JPS62182164A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、を子材料に用いられるセラミック基板に使用
される窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関する。

［従来の技術］ 従来、窒化アルミニウムの焼結のために工業的に用いら
れている方法は、　５ａｒｐａｋ法と呼ばれ、アルミナ
と炭素の混合粉末を窒素或いはアンモニア中で加熱する
ことにより窒化アルミニウムをえるものである。この反
応は１次の式で表わされる。

Ａ１１０＋　＋　３　Ｃ＋　Ｎ５−−→２　ＡＩＮ＋　
３　Ｃｏ　　　（１）この反応過程では、アルミナと炭
素の固相反応により生成されるアルミニウムオキシカー
バイドを中間相として、窒化アルミニウム（ＡＩＮ）が
合成きれるため、この反応を十分進行させるためには。

実際には、（１）式の炭素当量に対し、かなり過剰の炭
素が混合きれる。そのため１反応終了後、過剰な炭素は
、空気中ＡＩＮ分解温度以下の温度範囲を通過する際に
除去される。

このようにして得られたＡＩＮ粉末から焼結体を得るに
はさらに次のような工程が必要となる。

（１）ボールミル等によるＡＩＮ粉末の粉砕（２〉プレ
ス等による成形 （３）窒素中での焼成 従来技術では、　ＡＩＮ焼結体を得るまでには、上記の
ように複雑なＥ程が必要である。

［発明が解決しようとする問題点］ 本発明の目的は、上記のように窒化アルミニウム粉末！
！ｉ造工程と焼結体製造工程とを別々に行なうのではな
く、また、過剰の炭素の除去を必要としない、簡便な窒
化アルミニウム焼結体の製造方法奢提供することである
。

［問題点を解決するための手段コ 本発明は、ベーマイトゾルに有機バインダーを加え、シ
ート成形を行なう成形工程と。

得られたグリ−〉・シートを窒素気流中で焼成する焼成
工程により窒化アルミニウム焼結体を製造する方法であ
る。前記ベーマイトゾルは、アルミニウムアルフキ；１
ｚと酸解膠剤とにより得られろゾルを利用でさ、まｊ二
、前記有機バインダーは、その炭素台ＹＴ率が５０〜８
０重￥ｉ％である有機バインダーを利用できる。

本発明は、ベーマイトゾルを出発原料とし、有機バイン
ダーと混合し基板の形状のシート状に直接成形し、ベー
マイトと有機バインダーからなるグリーンシートを作成
し、このグリーンシートを窒素雰囲気中で焼成すること
により、有機バインダーが分解炭化し、ベーマイトゾル
を直接還元することにより、窒化アルミニウムを合成し
、同時に焼結反応を起こし、直接に窒化アルミニウム焼
結体を得るものである。

このとき、有機バインダーは、シート成形に必要な値以
上が当然必要であり、有機バインダーが分解後、窒化ア
ルミニウムが生成するに必要な炭素量である。即ち、ベ
ーマイトゾルを還元するための値以上は必要とする。

本発明の製造方法において、有機バインダーは１種類に
よって１分解後の残留炭素量が異なるが、窒化アルミニ
ウムが生成するのに必要な炭素量を得るためには、炭素
含有率が５０〜８０重量％であることが望ましい。

また、有機バインダーの炭化が促進されるために、酸で
解膠したベーマイトゾルを用いることが望ましい。

出発原料としては、酸で解膠したベーマイトゾルを用い
るが、好適には、酢酸、塩酸、硝酸の如き酸の解膠剤に
より、アルミニウムアルコキシドなどの有機アルミニウ
ムをコロイド化（解膠）せしめることにより得られたベ
ーマイトゾルを用いる。このようなベーマイトゾルは、
有機バインダーによる還元作用に対して非常に好適なも
のである。

有機バインダーとしては、上記にような炭素含有率のも
のが好適であるが２次のものから選択することができる
。

即ち、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）　、メチルセル
ロース（ＭＣ）、エチルセルロース、エチレンオキサイ
ドポリマー、ポリビニルピロリドン、アクリル樹脂、７
ノクス、或いはポリビニルブチラール。

ポリ塩化ビニルなどから選択する。

本発明により得られる焼結体は、１ｓｏｏ℃で焼成した
もののＸ線回折スペクトルの第１図で示すようにＡＩＭ
単−相である。そして、１４００℃で焼結した場合のＸ
線回折スペクトルの第２図を見ると、　Ａｌｔｏｎ相が
残っていることが分かる。以下の実施例に示すこと＜１
５００℃以上の焼成により窒化アルミニウムのみの相の
基板を得ることができることがはっきり分かる。窒化ア
ルミニウム単体では、その焼結密度は、１８００°Ｃで
２　、９　ｇ　／ａｍ’で得ることができる。また、添
加物を入れて本発明を行ったとき、酸化イツトリウムを
添加物として用いた場合は、１８００℃で３　、１　ｇ
　／ｃｍ’であった。

次に１本発明による窒化アルミニウム焼結体の製造方法
について１次の実施例により、説明するが１本発明は９
次の実施例に限定されるものではない。

［実施例１コ アルミニウムイソプロポキシド２０４ｇを９０”ｃ、ａ
ｊ！の蒸留水に入れ、加水分解を行ない１次に、酢酸２
４ｍ１を加え、加熱、攪拌しながら１時間放置した。こ
れによって得られたベーマイトゾルを出発原料とした。

ベーマイトゾルから生成するアルミナの計算量に対して
９モル比で３倍の戻素量になるように。

ベーマイトゾル中のベーマイト６０ｇに対して。

炭素含有率が５５重量％のポリビニルアルフール（ＰＶ
Ａ）を３３ｇを加え、混合する。このようにして得られ
たスラリーを十分に粘度調整して、ドクターブレード法
によりシート成形し、グリーンシートを作成した。

得られたグリーンシートは、窒素気流中で。

１４００℃、１５００℃、１６００”Ｃ，１７００”Ｃ
、１８００°Ｃの各温度で焼成した。

それらを各々ｘｉ回折の測定した。その結果は、１４０
０℃焼成では、　ＡＩＮ＋　Ａｔ、Ｏｓのものであり１
５００℃以上の焼成のものは、　ＡＩＮの単−相のもの
であることが分かった。焼結密度は。

１８００℃焼成のもので、　２　、９　ｇ／ｃｍ’であ
った。

［実施例２］ 実施例１とほぼ同様の操作で窒化アルミニウム焼結体を
作成した。

計算量で窒化アルミニウムに対して０．５重量％の酸化
イツトリウムをベーマイトゾル中に添加し、ベーマイト
６０ｇに対して、６５重置部の炭素含有量のメチルセル
ロース（ＭＣ）を２８ｇ加えて、グリーンシートを作成
し窒素気流中で焼成した。

焼成後各々の得られた焼結シートをＸ線回折により検査
した。１４００℃焼成のものは、　ＡＩＮ＋Ａ１１ｏｓ
であり、１５００℃以上の焼成のものは。

ＡＩＮのみが検出きれた＊　０．５ｗｔ％のＹ２Ｏ，が
あるからＹｓＡ１ｓＯ＋＊のピークが検出するはずであ
るが、その第１回折ピークとＡＩＭの回折ピークが重な
るために、Ｘ線回折では確認できなかった。

焼結密度は、１８００℃焼成のもので ３　、１　ｇ／ａｍ”であった。

また、上記の例では、ドクターブレードによるキャステ
ィング成形法による場合で説明したが。

これ以外に、押し出し成形法等によっても１本発明に従
い、窒化アルミニウム焼結体を製造することができる。

［発明の効果］ 本発明による窒化アルミニウム焼結体の製造方法により
、第１に、従来の窒化アルミニウム粉末製造工程と焼結
体製造工程とを別々に行なう複雑な処理工程が必要でな
く、直接的に窒化アルミニウム焼結体が得られること、
第２に、直接還元であるために過剰なカーボン析出の心
配がないこと、第３に、従来に比べ簡単な処理法で焼結
性のよい基板シートが得られること、第４に、直接基板
シートが得られるために、熱効率よく、従って、経済的
に有利な製造方法が提供できることなどの技術的効果が
得られた。

【図面の簡単な説明】

第１図は２本発明の製造方法により、１８００℃で焼成
して得られたもののＸ線回折スペクトルグラフを示す。 第２図は１本発明の製造方法により、１４００℃で焼成
して得られたもののＸ８ａ回折スペクトルグラフを示す
。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）ベーマイトゾルに有機バインダーを加え、シート
   成形を行なう成形工程と、 得られたグリーンシートを窒素雰囲気中で焼成する焼成
   工程とを含むことを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
   の製造方法。
2. （２）前記ベーマイトゾルは、アルミニウムアルコキシ
   ドと酸解膠剤とにより得られるゾルであることを特徴と
   する特許請求の範囲第１項の窒化アルミニウム焼結体の
   製造方法。
3. （３）前記有機バインダーは、その炭素含有率が５０〜
   ８０重量％であることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
4. （４）窒素雰囲気中焼成温度は、１５００℃以上である
   ことを特徴とする特許請求の範囲第１項の窒化アルミニ
   ウム焼結体の製造方法。