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KR100918133B1 - 고분자 전해질형 연료전지 및 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법 - Google Patents

고분자 전해질형 연료전지 및 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법 Download PDF

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KR100918133B1
KR100918133B1 KR1020087031824A KR20087031824A KR100918133B1 KR 100918133 B1 KR100918133 B1 KR 100918133B1 KR 1020087031824 A KR1020087031824 A KR 1020087031824A KR 20087031824 A KR20087031824 A KR 20087031824A KR 100918133 B1 KR100918133 B1 KR 100918133B1
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KR
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frame assembly
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다카시 모리모토
히로키 구사카베
도시히로 마츠모토
노리히코 가와바타
아츠시 무라타
Original Assignee
파나소닉 주식회사
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Abstract

MEA-프레임 접합체를 사출 성형용 금형에 배치하고, 전극부의 바깥쪽 가장자리와 프레임의 안쪽 가장자리의 사이에 있어서 전극부의 바깥쪽 가장자리를 따라서 연장되어 존재하여 배치되는 제1유로와, 프레임의 내외 가장자리의 사이에 있어서 내측 탄성 부재를 따라서 연장되어 존재하여 배치되는 제2유로와, 제1유로와 상기 제2유로를 연통하는 복수의 연통 유로를 형성하고, 제1유로에 탄성체 수지를 주입함으로써, 제1유로 내에 탄성체 수지를 충전함과 더불어, 각각의 연통 유로를 통해서 제2유로에 상기 탄성체 수지를 충전하고, MEA-프레임 접합체와 세퍼레이터의 사이를 밀착 밀봉하는 탄성 부재를 일체적으로 형성한다.
고분자 전해질형 연료전지, 전해질막/전극 접합체, 도전성 세퍼레이터

Description

고분자 전해질형 연료전지 및 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법{POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL AND ELECTRODE/FILM/FRAME ASSEMBLY MANUFACTURING METHOD}
본 발명은, 고체 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이고, 특히, 연료전지의 전해질막/전극 접합체와 도전성 세퍼레이터(separator)의 밀봉 구조의 개량에 관한 것이다.
종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지에 있어서는, 둘레 가장자리부에 가스를 밀봉하기 위한 개스킷(gasket)을 배치한 프레임에 의해 막전극 복합체(MEA)가 유지된 MEA-프레임 접합체를, 애노드측 도전성 세퍼레이터판과 캐소드측 도전성 세퍼레이터판에 의해 끼워서 구성된 단전지(單電池) 모듈이 이용되고 있다. MEA는, 고분자 전해질막과, 이 전해질막의 한쪽 면에 애노드(anode)가 접합되고, 상기 전해질막의 다른 쪽 면에 캐소드(cathode)가 접합되어서 형성되어 있다. 각각의 세퍼레이터판의 둘레 가장자리에는, MEA의 애노드에 연료 가스를, 캐소드에 산화제 가스를 각각 공급하는 가스 공급부가 형성되어 있다.
그러나 이 종래의 고체 고분자 전해질형 연료전지는, 도 15의 전극/막/프레임 접합체의 단면도에 나타낸 바와 같이, 프레임(300)과 세퍼레이터(301)의 조립상의 필요성으로부터, 프레임(300)의 안쪽 가장자리와 전극(MEA)(302)의 사이에 간 극(303)이 있으므로, 전지 내에 공급된 가스의 일부는, 이 간극(303)을 통해 배출되어버리는 크로스 리크(cross leak)라고 불리는 현상이 일어난다.
또한, 이 현상의 개선을 위해, 도 16의 전극/막/프레임 접합체의 단면도에 나타낸 바와 같이, 이 간극(303)에 제2개스킷(308)을 배치한 구성, 혹은 개스킷의 안쪽 가장자리의 일부와 전극(302)의 바깥쪽 가장자리가 부분적으로 접하도록 설치하는 방법(도시하지 않았으며, 예를 들면, 특허문헌 1 참조)이 제안되어 있다.
또한, MEA, 즉 고분자 전해질막은 프레임 두께 방향의 거의 중앙에 내장되어 있고, 그 접합 방법으로서 열압착, 접착제, 기계적 클램프(clamp) 등이 채용되어 있다.
또한, 전극/막/프레임 접합체에 있어서의 개스킷 등의 배치 구성으로서는, 기타 여러 가지 구조가 제안되어 있다(예를 들면, 특허문헌 2∼7 참조).
특허문헌 1: 일본특허공개 2005-100970호 공보
특허문헌 2: 일본특허공개 2006-172752호 공보
특허문헌 3: 일본특허공개 2006-310288호 공보
특허문헌 4: 일본특허공개 2001-102072호 공보
특허문헌 5: 일본특허공개 2005-259465호 공보
특허문헌 6: 미국 특허 제6610435호 명세서
특허문헌 7: 미국 특허출원 공보 제2005/0142414호 명세서
그러나, 고분자 전해질막의 열압착 또는 접착에 의한 접합 방법에서는, 고분자 전해질막에 열, 및 접착제의 휘발 성분에 의한 성능 저하를 초래할 가능성이 있어, 조건이 한정되어 있다. 또한, 기계적 클램프에 의한 접합 방법에서는, 고분자 전해질막과 프레임의 미소한 간극으로부터 크로스 리크가 발생하기 쉽다는 문제가 발생한다.
도 16의 전극/막/프레임 접합체의 구성에서는, 프레임(300)의 안쪽 가장자리와 전극(302)의 사이에 간극(303)이 생기는 것을 방지하는 제2개스킷(308)을 배치하는 구성을 채용하고 있기 때문에, 그 제조 비용이 든다는 문제가 있다. 또한, 이 개스킷(308)을 부분적으로 용융(熔融)시켜서 간극을 메울 때, 치수 관리가 곤란하다는 문제도 있다.
또한, 특허문헌 1의 전극/막/프레임 접합체의 구성에서는, 개스킷의 안쪽 가장자리의 일부와 전극(302)의 바깥쪽 가장자리가 부분적으로 접촉되기 때문에, 크로스 리크 현상의 억제 효과가 불충분하다. 또한, 가스 확산 전극은 일반적으로 무른 탄소 섬유가 주성분이기 때문에, 조립 시에 전극에 손상을 주기 쉽다는 문제도 있다.
또한, 특허문헌 2∼7의 어디에도, 크로스 리크 현상을 효과적으로 억제하면서, 환원제(還元劑) 가스와 산화제 가스의 각각의 이용률을 향상시킬 수 있는 전극/막/프레임 접합체는 제안되어 있지 않다.
따라서, 본 발명의 목적은, 상기 문제를 해결하는 데에 있어서, 고분자 전해질막과 프레임 사이의 간극으로 빠져나가는 크로스 리크 현상을 효과적으로 억제할 수 있고, 또한, 환원제 가스와 산화제 가스의 각각의 이용률을 한층 향상시킬 수 있고, 고분자 전해질형 연료전지의 성능을 더욱 개선할 수 있는 고분자 전해질형 연료전지, 및 이러한 고분자 전해질형 연료전지에서 이용되는 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공하는 것에 있다.
[과제를 해결하기 위한 수단]
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 아래와 같이 구성한다.
본 발명의 제1형태에 의하면, 고분자 전해질막의 둘레 가장자리부가 노출되도록, 상기 전해질막의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고, 상기 전해질막의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 전해질막의 둘레 가장자리부를 끼워서 상기 막전극 복합체를 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 가지는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립된 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,
상기 전극/막/프레임 접합체에 있어서, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 바깥쪽 가장자리와 상기 프레임의 안쪽 가장자리의 사이에서, 상기 전극의 바깥쪽 가장자리를 따라서 연장되어, 상기 전해질막 위에 배치됨과 더불어, 상기 프레임에 접합된 내측 탄성 부재와,
상기 프레임의 내외 가장자리의 사이에서, 상기 내측 탄성 부재를 따라서 연장되어 배치됨과 더불어, 상기 프레임에 접합된 외측 탄성 부재와,
상기 프레임에 접합되어, 상기 내측 탄성 부재와 상기 외측 탄성 부재를 연결하는 복수의 연결 탄성 부재를 구비하고,
상기 내측 탄성 부재 및 상기 외측 탄성 부재는, 단전지 모듈 조립 후의 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 간격 치수 이상의 두께를 가지고, 상기 단전지 모듈이 조립된 상태에서, 각각의 상기 탄성 부재가 상기 전극/막/프레임 접합체의 두께 방향으로 탄성 변형해서 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 사이를 밀착 밀봉하는, 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제2형태에 의하면, 상기 내측 탄성 부재는, 상기 전극/막/프레임 접합체에 있어서, 상기 프레임의 상기 가스 공급부로부터 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극으로의 가스의 공급 경로의 형성 위치를 제외하고, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 주위 전체에 걸쳐서 배치되어 있는, 제1형태에 기재한 고분자 전해질측 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제3형태에 의하면, 상기 외측 탄성 부재는, 상기 내측 탄성 부재보다도 그 정상부가 높아지도록 형성되고, 상기 막전극 복합체와 상기 세퍼레이터의 사이에 형성되는 공간을, 상기 단전지 모듈 외부에 대하여 밀폐 밀봉하는 개스킷으로서 기능하는, 제1형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제4형태에 의하면, 상기 내측 탄성 부재, 상기 외측 탄성 부재, 및 상기 연결 탄성 부재의 각각은, 상기 전극/막/프레임 접합체의 표리(表裏)면에 형성되어 있는, 제1형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제5형태에 의하면, 상기 내측 탄성 부재, 상기 외측 탄성 부재, 및 상기 연결 탄성 부재의 각각은, 사출 성형에 의해 일체적으로 형성되고, 사출 성형에 있어서의 수지의 주입부에 형성된 주입부 흔적 탄성 부재가, 상기 각각의 탄성 부재 중 상기 외측 탄성 부재에만 접속되어 있는, 제1형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제6형태에 의하면, 상기 내측 탄성 부재, 상기 외측 탄성 부재, 및 상기 연결 탄성 부재의 각각은, 상기 전극/막/프레임 접합체의 표리면에 형성되고,
상기 각각의 탄성 부재 중 표면측의 상기 외측 탄성 부재와 이면측의 상기 외측 탄성 부재가 상기 주입부 흔적 탄성 부재에 의해 접속되고,
상기 주입부 흔적 탄성 부재가 그 내측에 배치된 관통 구멍이, 상기 프레임에 형성되어 있는, 제5형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제7형태에 의하면, 고분자 전해질막의 둘레 가장자리부가 노출되도록, 상기 전해질막의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고 상기 전해질막의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 전해질막의 둘레 가장자리부를 끼워서 상기 막전극 복합체를 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 가지는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립된 고분자 전해질형 연료전지에 있어서의 상기 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법으로서,
상기 전극/막/프레임 접합체를 사출 성형용 금형에 배치하고, 상기 전극/막/프레임 접합체에 있어서, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 바깥쪽 가장자리와 상기 프레임의 안쪽 가장자리의 사이에서, 상기 전극의 바깥쪽 가장자리를 따라서 연장되어, 상기 전해질막 위에 배치되는 제1유로와, 상기 프레임의 내외 가장자리의 사이에 있어서 상기 내측 탄성 부재를 따라서 연장되어 배치되는 제2유로와, 상기 제1유로와 상기 제2유로를 연통(連通)하는 복수의 연통 유로를 형성하고,
상기 제1유로에 탄성체 수지를 주입함으로써, 상기 제1유로 내에 상기 탄성체 수지를 충전함과 더불어, 상기 각각의 연통 유로를 통해서 상기 제2유로에 상기 탄성체 수지를 충전하고,
상기 충전된 탄성체 수지를 경화시킴으로써, 상기 제1 및 제2유로 및 상기 각각의 연통 유로에 있어서, 상기 단전지 모듈이 조립된 상태에서, 상기 전극/막/프레임 접합체의 두께 방향으로 탄성 변형해서 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 사이를 밀착 밀봉하는 탄성 부재를 일체적으로 형성하는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 제8형태에 의하면, 상기 제1유로는, 상기 전극/막/프레임 접합체에 있어서, 상기 프레임의 상기 가스 공급부로부터 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극으로의 가스의 공급 경로의 형성 위치를 제외하고, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 주위 전체에 걸쳐서 형성되는, 제7형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 제9형태에 의하면, 상기 제1 및 제2유로는, 상기 단전지 모듈이 조립된 상태에서의 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 간격 치수 이상의 깊이를 가지는, 제7형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 제10형태에 의하면, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 제1유로에 있어서의 상기 탄성체 수지의 주입 위치로부터의 거리가 커짐에 따라서, 그 단면적이 커지도록, 상기 각각의 연통 유로를 형성하는, 제7형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 제11형태에 의하면, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 전극/막/프레임 접합체의 애노드측 및 캐소드측의 면에 있어서, 상기 제1 및 제2유로 및 상기 각각의 연통 유로를 형성함과 더불어, 상기 프레임의 관통 구멍을 통해서, 상기 애노드측의 상기 제1유로와 상기 캐소드측의 상기 제1유로에, 상기 탄성체 수지를 동시에 주입하는, 제7형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 제12형태에 의하면, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 각각의 연통 유로의 단면적이, 상기 제1유로의 단면적 및 상기 제2유로의 단면적보다도 작아지도록, 상기 각각의 유로를 형성하는, 제7형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 제13형태에 의하면, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 제1유로가, 상기 제2유로보다도 그 정상부가 높아지도록 형성되는, 제7형태에 기재한 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법을 제공한다.
[발명의 효과]
본 발명에 의하면, 고분자 전해질막 등을 유지하는 프레임의 내측의 가장자리부에, 예를 들면 평면적으로는 프레임 형상의 애노드측의 내측 탄성 부재와 평면적으로는 프레임 형상의 캐소드측의 내측 탄성 부재를 각각 구비하도록 하고 있다. 이렇게 하면, 단일 셀의 조립 시에, 프레임과 애노드측 세퍼레이터의 사이에서 애노드측의 내측 탄성 부재를 탄성 변형시켜, 프레임과 애노드측 세퍼레이터의 사이에 밀착 접촉해서 밀봉함으로써, 밀봉 효과를 나타낼 수 있다. 또한, 캐소드측에서도 마찬가지로, 단일 셀의 조립 시에, 프레임과 캐소드측 세퍼레이터의 사이에서 캐소드측의 내측 탄성 부재를 탄성 변형시켜, 프레임과 캐소드측 세퍼레이터의 사이에 밀착 접촉해서 밀봉함으로써, 밀봉 효과를 나타낼 수 있다.
이 결과, 고분자 전해질막과 프레임의 사이의 간극을 빠져나가는 크로스 리크(cross leak) 현상을 효과적으로 억제할 수 있고 또한, 프레임의 가장자리부를 따라서의 환원제 가스의 단락(短絡)적인 흐름 및 프레임의 가장자리부를 따라서의 산화제 가스의 단락적인 흐름을 각각 억제할 수 있다. 그 결과, 환원제 가스와 산화제 가스의 각각의 이용률을 한층 향상시킬 수 있어, 고분자 전해질형 연료전지의 성능을 더욱 개선할 수 있다.
또한, 이러한 내측 탄성 부재의 외주측을 따라 외측 탄성 부재가 배치됨과 더불어, 내측 탄성 부재와 외측 탄성 부재를 연결하는 복수의 연결 탄성 부재가 형성되어 있음으로써, 사출 성형에 의해 균일화된 수지압력으로도 전극부 등으로의 열적인 손상을 방지하면서 확실하게 내측 탄성 부재를 형성할 수 있다. 즉, 외측 탄성 부재에 상당하는 제1유로에 수지를 주입해서 수지압력의 불균일을 완화시킨 후, 연결 탄성 부재에 상당하는 연통 유로를 통해서, 내측 탄성 부재에 상당하는 제2유로 내에 수지를 유도하여 충전시킴으로써, 제2유로에 있어서의 수지압력의 균일화를 도모할 수 있다. 따라서, 이러한 사출 성형 시에 있어서, 전극부 등과 접하는 제2유로 내에, 국소적으로 고압·고온이 된 수지가 유입해버리는 것을 방지하여, 확실하게 내측 탄성 부재를 형성할 수 있다.
본 발명의 이들 형태와 특징은, 첨부된 도면에 관한 바람직한 실시 형태에 관련된 다음 기술(記述)로부터 밝혀진다. 이 도면에 있어서는,
도 1은, 본 발명의 제1실시 형태에 따른 연료전지용 스택(stack)을 구비하는 연료전지의 개략 구성을 나타내는 모식 구성도이며,
도 2는, 도 1에 나타내는 연료전지가 구비하는 연료전지용 스택의 모식 분해도이며,
도 3A는, 연료전지용 스택의 단일 셀의 조립 전의 개략 단면도이며,
도 3B는, 단일 셀의 조립 후의 개략 단면도이며,
도 4는, MEA-프레임 접합체의 모식 부분 사시도이며,
도 5는, 도 4의 MEA-프레임 접합체에 있어서의 A-A선 단면도이며,
도 6A는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,
도 6B는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,
도 6C는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 탄성 부재를 사출 성형에 의 해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,
도 6D는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,
도 6E는, 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성하는 순서를 나타내는 모식도이며,
도 7은, 제1실시 형태의 변형예에 따른 단일 셀의 모식도이며,
도 8A는, 본 발명의 제2실시 형태에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 사시도이며,
도 8B는, 도 8A의 MEA-프레임 접합체에 있어서의 B-B선 단면도이며,
도 9는, 본 발명의 제3실시 형태에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 사시도이며,
도 10은, 본 발명의 제4실시 형태에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 단면도이며,
도 11은, 본 발명의 제5실시 형태에 따른 MEA-프레임 접합체의 모식 사시도이며,
도 12A는, 본 발명의 제6실시 형태에 따른 MEA-프레임 접합체의 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성하는 방법을 나타내는 모식 단면도이며,
도 12B는, 제6실시 형태에 따른 MEA-프레임 접합체의 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성하는 방법을 나타내는 모식 단면도이며,
도 13은, 본 발명의 실시예에 있어서의 수지 유로에서의 압력 분포의 측정 결과를 나타내는 그래프이며,
도 14A는, 제1실시 형태의 단일 셀의 프레임의 평면도이며,
도 14B는, 제1실시 형태의 상기 단일 셀의 프레임의 애노드측의 표면의 정면도이며,
도 14C는, 제1실시 형태의 상기 단일 셀의 프레임의 캐소드측의 표면의 정면도이며,
도 15는, 종래 예의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 전극/막/프레임 접합체와 세퍼레이터의 분해 단면도이며,
도 16은, 종래 예의 고체 고분자 전해질형 연료전지의 전극/막/프레임 접합체의 단면도이다.
본 발명의 기술을 계속하기 전에, 첨부 도면에 있어서 동일한 부품에 대해서는 동일한 참조부호를 첨부하고 있다.
이하에, 본 발명에 따른 실시 형태를 도면에 근거해서 상세히 설명한다.
(제1실시 형태)
본 발명의 제1실시 형태에 따른 연료전지용 스택을 구비하는 연료전지의 개략 구성을 나타내는 모식 구성도를 도 1에 나타낸다. 또한, 도 1에 나타내는 연료전지(101)가 구비하는 연료전지용 스택(이후, 스택이라고 한다.)의 모식 분해도를 도 2에 나타낸다.
연료전지(101)는, 예를 들면 고체 고분자 전해질형 연료전지(PEFC)로서, 수 소를 함유하는 연료 가스와, 공기 등 산소를 함유하는 산화제 가스를, 전기 화학적으로 반응시킴으로써, 전력, 열, 및 물을 동시에 발생시키는 것이다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 연료전지(101)에는, 애노드 및 캐소드의 한 쌍의 극을 구비하는 연료전지 셀(혹은 단일 셀)이 복수 개 직렬로 접속된 적층 구조를 가지는 스택(30)과, 연료 가스로부터 수소를 취출(取出)하는 연료 처리기(31)와, 연료 처리기(31)에서 취출된 수소를 함유하는 연료 가스를 가습(加濕)함으로써 발전 효율을 향상시키는 애노드 가습기(32)와, 산소함유 가스(산화제 가스)에 대한 가습을 실행하는 캐소드 가습기(33)와, 연료 가스와 산소함유 가스를 각각 공급하기 위한 펌프(34, 35)가 구비되어 있다. 즉, 연료 처리기(31), 애노드 가습기(32), 및 펌프(34)에 의해 연료 가스를 스택(30)의 각 셀에 공급하는 연료 공급 장치가 구성되어 있다. 또한, 캐소드 가습기(33)와 펌프(35)에 의해 산화제 가스를 스택(30)의 각 셀에 공급하는 산화제 공급 장치가 구성되어 있다. 또한 이러한 연료 공급 장치나 산화제 공급 장치는, 연료나 산화제의 공급을 실행하는 기능을 갖추고 있으면 기타 여러 가지 형태를 채용할 수 있다. 본 제1실시 형태에 있어서는, 스택(30)이 구비하는 복수의 셀에 대하여, 공통되게 연료나 산화제를 공급하는 공급 장치이면, 후술하는 본 제1실시 형태의 효과를 적절하게 얻을 수 있다.
또한, 연료전지(101)에는, 발전 시에 스택(30)에서 발생되는 열을 효율적으로 제거하기 위한 냉각수를 순환 공급하기 위한 펌프(36)와, 이 냉각수(예를 들면, 도전성을 갖지 않은 액체, 예를 들면 순수(純水)가 이용된다.)에 의해서 제거된 열을, 수돗물 등의 유체로 열교환하기 위한 열교환기(37)와, 열교환된 수돗물을 저 류(貯留)시키는 저탕(貯湯) 탱크(38)가 구비되어 있다. 또한, 연료전지(101)에는, 이러한 각각의 구성부를 서로 관련지어 발전을 위한 운전 제어를 실행하는 운전 제어장치(40)와, 스택(30)에서 발전된 전기를 취출하는 전기 출력부(41)가 구비되어 있다.
또한, 도 2에 나타낸 바와 같이, 이 연료전지(101)가 구비하는 스택(30)은, 기본 단위구성인 단일 셀(단전지 모듈)(20)을 복수 개 적층하고, 집전판(21), 절연판(22), 단판(端板)(23)으로 양측에서 소정의 하중(荷重)으로 체결해서 구성되어 있다. 각각의 집전판(21)에는, 전류 취출 단자부(21a)가 설치되어 있어, 발전 시에 여기서 전류, 즉 전기가 취출된다. 각각의 절연판(22)은, 집전판(21)과 단판(23)의 사이를 절연한다. 또한, 이들 절연판(22)에는, 도시하지 않은 가스나 냉각수의 도입구, 배출구가 설치되어 있는 경우도 있다. 각각의 단판(23)은, 복수 개 적층된 단일 셀(20)과, 집전판(21)과, 절연판(22)을, 도시하지 않은 가압 수단에 의해 소정의 하중으로 체결하여, 유지한다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 단일 셀(20)은, MEA(막전극 복합체)(1)가 프레임에 의해 유지된 전극/막/프레임 접합체(이후, 「MEA-프레임 접합체」로 한다.)를, 한 쌍의 세퍼레이터(5b, 5c)에 의해 사이에 끼우도록 해서 구성되어 있다.
MEA(1)는, 수소 이온을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막(1a)의 애노드면측에, 백금-루테늄(ruthenium) 합금 촉매를 담지한 카본 분말을 주성분으로 하는 촉매층(애노드측 촉매층)(112)을 형성하고, 캐소드면측에는, 백금 촉매를 담지한 카본 분말을 주성분으로 하는 촉매층(캐소드측 촉매층)(113)을 형성하고, 이들 촉 매층(112 및 113)의 외면에, 연료 가스 혹은 산화제 가스의 통기성과, 전자 도전성을 함께 가지는 가스 확산층(114)을 배치해서 구성된 것이다. 고분자 전해질막(1a)은, 프로톤 도전성을 나타내는 고체 고분자 재료, 예를 들면, 퍼플루오로술폰산막(듀폰사제 나피온(nafion)막)이 일반적으로 사용된다. 또한 이하에서는, 애노드측 촉매층(112)과 가스 확산층(114)을 합쳐서 「애노드 전극(1b)」이라고 부르고, 캐소드측 촉매층(113)과 가스 확산층(114)을 합쳐서 「캐소드 전극(1c)」이라고 부르기로 한다.
세퍼레이터(5b, 5c)는, 가스 불투과성의 도전성 재료로 형성되어 있으면 좋고, 예를 들면 수지 함침 카본 재료를 소정의 형상으로 절삭한 것이나, 카본 분말과 수지 재료의 혼합물을 성형한 것 등이 일반적으로 이용된다. 세퍼레이터(5b, 5c)에 있어서의 MEA-프레임 접합체(15)와 접촉하는 부분에는 오목 형상의 홈부가 형성되어 있고, 이 홈부가 가스 확산층(114)과 접함으로써, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)의 전극면에 연료 가스 혹은 산화제 가스를 공급하고, 잉여 가스를 배출해버리기 위한 가스 유로가 형성된다. 가스 확산층(114)은, 그 기재(基材)로서 일반적으로 탄소섬유로 형성된 것이 이용되고, 이러한 기재로서는 예를 들면 탄소섬유 직포가 이용된다.
여기서, 이러한 단일 셀(20)의 단부 근방(MEA-프레임 접합체(15)의 단부 근방)에 있어서의 모식 부분 단면도를 도 3A 및 도 3B에 확대해서 나타낸다.
단일 셀(단전지 모듈)(20)은, MEA-프레임 접합체(15)와, MEA-프레임 접합체(15)를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터(5b, 5c)를 구비한 다. MEA-프레임 접합체(15)는, 고분자 전해질막(1a)의 한쪽 면에 애노드 전극(1b)이 접합되고 전해질막(1a)의 다른 쪽 면에 캐소드 전극(1c)이 접합되어서 형성되는 MEA(1)와, 애노드 전극(1b) 및 캐소드 전극(1c)에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부(2x, 2y)(도 14A 참조)를 가지고, 이 MEA(1)의 둘레 가장자리부를 끼워서 유지하는 프레임(2)에 의해 구성된다. 그리고 이 단일 셀(20)을 복수 개 적층해서 조립함으로써 고분자 전해질형 연료전지가 형성된다.
이러한 구성에 있어서, 예를 들면, 고분자 전해질막(1a)은, 프레임(2)의 고분자 전해질막 삽입용 슬릿(2a)에 삽입해서 협지(挾持)시킴으로써 기계적으로 접합되어 있다. 또한, 고분자 전해질막(1a)의 양면에는, 애노드 전극(1b)과 캐소드 전극(1c)이 접착 고정되어 있다.
이렇게 해서 고분자 전해질막(1a)의 양면에 애노드 전극(1b)과 캐소드 전극(1c)이 접착 고정되어 MEA(막전극 복합체)(1)를 형성하고, 이 MEA(1)가 프레임(2)에 의해 끼워져 유지된 MEA-프레임 접합체(15)를 한 쌍의 세퍼레이터(5b, 5c)에 의해 사이에 끼워서, 단일 셀(20)이 형성된다. 이 단일 셀(20)에 있어서는, 애노드 전극측 세퍼레이터(5b)는 애노드 전극(1b)에 대향하고, 캐소드 전극측 세퍼레이터(5c)는 캐소드 전극(1c)에 대향하고 있다.
이어서, MEA-프레임 접합체(15)에 형성되는 탄성체의 구조에 대해서 설명한다. 이 탄성체가 설치되어 있지 않은 상태의 MEA-프레임 접합체(15)에 있어서는, 단일 셀 조립 후의 상태에서, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리와 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리의 각각과, 프레임(2)의 안쪽 가장자리(2b, 2c)의 사이에 는, 예를 들면 0.1mm∼10mm의 범위의 간극이 존재한다. 각각의 전극(1b 및 1c)을 따라 형성되는 간극을 메우는 것, 및 각각의 세퍼레이터(5b, 5c)와 프레임(2)의 사이를 밀봉하는 것을, 그 목적 및 기능으로 하여, 탄성체가 MEA-프레임 접합체(15)에 형성되어 있다.
구체적으로는, 도 3A에 나타낸 바와 같이, 프레임(2)의 애노드측의 안쪽 가장자리(2b)와 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리의 양쪽에 접촉하도록, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리를 따라서 연장되고, 또한 직사각형 형상 단면을 가지는 애노드측의 내측 탄성 부재(4b)가 배치되어 있다. 이 애노드측의 내측 탄성 부재(4b)는, 프레임(2)과 애노드 전극(1b)에 접합되어서 일체화되어 있다. 마찬가지로, 프레임(2)의 캐소드측의 안쪽 가장자리(2c)와 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리의 양쪽에 접촉하도록, 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리를 따라서 연장되고, 또한 직사각형 형상 단면을 가지는 캐소드측의 내측 탄성 부재(4c)가 배치되어 있다. 이 캐소드측의 탄성 부재(4c)는, 프레임(2)과 캐소드 전극(1c)에 접합되어서 일체화되어 있다. 이들 내측 탄성 부재(4b, 4c)는, 도 3A에 나타내는 상태에 있어서는, 고분자 전해질막(1a) 위에 배치되어서 맞닿은 상태로 되어 있는 것 뿐이며, 접착되어 있을 필요는 없다. 또한, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리와 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리의 각각과, 프레임(2)의 안쪽 가장자리(2b, 2c)의 사이에 존재하는 간극은, 내측 탄성 부재(4b 및 4c)에 의해 대폭 감소되어 있다. 예를 들면, 내측 탄성 부재(4b 및 4c)의 안쪽 가장자리와, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리와 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리의 사이의 간극 S1은, 약간 존재하거 나, 혹은, 0(제로)가 되도록 내측 탄성 부재(4b 및 4c)가 형성되어 있다.
이와 같이 내측 탄성 부재(4b, 4c)를 설치한 상태에서, 세퍼레이터(5b, 5c) 의 사이에 MEA-프레임 접합체(15)를 배치해서 적층하여 단일 셀(20)을 조립할 때, 프레임(2)의 프레임 조립면(9)과 세퍼레이터(5b, 5c)의 각각의 세퍼레이터 조립면(10)은 각각 접근하게 된다. 이때, 프레임(2)과 세퍼레이터(5b, 5c)의 사이의 간극 S2(도 3A 참조)보다도, 내측 탄성 부재(4b, 4c)와 세퍼레이터(5b, 5c)의 대향면 사이의 간극 S3(도 3A 참조)이 작게 설정되도록, 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 두께가 설정되어서 형성되어 있다. 이렇게 내측 탄성 부재(4b, 4c)를 구성함으로써, 단일 셀(20)의 조립 시에, 프레임(2)의 프레임 조립면(9)과 세퍼레이터(5b, 5c)의 각각의 세퍼레이터 조립면(10)이 각각 최접근(最接近) 위치에 위치하기(도 3B 참조) 전에, 내측 탄성 부재(4b, 4c)가 세퍼레이터(5b, 5c)에 각각 확실하게 접촉해서 탄성 변형을 시작하게 된다. 그리고 조립 완성 후, 바꿔 말하면, 프레임(2)의 프레임 조립면(9)과 세퍼레이터(5b, 5c)의 각각의 세퍼레이터 조립면(10)이 각각 최접근 위치에 위치한 후에는, 도 3B에 나타낸 바와 같이, 내측 탄성 부재(4b, 4c)가 세퍼레이터(5b, 5c)에 의해 압압되어서 각각 탄성 변형한 상태가 된다. 그 결과, 탄성 변형한 내측 탄성 부재(4b, 4c)에 의해 간극 S1이 없어지고, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리와 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리와, 프레임(2)의 안쪽 가장자리(2b, 2c)의 사이에 존재한 간극은, 조립 상태에 있어서, 내측 탄성 부재(4b 및 4c)에 의해 완전히 메워진 상태가 된다.
또한, 도 3A에 나타낸 바와 같이, 프레임(2)의 프레임 조립면(9)에는, 각각 의 내측 탄성 부재(4b, 4c)로부터 외측 방향으로 멀어진 위치에, 프레임(2)의 안쪽 가장자리(2b, 2c)를 따라 연장되어 배치되고 또한 직사각형 형상의 단면을 가지는 애노드측의 외측 탄성 부재(3b)와 캐소드측의 외측 탄성 부재(3c)가 배치되어 있다. 이 애노드측의 외측 탄성 부재(3b)는, 프레임(2)에 접합되어서 일체화되어 있다. 마찬가지로, 캐소드측의 외측 탄성 부재(3c)도, 프레임(2)에 접합되어서 일체화되어 있다. 또한, 각각의 외측 탄성 부재(3b, 3c)의 형성 위치와 대향하는 세퍼레이터 조립면(10)에는, 오목부(10a)가 형성되어 있다. 외측 탄성 부재(3b, 3c)는, 프레임 조립면(9)에 있어서, 내측 탄성 부재(4b, 4c)보다도 융기해서 형성되어 있다. 즉, 외측 탄성 부재(3b, 3c)의 정상부(상면)는, 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 정상부(상면)보다도 높아지도록 형성되어 있다. 또한 외측 탄성 부재(3b, 3c)의 두께와, 세퍼레이터 조립면(10)의 오목부(10a)의 깊이는, 프레임 조립면(9)과 세퍼레이터 조립면(10)이 최접근 위치에 위치되기 전에, 외측 탄성 부재(3b, 3c)가 세퍼레이터(5b, 5c)의 각각의 오목부(10a)의 저부(底部)에 확실하게 접촉해서 탄성 변형을 개시하게 되도록 설정되어 있다. 그리고 최접근 위치에 위치된 후에는, 도 3B에 나타낸 바와 같이, 외측 탄성 부재(3b, 3c)가 세퍼레이터(5b, 5c)의 오목부(10a) 내에 압압되어서 각각 탄성 변형한 상태가 된다. 그 결과, 탄성 변형한 외측 탄성 부재(3b, 3c)에 의해, 프레임 조립면(9)과 세퍼레이터 조립면(10)의 사이가, 단일 셀(20)의 외부에 대하여 밀봉된다.
이러한 탄성 부재를 가지는 MEA-프레임 접합체(15)의 구조에 대해서 더욱 상세히 설명한다. 이 설명에 있어서, MEA-프레임 접합체(15)의 단부 근방의 모식 부 분 확대도(사시도)를 도 4에 나타내고, 도 4에 있어서의 A-A선 단면도를 도 5에 나타낸다.
도 4 및 도 5에 나타낸 바와 같이, MEA-프레임 접합체(15)의 프레임(2)에는, 그 안쪽 가장자리(2b, 2c)를 따라 연장되도록 내측 탄성 부재(4b, 4c)가 형성되어 있다. 또한, 프레임 조립면(9)에 있어서, 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 외측 방향으로 이격(離隔)된 위치에서, 내측 탄성 부재(4b, 4c)와 병행하여 연장되도록 외측 탄성 부재(3b, 3c)가 형성되어 있다. 또한, 애노드측의 내측 탄성 부재(4b)와 애노드측의 외측 탄성 부재(3b)를 복수의 개소에서 연결하는 직사각형 형상 단면을 가지는 복수의 연결 탄성 부재(6b)가 형성되어 있다. 마찬가지로, 캐소드측의 내측 탄성 부재(4c)와 애노드측의 외측 탄성 부재(3c)를 복수의 개소에서 연결하는 직사각형 형상 단면을 가지는 복수의 연결 탄성 부재(6c)가 형성되어 있다.
각각의 탄성 부재(3b, 3c, 4b, 4c, 6b, 6c)는, 탄성체 수지를 이용해서 사출 성형에 의해 일체적으로 형성된다. 이러한 사출 성형 시에 수지를 주입하는 수지 주입구(게이트)의 흔적으로서 형성된 게이트 흔적부(주입부 흔적 탄성 부재)(7)가, 외측 탄성 부재(3b, 3c)에만, 접속되어서 형성되어 있다. 구체적으로는, 도 4 및 도 5에 나타낸 바와 같이, 게이트 흔적부(7)는, 프레임(2)을 관통하는 관통 구멍(2d)을 이용하여, 애노드측 및 캐소드측의 프레임 조립면(9)을 연통함과 더불어, 애노드측의 외측 탄성 부재(3b) 및 캐소드측의 외측 탄성 부재(3c)에 접속되어서 형성되어 있다.
이러한 게이트 흔적부(게이트)(7), 외측 탄성 부재(3b, 3c), 연결 탄성 부 재(6b, 6c), 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 배치 및 연결 구성이 채용되어 있음으로써, 각각의 탄성 부재를 형성하는 금형의 유로에 있어서, 게이트 흔적부(7)에 상당하는 게이트에 주입된 탄성체 수지가 외측 탄성 부재(3b, 3c)에 상당하는 유로 내에 충전되고, 또한 각각의 연결 탄성 부재(6b, 6c)에 상당하는 유로를 통해서, 내측 탄성 부재(4b, 4c)에 상당하는 유로 내에 탄성체 수지가 충전됨으로써, 각각의 탄성 부재가 형성된다. 이러한 사출 성형에 의한 형성 방법에 대해서는 후술한다.
여기서 MEA-프레임 접합체(15)의 프레임(2)의 모식 평면도를 도 14A∼도 14C에 나타낸다. 프레임(2)은, 도 14A∼도 14C에 나타낸 바와 같이, 적어도 각 한 쌍의 가스 공급부, 즉, 연료 가스용 매니폴드 구멍(15a), 산화제 가스용 매니폴드 구멍(15b), 냉각수용 매니폴드 구멍(15c)을 가지고 있다. 또한, 단일 셀(20)끼리를 체결하는 볼트(도시하지 않음)를 관통시키기 위한 복수 개의 관통 구멍(16)을 가지고 있다. 프레임(2)의 한 쌍의 산화제 가스용 매니폴드 구멍(15b)으로부터는 캐소드 전극(1c)측에 산화제 가스를 공급해서 배출한다. 프레임(2)의 한 쌍의 연료 가스용 매니폴드 구멍(15a)으로부터 애노드 전극(1b)측에 연료 가스를 공급해서 배출한다. 또한, 인접하는 단일 셀(20)끼리의 세퍼레이터(5b, 5c)의 서로 대향하는 배면(背面) 사이에는, 한 쌍의 냉각수용 매니폴드 구멍(15c)으로부터 냉각수를 공급해서 배출한다.
프레임(2)은, 또한, 캐소드 전극(1c)이 위치하는 쪽의 표면인 프레임 조립면(9)에, 산화제 가스용 매니폴드 구멍(15b) 및 산화제 가스 유로(가스 유로부)(2y)를 포함하고, 또한 캐소드 전극(1c)에 있어서 산화제 가스가 통과하는 전체 영역을 둘러싸는 개스킷으로서 기능하는 외측 탄성 부재(3c)를 가지고 있다. 또한, 프레임(2)의 애노드 전극(1b)이 위치하는 쪽의 표면인 프레임 조립면(9)에, 연료 가스용 매니폴드 구멍(15a) 및 연료 가스 유로(가스 유로부)(2x)를 포함하고, 또한 애노드 전극(1b)에 있어서 연료 가스가 통과하는 전체 영역을 둘러싸는 개스킷으로서 기능하는 외측 탄성 부재(3b)를 가지고 있다. 또한, 각각의 외측 탄성 부재(3b 및 3c)는, 가스가 통과하는 영역과는 격리되어 냉각수용 매니폴드 구멍(15c)만을 둘러싸도록 하고 있다. 따라서, 단일 셀 조립 후에는, 외측 탄성 부재(3b, 3c)가 세퍼레이터(5b, 5c)의 세퍼레이터 조립면(10)의 오목부 내에 각각 삽입되어 맞닿아서 탄성 변형함으로써, 캐소드측과 애노드측으로 각각 독립해서 연료 가스 및 산화제 가스의 누설(leak) 및 냉각수의 누설을 방지하도록 하고 있다. 또한 도 14A∼도 14C에 있어서는, 복수의 연결 탄성 부재(6b, 6c)의 도시를 생략하고 있지만, 캐소드측의 내측 탄성 부재(4c)의 가스 유로부분(4c-1)의 근방에는 연결 탄성 부재(6c)는 설치되지 않고, 그 주위 근방에 설치하여, 가스 유로를 확보하도록 하는 것이 바람직하다. 또한, 애노드측도 마찬가지의 구조를 가지고 있어, 단일 셀 조립 후에는, 애노드측의 내측 탄성 부재(4b)의 가스 유로부분(4b-1)과 애노드측 세퍼레이터(5b)의 사이에는, 가스 공급용의 공간을 확실하게 형성할 수 있다. 이렇게 외측 탄성 부재(3b, 3c)는, 프레임(2)의 주위 전체에 걸쳐서 연속해서 형성되어 있고, 또한, 내측 탄성 부재(4b, 4c)는, 가스 공급부에서의 가스 공급 경로의 형성 위치를 제외하고, 프레임(2)의 주위 전체에 걸쳐서 연속해서 형성되어 있다.
또한, 이들 탄성 부재를 형성하는 탄성체 수지재료로서는, 예를 들면, 열가 소성 엘라스토머(elastomer)를 이용하는 것이 바람직하다. 구체적인 재료의 예로서는, 미츠이(三井) 화학 주식회사제의 밀라스토머(milastomer)(등록상표)의 고경도상표인 M3800을 들 수 있다. 또한, 탄성 부재에 있어서, 탄성 변형을 각각 확실하게 실행하게 하기 위한 조건으로서는, JIS K 6253에서 규정되어 있는 A50∼A90 또는 D37∼D60의 탄성을 가지면 좋다.
프레임의 구체적인 재료의 예로서는, 주식회사 프라임 폴리머의 R-250G 또는 350G이며, 세퍼레이터의 구체적인 재료의 예로서는, 바깥 치수 120mm×120mm, 두께 3.0mm의 수지 함침 흑연판(토카이 카본(주)제 글래시카본)을 들 수 있다.
단일 셀(20)의 조립 시에 세퍼레이터(5b, 5c)가 MEA-프레임 접합체(15)에 적층되면, 도 3B에 나타낸 바와 같이, 내측 탄성 부재(4b, 4c)는 세퍼레이터(5b, 5c)에 의해 각각 압축되어서 탄성 변형한다. 이 결과, 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 압축력에 의해 고분자 전해질막(1a)을 고분자 전해질막(1a)의 두께 방향을 따라서 가압하기 때문에, 고분자 전해질막(1a)과 내측 탄성 부재(4b, 4c)는 접착되어 있지 않아도, 이 가압력과 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 탄성력으로, 내측 탄성 부재(4b, 4c)와 고분자 전해질막(1a)이 서로 밀착된 상태가 되어, 양자 사이가 확실하게 밀봉된다. 또한, 세퍼레이터(5b, 5c)와 프레임(2)의 사이에서의 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 탄성 변형에 의해, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리와 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리의 각각과 프레임(2)의 안쪽 가장자리(2b, 2c)의 사이의 간극 S1을 대폭 작게 할 수 있거나, 혹은, 간극 S1을 없앨 수 있다. 즉, 간극 S1을 실질적으로 없앨 수 있다.
따라서, 탄성 변형한 애노드측의 내측 탄성 부재(4b)와 캐소드측의 내측 탄성 부재(4c)에 의해, 프레임(2)과 애노드측 세퍼레이터(5b) 및 캐소드측 세퍼레이터(5c)의 사이가 각각 밀착 밀봉되어, 고분자 전해질막(1a)과 프레임(2)의 사이의 간극을 빠져나가는 크로스 리크 현상(크로스 리크가 발생하는 현상)을 효과적으로 억제할 수 있다. 또한, 애노드 전극(1b)의 바깥쪽 가장자리와 프레임(2)의 안쪽 가장자리의 사이에 있어서의 고분자 전해질막(1a) 공간, 및, 캐소드 전극(1c)의 바깥쪽 가장자리와 프레임(2)의 안쪽 가장자리의 사이에 있어서의 고분자 전해질막(1a) 공간이, 탄성 변형한 내측 탄성 부재(4b 및 4c)에 의해 각각 메워지기 때문에, 프레임(2)의 안쪽 가장자리를 따라서의 환원제 가스의 단락적인 흐름 및 프레임(2)의 안쪽 가장자리를 따라서의 산화제 가스의 단락적인 흐름을 각각 억제할 수 있다. 그 결과, 환원제 가스와 산화제 가스의 각각의 이용률을 한층 향상시킬 수 있어, 고분자 전해질형 연료전지의 성능을 더욱 개선할 수 있다. 또한, 각각의 연결 탄성 부재(6b, 6c)에 의해서도, 이러한 단락적인 흐름을 억제하는 효과를 얻을 수 있다. 또한, 외측 탄성 부재(3b, 3c)를, 종래에 있어서의 개스킷으로서 기능시킬 수 있다.
이어서, 이러한 구성을 가지는 각각의 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성하는 방법에 대해서, 도 6A∼도 6E에 나타내는 모식 설명도를 이용해서 설명한다.
우선, 도 6A에 나타낸 바와 같이, MEA(1)와 프레임(2)이 접합된 상태의 MEA-프레임 접합체(15)(탄성 부재가 형성되기 전의 상태의 MEA-프레임 접합체)가 배치되는 상부 금형(50)과 하부 금형(60)을 준비한다. 하부 금형(60)은, 그 상면에 MEA-프레임 접합체(15)가 배치됨과 더불어, MEA-프레임 접합체(15)의 하면과의 사이에 소정의 유로를 형성하기 위한 요철부인 유로 형성면(61)이 형성되어 있다. 또한 하부 금형(60)에는, 성형된 수지와 함께 MEA-프레임 접합체(15)를 유로 형성면(61)으로부터 분리시키는 봉상(棒狀)의 밀어올림 부재(62)가 구비되어 있다. 상부 금형(50)은, 그 하면에서 MEA-프레임 접합체(15)의 상면을 피복함과 더불어, MEA-프레임 접합체(15)의 상면과의 사이에 소정의 유로를 형성하기 위한 요철부인 유로 형성면(51)이 형성되어 있다. 또한, 이 유로 형성면(51)에는 수지 주입구인 복수의 게이트(52)가 형성되어 있고, 각각의 게이트(52)는, 상부 금형(50)의 상면에 형성된 오목부인 수지 도입부(53)에 연통되어 있다. 또한, 상부 금형(50)에는, 상부 금형(50)과 하부 금형(60)을 위치 결정한 상태에서 형 체결을 실행하는 형 체결 부재(54)가 구비되어 있다. 또한 도 6A에 나타낸 바와 같이, MEA-프레임 접합체(15)의 프레임(2)에 있어서의 각각의 게이트(52)와 대응하는 위치에는, 미리 관통 구멍(2d)이 형성되어 있다.
이어서, 도 6B에 나타낸 바와 같이, 하부 금형(60)의 유로 형성면(61)에 MEA-프레임 접합체(15)를 탑재한다. 그 후, 도 6C에 나타낸 바와 같이, MEA-프레임 접합체(15)가 탑재된 하부 금형(60)에 대하여, 상부 금형(50)을 형 체결 부재(54)에 의해 형 체결을 실행한다. 이렇게 형 체결이 실행된 상태에서, 각각의 유로 형성면(51, 61)과 MEA-프레임 접합체(15)의 사이에는, 수지가 흘려져서 충전되는 유로가 형성된다.
구체적으로는, 하부 금형(60)의 유로 형성면(61)과 MEA-프레임 접합체(15) 의 사이에는, 애노드측의 외측 탄성 부재(3b)에 상당하는 제1수지 유로(65)와, 내측 탄성 부재(4b)에 상당하는 제2수지 유로(66)와, 제1수지 유로(65)와 제2수지 유로(66)를 복수의 개소에서 연통하는 복수의 연통 수지 유로(67)(연결 탄성 부재(6b)에 상당하는 유로)가 형성된다. 또한, 상부 금형(50)의 유로 형성면(51)과 MEA-프레임 접합체(15)의 사이에는, 캐소드측의 외측 탄성 부재(3c)에 상당하는 제1수지 유로(55)와, 내측 탄성 부재(4c)에 상당하는 제2수지 유로(56)와, 제1수지 유로(55)와 제2수지 유로(56)를 복수의 개소에서 연통하는 복수의 연통 수지 유로(57)(연결 탄성 부재(6c)에 상당하는 유로)가 형성된다. 또한 도 6C로부터도 명확한 바와 같이, 제1수지 유로(55, 65) 및 제2수지 유로(56, 66)는, 프레임(2)을 따라 평면적으로 프레임 형상으로 형성된다.
이어서, 도 6D에 나타낸 바와 같이, 금형 내에 탄성체 수지를 사출해서 주입한다. 구체적으로는, 상부 금형(50)의 수지 도입부(53)에 사출 주입된 탄성체 수지 P가, 각각의 게이트(52)를 통해서, 우선 상부 금형(50)측에 형성된 제1수지 유로(55)에 주입됨과 더불어, 프레임(2)의 각각의 관통 구멍(2d)을 통해서 하부 금형(60)측에 형성된 제1수지 유로(65)에 주입된다. 이어서, 각각의 제1수지 유로(55, 65)에 주입된 수지가, 각각의 연통 수지 유로(57, 67)를 통해서, 각각의 제2수지 유로(56, 66)에 흘러들어 온다. 이러한 수지의 흐름에 의해, 각각의 유로 내에 수지가 충전된다.
제1수지 유로(55, 65)에 우선 게이트(52)로부터 수지가 주입됨으로써, 주입 시의 압력의 변동을 흡수해서 유로 내의 각각의 위치에 있어서의 수지압력의 불균일을 감소시키는, 즉 수지압력의 균일화를 도모할 수 있다. 또한, 제1수지 유로(55, 65) 내에서, 각각의 연통 수지 유로(57, 67)를 통해서 제2수지 유로(56, 66)에 수지를 흘려 넣음으로써, 더욱 압력의 균일화를 도모할 수 있다. 또한, 각각의 연통 수지 유로(57, 67)를 통해서, 제1수지 유로(55, 65)로부터 제2수지 유로(56, 66)로의 수지의 충전이 실행됨으로써, 제2수지 유로(56, 66) 내의 각각의 위치에 있어서의 충전시간(수지도달 시간)의 불균일을 적게 할 수 있다. 즉, 수지온도의 장소에 따른 불균일을 적게 할 수 있어, 수지온도의 균일화를 도모할 수 있다. 특히, 이러한 사출 성형에 있어서는, 고온·고압의 수지가 주입되게 되지만, 열적 강도가 비교적 낮은 부분인 전극부와 프레임(2)의 접합 부분에, 균일화된 압력으로, 더욱 온도의 불균일이 적은 수지가 유도됨으로써, 이러한 접합 부분이 파손하는 것을 방지하면서, 사출 성형에 의해 탄성 부재를 형성할 수 있다.
모든 유로 내로의 수지의 충전이 완료하면, 수지의 경화가 실행된다. 그 후, 도 6E에 나타낸 바와 같이, 상부 금형(50)과 하부 금형(60)의 형 체결이 해제되어, 밀어올림 부재(62)에 의해, 각각의 유로에 상당하는 위치에 탄성 부재가 형성된 MEA-프레임 접합체(15)가, 하부 금형(60)의 유로 형성면(61)으로부터 이탈된다. 이로써 사출 성형이 완료된다.
이 사출 성형이 실행된 결과, 도 4에 나타낸 바와 같이, MEA-프레임 접합체(15)에 있어서, 제1수지 유로(65)에 상당하는 위치에 애노드측의 외측 탄성 부재(3b)가 형성되고, 제2수지 유로(66)에 상당하는 위치에 내측 탄성 부재(4b)가 형성되고, 각각의 연통 수지 유로(67)에 상당하는 위치에 연결 탄성 부재(6b)가 형성 된다. 또한, MEA-프레임 접합체(15)에 있어서, 제1수지 유로(55)에 상당하는 위치에 캐소드측의 외측 탄성 부재(3c)가 형성되고, 제2수지 유로(56)에 상당하는 위치에 내측 탄성 부재(4c)가 형성되고, 각각의 연통 수지 유로(57)에 상당하는 위치에 연결 탄성 부재(6c)가 형성된다. 또한, 각각의 게이트(52) 및 관통 구멍(2d)에 상당하는 위치에 게이트 흔적부(7)가 형성된다.
여기서, 이러한 사출 성형에 있어서의 수지압력의 균일화 및 수지도달 시간의 균일화를 실현하기 위한 각각의 탄성 부재의 바람직한 형상 및 배치에 대해서, 도 4를 이용해서 언급한다.
우선, 외측 탄성 부재(3b, 3c)의 두께 치수 d1은, 0.5mm∼4.0mm의 범위로 하는 것이 바람직하다. 또한, 그 부재 단면적은, 1mm2∼20mm2의 범위로 하는 것이 바람직하다. 두께 치수나 단면적이 상기 범위보다 지나치게 작으면 압력을 균일화하기 위한 수지 버퍼로서의 기능을 수행하지 못하고, 또한 지나치게 클 경우에는, 수지재료가 낭비되기 때문이다.
게이트 흔적부(게이트)(7)의 형성 간격 d2는, 20∼100mm의 범위로 하는 것이 바람직하다. 형성 간격을 좁게 하면 수지재료가 낭비되고, 넓게 하면 압력의 균일화가 곤란해지기 때문이다.
연결 탄성 부재(6b, 6c)의 폭 치수 d3은, 0.5mm∼3.0mm의 범위로 하는 것이 바람직하고, 두께 치수 d4는, 0.5mm∼3.0mm의 범위로 하는 것이 바람직하다. 상기 범위보다도 작을 경우에는, 수지유동에 있어서의 압력손실이 커지고, 균일한 압력 을 얻는 것이 곤란해진다. 또한, 적어도 외측 탄성 부재(3b, 3c)의 단면적보다도 작게 하지 않으면, 압력 균일화의 효과를 얻는 것이 곤란해진다. 또한 연결 탄성 부재(6b, 6c)의 단면적으로서는, 외측 탄성 부재(3b, 3c)의 단면적에 대하여, 5∼70％ 정도로 하는 것이 호적(好適)하다. 또한, 연결 탄성 부재(6b, 6c)의 형성 간격 피치 d5는, 3.0mm∼20mm의 범위로 하는 것이 바람직하다. 상기 범위보다 작으면 제작이 곤란해지고, 크면 압력 균일화의 효과가 저하한다.
연결 탄성 부재(6b, 6c)의 폭 치수 d3과, 인접하는 연결 탄성 부재(6b, 6c)의 간격치수 d6(간격치수 d6=형성 간격 피치 d5-폭 치수 d3)의 관계가, d3/d6≤1인 것이 바람직하다. 이러한 관계의 조건을 만족하도록 하면, 탄성 부재 형성 시에, 수지의 충전압력에 대하여, 프레임(2)이 충분히 견디어낼 수 있다.
상기의 본 실시 형태의 설명에 있어서는, 외측 탄성 부재(3b, 3c) 및 내측 탄성 부재(4b, 4c)가 직사각형 형상의 단면을 가질 경우에 대해서 설명했지만, 본 실시 형태는 그러한 경우에 대해서만 한정되는 것이 아니다. 이러한 경우 대신에, 예를 들면, 도 7의 모식 사시도에 나타내는 변형예에 따른 MEA-프레임 접합체(75)와 같이, 경사면을 구비한 단면 형상을 가지는 내측 탄성 부재(74b, 74c)와, 매끈한 융기 곡면을 구비한 단면 형상을 가지는 외측 탄성 부재(73b, 73c)가 구비된 경우이어도 좋다. 이러한 구성으로 함으로써, 수지 사용량을 억제하면서, 밀폐 밀봉성이 양호하고, 파손 등이 어려운 MEA-프레임 접합체를 제공할 수 있다. 또한 도 7의 MEA-프레임 접합체(75)에 있어서도, 각각의 외측 탄성 부재(73b, 73c)와 내측 탄성 부재(74b, 74c)를 연결하는 복수의 연결 탄성 부재(76b)가 구비되어 있다.
(제2실시 형태)
또한 본 발명은 상기 실시 형태에 한정되는 것이 아니며, 기타 여러 가지의 형태로 실시할 수 있다. 예를 들면, 본 발명의 제2실시 형태에 따른 연료전지가 구비하는 MEA-프레임 접합체(85)의 모식 부분 사시도를 도 8A에 나타내고, 도 8A의 B-B선 단면도를 도 8B에 나타낸다. 또한 이후의 설명에 있어서는, 상기 제1실시 형태의 MEA-프레임 접합체와 동일한 구성 부재에는 동일한 참조번호를 첨부해서 그 설명을 생략한다.
도 8A 및 도 8B에 나타낸 바와 같이, 본 제2실시 형태의 MEA-프레임 접합체(85)는, 각각의 탄성 부재를 사출 성형으로 형성하기 위한 수지 주입구인 게이트의 위치가 상기 제1실시 형태와 상이하다. 구체적으로는, 캐소드측의 외측 탄성 부재(3c)의 도시 상면에 게이트 흔적부(87)가 설치되어 있다. 또한, 이 게이트 흔적부(87)의 도시 바로 아래의 위치에 있어서, 프레임(2)을 관통하도록 관통 구멍(2d)이 형성되어 있다.
이러한 본 제2실시 형태의 MEA-프레임 접합체(85)의 구성에 따르면, 게이트 위치를 외측 탄성 부재(3c)의 상면으로 할 수 있기 때문에, 프레임 조립면(9) 위의 영역을 효과적으로 활용할 수 있다.
(제3실시 형태)
이어서, 본 발명의 제3실시 형태에 따른 연료전지가 구비하는 MEA-프레임 접합체(95)의 모식 부분 사시도를 도 9에 나타낸다. 도 9에 나타낸 바와 같이, 본 제3실시 형태의 MEA-프레임 접합체(95)는, 사출 성형에 있어서의 수지 주입구인 게이 트의 위치가, 더욱 상기 제1 및 제2실시 형태와 상이하다. 구체적으로는, 캐소드측의 외측 탄성 부재(3c)와 내측 탄성 부재(4c)의 사이에 있어서, 연결 탄성 부재(6c) 사이의 스페이스에 게이트 흔적부(97)가 배치되어 있다. 또한 이 게이트 흔적부(97)의 도시 바로 아래의 위치에는, 프레임(2)을 관통하도록 관통 구멍(2d)이 형성되어 있다.
이러한 본 제3실시 형태의 MEA-프레임 접합체(95)의 구성에 따르면, 게이트 위치를 외측 탄성 부재(3c)와 내측 탄성 부재(4c)의 사이에 배치하고 있기 때문에, 탄성 부재 간의 스페이스를 효과적으로 활용할 수 있고, 프레임 조립면(9) 위의 영역을 효율적으로 사용할 수 있다. 또한, 상기 제2실시 형태와 같이, 외측 탄성 부재(3c)의 상면에 게이트 흔적부(87)가 형성되는 일도 없기 때문에, 외측 탄성 부재(3c)의 밀폐 밀봉 기능, 즉, 세퍼레이터(5c)의 사이의 개스킷으로서의 기능을 저해할 일도 없어, 확실하게 밀폐 밀봉을 실행할 수 있다.
(제4실시 형태)
이어서, 본 발명의 제4실시 형태에 따른 연료전지가 구비하는 MEA-프레임 접합체(115)의 모식 부분 단면도를 도 10에 나타낸다. 도 10에 나타낸 바와 같이, 본 제4실시 형태의 MEA-프레임 접합체(115)는, 외측 탄성 부재(3b, 3c)와 내측 탄성 부재(4b, 4c)의 사이에, 각각의 탄성 부재를 따라서 연장되어 배치된 중간 탄성 부재(118b, 118c)를 추가로 구비하는 점에 있어서, 상기 각각의 실시 형태와 상이하다. 또한, 중간 탄성 부재(118b, 118c)는, 외측 탄성 부재(3b, 3c)와, 복수의 연결 탄성 부재(119b, 119c)에 의해 연결되어 있다. 또한, 중간 탄성 부재(118b, 118c) 는, 내측 탄성 부재(4b, 4c)와, 복수의 연결 탄성 부재(6b, 6c)에 의해 연결되어 있다.
이러한 본 제4실시 형태의 MEA-프레임 접합체(115)의 구성에 있어서는, 외측 탄성 부재에 상당하는 수지 유로에 있어서의 압력의 균일화를 위한 수지 버퍼로서의 기능을, 외측 탄성 부재와 중간 탄성 부재에 상당하는 수지 유로에서 2단계로 나누어서 실행하는 것이다. 또한, 수지가 내측 탄성 부재에 상당하는 수지 유로에 도달할 때까지, 적어도 2개의 연결 수지 부재에 상당하는 수지 유로를 통과하게 된다. 따라서, 내측 탄성 부재에 상당하는 유로에 유입되는 수지압력이나 수지도달 시간의 균일화의 효과를 더욱 높일 수 있다.
(제5실시 형태)
이어서, 본 발명의 제5실시 형태에 따른 연료전지가 구비하는 MEA-프레임 접합체(125)의 모식 부분 사시도를 도 11에 나타낸다. 도 11에 나타낸 바와 같이, 본 제5실시 형태의 MEA-프레임 접합체(125)는, 각각의 연결 탄성 부재(126a, 126b, 126c)의 단면적을, 게이트 흔적부(게이트)(7)로부터의 거리에 비례해서 커지도록 형성하고 있는 점에서, 상기 각각의 실시 형태와 상이하다. 즉, 도 11에 있어서, 게이트 흔적부(7)에 가장 가까운 위치에 배치되어 있는 연결 탄성 부재 126a의 단면적이 가장 작고, 이어서 연결 탄성 부재 126b의 단면적, 그리고 연결 탄성 부재 126c의 단면적이라는 순서로 커지도록, 각각의 단면적이 설정되어 있다.
이와 같이 연결 탄성 부재(126a∼126c)의 단면적이, 게이트 흔적부(7)로부터의 거리에 비례해서 커지도록 설정되어 있음으로써, 사출 성형 시에 있어서, 게이 트로부터 내측 탄성 부재에 상당하는 유로로의 수지유동에 있어서의 압력손실을 균일화할 수 있어, 수지압력의 균일화의 효과를 높일 수 있다.
(제6실시 형태)
이어서, 본 발명의 제6실시 형태에 따른 연료전지가 구비하는 MEA-프레임 접합체(135)의 제조 방법에 대해서, 도 12A 및 도 12B의 모식 설명도를 이용해서 설명한다.
상기의 각각의 실시 형태에 있어서는, MEA-프레임 접합체의 애노드측 및 캐소드측의 각각의 면에 탄성 부재를 사출 성형에 의해 동시에 일체적으로 형성하는 경우에 대해서 설명했지만, 이러한 경우에 대해서만 한정되는 것이 아니다. 구체적으로는, 도 12A에 나타낸 바와 같이, MEA-프레임 접합체(135)에 있어서의 한쪽 표면, 예를 들면, 캐소드측의 표면(9c)에 있어서, 사출 성형에 의해 게이트(7c)로부터 탄성체 수지를 주입함으로써, 캐소드측의 외측 탄성 부재(133c), 각각의 연결 탄성 부재(136c), 및 내측 탄성 부재(134c)를 형성한다. 그 후, 도 12B에 나타낸 바와 같이, MEA-프레임 접합체(135)에 있어서의 다른 쪽 표면, 예를 들면, 애노드측의 표면(9b)에 있어서, 사출 성형에 의해 새로운 게이트(7b)로부터 탄성체 수지를 주입함으로써, 애노드측의 외측 탄성 부재(133b), 각각의 연결 탄성 부재(136b), 및 내측 탄성 부재(134b)를 형성한다.
이와 같이 MEA-프레임 접합체(135)의 각각의 면에 있어서, 사출 성형에 의해 따로따로 탄성 부재를 형성할 수 있다. 또한, 이러한 형성 방법에서는, 프레임(2)에 관통 구멍을 설치할 필요가 없다는 이점도 있다.
또한, 상기 각각의 실시 형태에 있어서는, MEA-프레임 접합체에 있어서, 애노드측 및 캐소드측의 각각의 면에 탄성 부재를 형성할 경우에 대해서 설명했지만, 이러한 경우 대신에, 한쪽 면에만 탄성 부재를 형성하는 경우이어도 좋다. 한쪽 면에만 탄성 부재를 배치하는 경우이어도, 가스의 크로스 리크를 억제하는 효과를 얻을 수 있다.
(실시예)
여기서, 상기 제1실시 형태의 구성을 가지는 MEA-프레임 접합체(15)에 있어서의 내측 탄성 부재에 상당하는 제2수지 유로에 있어서의 탄성체 수지의 압력 분포(실시예)와, 비교예에 따른 MEA-프레임 접합체의 수지 유로로서, 연통수지 유로를 갖지 않은 수지 유로에서의 압력 분포의 측정을 실행한 결과를 도 13의 그래프에 나타낸다.
도 13의 압력 분포의 그래프에 있어서는, 세로 축에 수지의 압력(MPa)을 나타내고, 가로 축에 측정점의 위치를 나타내고 있다. 또한 측정점 22가, 수지 주입구인 게이트에 가장 가까운 위치가 되고 있고, 측정점 1과 41을 향할수록, 게이트로부터 멀어지는 위치가 되고 있다.
도 13에 나타낸 바와 같이, 연통수지 유로를 설치하지 않은 비교예의 MEA-프레임 접합체에 있어서는, 측정점(22)에 있어서 수지압력이 5MPa 정도에 달하고 있다. 한편, 실시예의 MEA-프레임 접합체(15)와 같이 연통수지 유로를 설치했을 경우에는, 수지압력의 상한을 2.9MPa 정도 이하로 억제할 수 있어, 압력의 균일화의 효과를 얻을 수 있는 것을 알았다.
따라서, 상기 각각의 실시 형태의 MEA-프레임 접합체의 구성에 따르면, 유로에 있어서의 수지압력의 균일화, 및 유로에의 수지의 충전시간의 균일화를 도모할 수 있고, 비교적 열적 강도가 낮은 전극부와 프레임의 접합 부분에 있어서, 크로스 리크를 억제해서 밀봉 밀폐를 실행하는 내측 탄성 부재를 사출 성형에 의해 형성할 수 있다. 또한, 상기 여러 가지 실시 형태 중 임의의 실시 형태를 적당히 조합함으로써, 각각이 가지는 효과를 나타내도록 할 수 있다.
본 발명은, 첨부 도면을 참조하면서 바람직한 실시 형태에 관련하여 충분히 기재되어 있지만, 이 기술이 숙련된 사람들에 있어서는 여러 가지 변형이나 수정은 명백하다. 그러한 변형이나 수정은, 첨부한 청구범위에 의한 본 발명의 범위로부터 벗어나지 않는 한, 그 중에 포함된다고 이해되어야 한다.
2007년 3월 30일에 출원된 일본국 특허출원 No. 2007-091975호의 명세서, 도면, 및 특허청구범위의 개시 내용은, 전체로서 참조되어 본 명세서 내에 받아들여지는 것이다.

Claims (13)

  1. 고분자 전해질막의 둘레 가장자리부가 노출되도록, 상기 전해질막의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고 상기 전해질막의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 전해질막의 둘레 가장자리부를 끼워서 상기 막전극 복합체를 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 가지는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립된 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,
    상기 전극/막/프레임 접합체에 있어서, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 바깥쪽 가장자리와 상기 프레임의 안쪽 가장자리의 사이에서, 상기 전극의 바깥쪽 가장자리를 따라서 연장되어, 상기 전해질막 위에 배치됨과 더불어, 상기 프레임에 접합된 내측 탄성 부재와,
    상기 프레임의 내외 가장자리의 사이에 있어서, 상기 내측 탄성 부재를 따라서 연장되어 배치됨과 더불어, 상기 프레임에 접합된 외측 탄성 부재와,
    상기 프레임에 접합되어, 상기 내측 탄성 부재와 상기 외측 탄성 부재를 연결하는 복수의 연결 탄성 부재를 구비하고,
    상기 내측 탄성 부재 및 상기 외측 탄성 부재는, 단전지 모듈 조립 후의 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 간격 치수 이상의 두께를 가지고, 상기 단전지 모듈이 조립된 상태에서, 각각의 상기 탄성 부재가 상기 전극/막/프레임 접합체의 두께 방향으로 탄성 변형해서 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 사이를 밀착 밀봉하는, 고분자 전해질형 연료전지.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 외측 탄성 부재는, 상기 내측 탄성 부재보다도 그 정상부가 높아지도록 형성되고, 상기 막전극 복합체와 상기 세퍼레이터의 사이에 형성되는 공간을, 상기 단전지 모듈 외부에 대하여 밀폐 밀봉하는 개스킷으로서 기능하는, 고분자 전해질형 연료전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 내측 탄성 부재, 상기 외측 탄성 부재, 및 상기 연결 탄성 부재의 각각은, 상기 전극/막/프레임 접합체의 표리(表裏)면에 형성되어 있는, 고분자 전해질형 연료전지.
  5. 제1항에 있어서, 상기 내측 탄성 부재, 상기 외측 탄성 부재, 및 상기 연결 탄성 부재의 각각은, 사출 성형에 의해 일체적으로 형성되고, 사출 성형에 있어서 의 수지의 주입부에 형성된 주입부 흔적 탄성 부재가, 상기 각각의 탄성 부재 중 상기 외측 탄성 부재에만 접속되어 있는, 고분자 전해질형 연료전지.
  6. 제5항에 있어서, 상기 내측 탄성 부재, 상기 외측 탄성 부재, 및 상기 연결 탄성 부재의 각각은, 상기 전극/막/프레임 접합체의 표리면에 형성되고,
    상기 각각의 탄성 부재 중 표면측의 상기 외측 탄성 부재와 이면측의 상기 외측 탄성 부재가 상기 주입부 흔적 탄성 부재에 의해 접속되고,
    상기 주입부 흔적 탄성 부재가 그 내측에 배치된 관통 구멍이, 상기 프레임에 형성되어 있는, 고분자 전해질형 연료전지.
  7. 고분자 전해질막의 둘레 가장자리부가 노출되도록, 상기 전해질막의 한쪽 면에 애노드 전극이 접합되고 상기 전해질막의 다른 쪽 면에 캐소드 전극이 접합되어서 구성되는 막전극 복합체와, 상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하는 가스 공급부를 가지고, 상기 전해질막의 둘레 가장자리부를 끼워서 상기 막전극 복합체를 유지하는 프레임과, 이들에 의해서 형성되는 전극/막/프레임 접합체와, 상기 전극/막/프레임 접합체를 애노드측 및 캐소드측에서 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터를 가지는 복수의 단전지 모듈을 적층해서 조립되는 고분자 전해질형 연료전지에 있어서의 상기 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법으로서,
    상기 전극/막/프레임 접합체를 사출 성형용 금형에 배치하고, 상기 전극/막/ 프레임 접합체에 있어서, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극의 바깥쪽 가장자리와 상기 프레임의 안쪽 가장자리의 사이에서, 상기 전극의 바깥쪽 가장자리를 따라서 연장되어, 상기 전해질막 위에 배치되는 제1유로와, 상기 프레임의 내외 가장자리의 사이에 있어서 상기 내측 탄성 부재를 따라서 연장되어 배치되는 제2유로와, 상기 제1유로와 상기 제2유로를 연통(連通)하는 복수의 연통 유로를 형성하고,
    상기 제1유로에 탄성체 수지를 주입함으로써, 상기 제1유로 내에 상기 탄성체 수지를 충전함과 더불어, 상기 각각의 연통 유로를 통해서 상기 제2유로에 상기 탄성체 수지를 충전하고,
    상기 충전된 탄성체 수지를 경화시킴으로써, 상기 제1 및 제2유로 및 상기 각각의 연통 유로에 있어서, 상기 단전지 모듈이 조립된 상태에서, 상기 전극/막/프레임 접합체의 두께 방향으로 탄성 변형해서 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 사이를 밀착 밀봉하는 탄성 부재를 일체적으로 형성하는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
  8. 삭제
  9. 제7항에 있어서, 상기 제1 및 제2유로는, 상기 단전지 모듈이 조립된 상태에 서의 상기 전극/막/프레임 접합체와 상기 세퍼레이터의 간격 치수 이상의 깊이를 가지는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
  10. 제7항에 있어서, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 제1유로에 있어서의 상기 탄성체 수지의 주입 위치로부터의 거리가 커짐에 따라서, 그 단면적이 커지도록, 상기 각각의 연통 유로를 형성하는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
  11. 제7항에 있어서, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 전극/막/프레임 접합체의 애노드측 및 캐소드측의 면에 있어서, 상기 제1 및 제2유로 및 상기 각각의 연통 유로를 형성함과 더불어, 상기 프레임의 관통 구멍을 통해서, 상기 애노드측의 상기 제1유로와 상기 캐소드측의 상기 제1유로에, 상기 탄성체 수지를 동시에 주입하는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
  12. 제7항에 있어서, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 각각의 연통 유로의 단면적이, 상기 제1유로의 단면적 및 상기 제2유로의 단면적보다도 작아지도록, 상기 각각의 유로를 형성하는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
  13. 제7항에 있어서, 상기 유로의 형성에 있어서, 상기 제1유로가, 상기 제2유로보다도 그 정상부가 높아지도록 형성되는, 전극/막/프레임 접합체의 제조 방법.
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