を用
いることにより、耐熱性に優れ、密着力が強く、しかも
吸水率が低く、難燃性にも優れ、電気絶縁材料として好
適に採用できるものである。 代理人 弁理士 石 1)艮 七

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)分子内にイミド基とアミノ基を各々複数個有する
    芳香族系化合物にブロム化エポキシ樹脂を含むエポキシ
    樹脂をルイス酸化合物の存在下で反応させでエポキシ変
    性ポリイミド樹脂を調製し、このエポキシ変性ポリイミ
    ド樹脂のワニスを基材に含浸させ、乾燥させてプリプレ
    グを形成し、このプリプレグを複数枚積層成形して成る
    ことを特徴とする電気絶縁用積層板。
  2. (2)ブロム化エポキシ樹脂に含まれる臭素が全樹脂分
    に対しで6〜20重量%であることを特徴とする請求項
    1記載の電気絶縁用積層板。
  3. (3)分子内にイミド基とアミノ基を各々複数個有する
    芳香族系化合物にブロム化エポキシ樹脂を含むエポキシ
    樹脂をルイス酸化合物の存在下で反応させて調製したエ
    ポキシ変性ポリイミド樹脂を配合させて成ることを特徴
    とする電子部品封止用材料。
  4. (4)ブロム化エポキシ樹脂に含まれる臭素が全樹脂分
    に対して6〜20重量%であることを特徴とする請求項
    3記載の電子部品封止用材料。
JP12865988A 1987-07-06 1988-05-26 電気絶縁用積層板 Granted JPH01103632A (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP12865988A JPH01103632A (ja) 1987-07-06 1988-05-26 電気絶縁用積層板
JP4054075A JPH0795481B2 (ja) 1988-05-26 1992-03-13 電子部品封止用材料

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP62-168219 1987-07-06
JP16821987 1987-07-06
JP12865988A JPH01103632A (ja) 1987-07-06 1988-05-26 電気絶縁用積層板

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JP4054075A Division JPH0795481B2 (ja) 1988-05-26 1992-03-13 電子部品封止用材料

Publications (2)

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JPH01103632A true JPH01103632A (ja) 1989-04-20
JPH0588892B2 JPH0588892B2 (ja) 1993-12-24

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ID=26464268

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JP (1) JPH01103632A (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6523721B1 (en) 1999-04-30 2003-02-25 Kawasaki Jukogyo Kabushiki Kaisha Powder and granular material supply system for closed system
JP2019522714A (ja) * 2016-08-08 2019-08-15 エルジー・ケム・リミテッド 重合性組成物

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JPS579011A (en) * 1980-06-18 1982-01-18 Mitsubishi Electric Corp Refractory prepreg insulator
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US10927215B2 (en) 2016-08-08 2021-02-23 Lg Chem, Ltd. Polymerizable composition

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JPH0588892B2 (ja) 1993-12-24

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