JP2001513697A

JP2001513697A - エアロゾル法及び装置、粒子製品、並びに該粒子製品から製造される電子装置

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Publication number: JP2001513697A
Application number: JP53695898A
Authority: JP
Inventors: ジェイ．ハンプデン−スミス、マーク; ティ．コダス、トイボ; エイチ．パウエル、クウィント; ジェイ．スカムサー、ダニエル; カルソ、ジェイムズ; ディ．チャンドラー、クライブ
Original assignee: スーペリアマイクロパウダーズリミテッドライアビリティカンパニー
Priority date: 1997-02-24
Filing date: 1998-02-24
Publication date: 2001-09-04
Also published as: US20080233422A1; US20050061107A1; DE69819740T2; EP1007308A4; US20070104605A1; US20040231758A1; CA2280865A1; US6689186B1; EP1007308B1; US7621976B2; US7384447B2; EP1007308A1; US6277169B1; US7004994B2; US6316100B1; US20050097988A1; US7354471B2; DE69819740D1; CA2280865C; US7597769B2

Abstract

(57)【要約】各種材料からなる粒子製品を製造するための、エアロゾル法、及びそれに付随する装置が提供される。本発明は、超音波エアロゾル生成装置（１０６）の使用を含むものであり、該超音波装置は、多数の超音波変換器（１２０）を含んでなり、該多数の超音波変換器は液体供給原料（１０２）の貯槽の下に配置されて該貯槽を超音波により賦活し、エアロゾル液小滴を発生させるものである。キャリアガス（１０４）は、ガス導出系からガスを導出する多数のガス導出ポート（１３６）により貯槽各部へ導出される。エアロゾルは熱分解されて粒子を形成し、該粒子はその後冷却されて捕集される。また本発明は、該方法により製造された粉体、並びに、該粉体を利用して製造された装置を提供するものでもある。

Description

【発明の詳細な説明】エアロゾル法及び装置、粒子製品、並びに該粒子製品から製造される電子装置発明の分野本発明は、多様な組成を持つ微細に分割された粒子のエアロゾル製造に関する。また本発明は、そのように製造された粒子並びに該粒子を利用して製造された電子装置に関する。発明の背景粉体材料は多くの製造プロセスにおいて利用されている。粉体の用途として代表的なものは、厚膜堆積法による各種材料膜の形成である。厚膜利用例としては、例えば、フラットパネルディスプレー用蛍光材料の堆積、電子製品の電気伝導部のパターニング等を挙げることができる。厚膜用途、更に他の用途においても、より微小な粒子からなる粉体が使用される傾向にある。微粒子に望まれる特徴は一般に、小さな粒子径、狭い粒子径分布、稠密な球形粒子モルフォロジー、結晶粒構造である。しかしながら、厚膜用途に利用される粒子に関して、上記好適な特徴の全てあるいは実質全てを得るためには、粉体製品を製造するための現存技術は往々にして改良される余地がある。微粒子を製造するために使用されてきた方法の一つに、液体媒体から粒子を沈殿させる方法がある。このような液体沈殿法においては、往々にして、好適な特徴を有する粒子の形成を制御することは難しい。また、液体沈殿法によって形成された粒子には、往々にして、液相法において使用された界面活性剤又は他の有機物質の相当量が混入している。エアロゾル法もまた、各種微粒子の製造に利用されてきた。微粒子を製造するためのエアロゾル法の一つには噴霧熱分解があり、該方法は、エアロゾル噴霧を発生させた後、反応装置内で所望の粒子に転換する方法である。しかしながら、噴霧熱分解系は殆ど実験的なものであり、商業規模の粒子製造には不適なものであった。更に、粒子径分布の制御が噴霧熱分解においては問題である。また噴霧熱分解系は、エアロゾル液小滴を懸濁搬送するキャリアガスの使用に関して、往々にして非効率的である。この非効率性は、噴霧熱分解系の商業利用に対する主要な懸案事項である。ここで、厚膜及び他の用途に利用される微粒子粉体の製造に関し、製造技術を改良することに対する大きな需要がある。改良された粒子製造技術のみならず、改良された材料も各種用途において所望されている。例えば、多層セラミックコンデンサーと他の構成部材との共焼成のような共焼成プロセスにおいては、隣り合う層間における焼結／焼きしまり／収縮特性の相違に起因して層間剥離及びその他損壊が発生するという深刻な問題がある。上記問題を軽減するために、高品質な粒子を提供しうる改良技術が所望されている。発明の概要本発明は、各種材料からなり好適な特徴を有してなる微細分割粉体を、商業的に利用可能な歩留まりで製造するためのエアロゾル法を提供するものである。また当該製造方法を実施するための装置も提供される。本発明の重要な側面は、エアロゾルの生成にある。噴霧熱分解を行なうために高品質な稠密エアロゾルを大量に製造することの可能なエアロゾル生成装置及びエアロゾル生成方法が提供される。本方法は、従来の小規模実験装置による噴霧熱分解粒子製造におけるエアロゾル生成とは大きく異なるものである。超音波により賦活されてエアロゾルを生成する前駆体溶液の単一貯槽下に配列された多数の超音波変換器を含んでなるエアロゾル生成装置が提供される。キャリアガスを貯槽各部に慎重に分配することにより、稠密なエアロゾル生成において、商業利用に好適な高歩留まりでキャリアガスを有効に利用することが可能になる。本方法は、多様な物質の粉体形成に広く利用可能である。本発明による方法で形成される粉体の中で重要な一群は、多相粒子である。とりわけ、電子製品用の導電性金属被膜製造に利用するために設計された多相粒子が有利である。多相粒子は、金属相と非金属相とを含んでなる。多相粒子の好適な一型において、非金属相は二酸化ケイ素、アルミナ、チタニア及びジルコニアのうち少なくとも一からなる。多相粒子の他の好適型において、非金属相は、チタン酸バリウム、チタン酸ネオジム又は以下に記載の他のチタン酸塩のようなチタン酸塩を含んでなる。本発明に係る多相粒子の更なる重要な型としては、金属相と、元素状炭素を含有する非金属相とを有してなるものがある。このような多相粒子は、電極材料としても、触媒としても有用である。また本発明は、本発明に係る多相粒子を使用して、導電性被膜に隣接して、とりわけ非金属相としてチタン酸塩を含んでなる多相粒子を使用して形成されてなる誘電体層を含んでなる電子製品を提供するものである。この構成により、層間剥離及び他の損壊が減少し、層間の安定性が向上するので、導電性被膜をチタン酸塩誘電体層と共に共焼成することが可能となる。本発明の上記及び他の側面は以下で更に詳細に説明される。図面の簡単な説明図１は、本発明に係るプロセスの一態様を示すプロセスブロック図である。図２は、本発明に係るエアロゾル生成装置の一態様における側断面図である。図３は、本発明に係るエアロゾル生成装置に使用される４９個の変換器配列を示す変換器取着板の平面図である。図４は、本発明に係るエアロゾル生成装置に使用される４００個の変換器配列を示す変換器取着板の平面図である。図５は、図４に示される変換器取着板の側面図である。図６は、図４に示される変換器取着板の単一変換器取着レセプタクルを示す部分側面図である。図７は、超音波変換器取着用の他の態様を示す部分側断面図である。図８は、本発明に係るエアロゾル生成装置に使用される分離部材を支持する底部支持板の平面図である。図９は、本発明のエアロゾル生成装置に使用される分離部材の支持を補助する、底部支持板を有してなる液体供給箱の平面図である。図１０は、図９に示される液体供給箱の側面図である。図１１は、本発明に係るエアロゾル生成装置内部にガスを導出するガス管の側面図である。図１２は、本発明に係るエアロゾル生成装置に使用される超音波変換器の複数位置にガスを分配するために液体供給箱内に配置されたガス管の部分平面図である。図１３は、本発明に係るエアロゾル生成装置に対するガス分配形態の一態様を示す図である。図１４は、本発明に係るエアロゾル生成装置に対するガス分配配置の別態様を示す図である。図１５は、本発明に係るエアロゾル生成装置におけるガス分配板／ガス管アセンブリーの一態様を示す平面図である。図１６は、図１５に示されるガス分配板／ガス管アセンブリーの一態様を示す側面図である。図１７は、本発明に係るエアロゾル生成装置内における一変換器の位置調整に係る一態様を示す図である。図１８は、本発明に係るエアロゾル生成装置内部にガスを分配するガスマニホルドの平面図である。図１９は、図１８に示されるガスマニホルドの側面図である。図２０は、本発明に係るエアロゾル生成装置に使用されるフード形状の発生装置蓋の平面図である。図２１は、図２０に示される発生装置蓋の側面図である。図２２は、エアロゾル濃縮装置を含んでなる本発明一態様のプロセスブロック図である。図２３は、本発明に従いエアロゾルを濃縮する際に使用しうる仮インパクターの断面俯瞰図である。図２４は、図２３で示される仮インパクターの上流板アセンブリーの正面図である。図２５は、図２４で示される上流板アセンブリーの平面図である。図２６は、図２４で示される上流板アセンブリーの側面図である。図２７は、図２３で示される仮インパクターの下流板アセンブリーの正面図である。図２８は、図２７で示される下流板アセンブリーの平面図である。図２９は、図２７で示される下流板アセンブリーの側面図である。図３０は、液小滴分級装置を含んでなる本発明に係るプロセスの一態様を示すプロセスブロック図である。図３１は、本発明においてエアロゾル分級に使用されるインパクターの断面俯瞰図である。図３２は、図３１で示されるインパクターにおける流量制御盤の正面図である。図３３は、図３１で示されるインパクターにおける取着板の正面図である。図３４は、図３１で示されるインパクターにおけるインパクター板アセンブリーの正面図である。図３５は、図３４で示されるインパクター板アセンブリーの側面図である。図３６は、エアロゾル内の液小滴を濃縮し分級するために、本発明に係るインパクターと協力する仮インパクターの側断面図である。図３７は、粒子冷却装置を含んでなる本発明一態様のプロセスブロック図である。図３８は、本発明に係るガス急冷型冷却装置の平面図である。図３９は、図３８で示されるガス急冷型冷却装置の端面図である。図４０は、図３８で示される急冷型冷却装置における多孔コンジットの側面図である。図４１は、粒子被覆装置を含んでなる本発明一態様のプロセスブロック図である。図４２は、粒子変成装置を含んでなる本発明一態様のブロック図である。図４３は、本発明により製造可能な複合粒子の各種粒子モルフォロジーを示す断面図である。図４４は、エアロゾル生成装置、エアロゾル濃縮装置、液小滴分級装置、炉、粒子冷却装置、及び粒子捕集装置を含んでなる本発明装置の一態様を示す側面図である。発明の詳細な説明一面において、本発明は、粒子製品を形成する方法を提供するものである。液体を含有する流動性媒体である供給原料は、所望の粒子製品に関し少なくとも一の前駆体を含んでなり、該媒体の液小滴がキャリアガス内に分散し、キャリアガスによって懸濁されることにより、前記原料はエアロゾル状態に変化する。次いで、エアロゾル中の液小滴から液体が除去され、所望粒子の分散状態が形成される。典型的に、供給される前駆体は粒子形成のために炉内で熱分解される。一態様において、粒子は、必要があれば分散状態に維持されたまま、組成変成又は構造変成される。組成変成としては、例えば粒子被覆を挙げることができる。構造変成としては、例えば粒子の結晶化、再結晶化、又はモルフォロジー変化を挙げることができる。本発明の粒子製品を意味するものとして、本明細書中においては、粉体なる用語がしばしば使用される。しかしながら、この粉体なる用語の使用は、粒子製品が必ずしも乾燥状態あるいは特別な環境下にあることを示すものではない。粒子製品は典型的には乾燥状態で製造されるが、製造後に粒子製品をスラリーのような湿潤環境におく場合もある。本発明方法は、殆どの場合約０．１ミクロン、好ましくは約０．３ミクロン、更に好ましくは約０．５ミクロン、最も好ましくは約０．８ミクロンの下限値と、約４ミクロン、好ましくは約３ミクロン、更に好ましくは約２．５ミクロン、最も好ましくは約２ミクロンの上限値とを有する範囲にある重量平均径を有する微細分割粒子からなる粒子製品の製造に特に好適である。多くの応用例において特に好適な範囲は、約０．５ミクロン乃至約３ミクロン、より好ましくは約０．５ミクロン乃至約２ミクロンの重量平均径である。しかしながら、幾つかの応用例においては、異なる重量平均粒子径が特に好適とされる。所望の重量平均粒子径範囲内で粒子を形成することに加えて、本発明によれば、好適に粒子径分布が狭い粒子を製造することが可能であり、従って、多くの応用例において所望される粒子径の均一性が実現される。粒子径及び粒子径分布の制御に加え、本発明方法は、組成、結晶性及びモルフォロジーの異なる粒子製造に関し大きな自由度を提供するものである。例えば、本発明は、単一相のみからなる均質粒子の製造に利用されるものでもあり、あるいは多相を含んでなる多相粒子の製造に利用されるものでもある。多相粒子の場合には、複数相は多様なモルフォロジーで存在する。例えば、一相は他相のマトリックス内に均一に分散してなる。あるいは、一相は内部コアを形成してなり、他相はそのコアを取り巻く被覆を形成してなる。また、以下で更に詳説するように、他のモルフォロジーも可能である。ここで図１を参照すると、本発明に係るプロセスの一態様が示されている。所望粒子を得るための少なくとも一の前駆体を含んでなる液体供給原料１０２とキャリアガス１０４とがエアロゾル生成装置１０６に送られるものであり、該発生装置においてエアロゾル１０８が製造される。エアロゾル１０８は次いで炉１１０に送られ、該炉においてエアロゾル１０８内の液体が除去されて炉１１０を出るガスによって分散及び懸濁された粒子１１２が生成する。粒子１１２は次いで、粒子捕集装置１１４において捕集されて粒子製品１１６が得られる。本発明においては、液体供給原料１０２は、主要成分として一又は複数の流動性液体を含む原料であり、そのことにより該原料は流動性媒体となる。液体供給原料１０２は、一又は複数の液相中の成分のみからなるものであってもよく、あるいは、一液相中に懸濁してなる粒子状物質を含むものであってもよい。しかしながら、液体供給原料１０２は、エアロゾル１０８を生成するに十分小さい径を持つ液小滴を形成するように霧化可能なものである必要がある。典型的には、このような懸濁粒子は、その径が約１ミクロン、好ましくは約０．５ミクロン、より好ましくは約０．３ミクロン、最も好ましくは約０．１ミクロンよりも小さいものとされる。最も好ましくは、該懸濁粒子はコロイドを形成しうるものとされる。該懸濁粒子は細かく分割された粒子であるか、小さい原粒子が凝集してなる凝集体である。例えば、０．５ミクロンの粒子は、その径がナノメーターレベルである原粒子の凝集体である。液体供給原料１０２が懸濁粒子を含むものであるとき、典型的には該粒子は、液体供給原料の約２５乃至５０重量％を超えないものである。上記の如く、液体供給原料１０２は粒子１１２生成のために少なくとも一の前駆体を含んでなる。該前駆体は液体供給原料１０２における液相又は固相いずれかに含まれる物質とすることができる。往々にして、該前駆体は、液体供給原料１０２の液体溶媒内で溶解した塩のような物質である。典型的な前駆塩としては、硝酸塩、塩化物、硫酸塩、酢酸塩、シュウ酸塩等を挙げることができる。該前駆体が炉１１０内で一又は複数の化学反応を経ることにより、粒子１１２の生成が促進される。あるいは、前駆体は化学反応を経ることなく粒子１１２の生成に寄与することも可能である。そのような事例としては、例えば、液体供給原料１０２が、炉１１０内で化学変化を起こさない懸濁粒子を前駆体として含む場合である。いずれの場合においても、粒子１１２は、前駆体に由来する少なくとも一の成分を含んでなる。液体供給原料１０２は、複数の前駆体を含むものであってもよく、該複数の前駆体は単相内に共存するものであってもよく、多相中に別れて存在するものであってもよい。例えば、液体供給原料１０２は、単一液体媒体においては、溶液中に複数の前駆体を含んでなる。あるいは、ある前駆体が一の粒子固体相に存在し、他の前駆体が一の液相に存在する場合もある。また、ある前駆体が一液相内に存在し、他の前駆体が前記液相とは異なる液相に存在する場合もあり、このような例は、液体供給原料１０２がエマルジョンからなる場合である。異なる前駆体に由来する異なる成分は、単一物質相においては、粒子内に共存し、また、粒子１１２が多相複合材である場合は、異なる成分は異なる材料相に存在する。液体供給原料１０２が可溶性前駆体を含む場合、沈殿形成を避けるために、該前駆体溶液は不飽和状態とされる。典型的には、約１乃至約５０重量％の溶質を含む溶液を得るように、ある範囲内の濃度で塩溶液が使用される。最も一般的には、液体供給原料は約５重量％乃至約４０重量％、より好ましくは約３０重量％の溶質を含む溶液である。溶媒は水を基調とするものが取り扱いが容易であるので好ましいが、特定物質においてはトルエン又は他の有機溶媒のような溶媒が所望される。しかしながら、有機溶媒の使用は、粒子への炭素混入を引き起こす場合があり、これは望ましいことではない。水を基調とする溶液のｐＨを調整して、溶液内における単一前駆体又は複数前駆体の溶解性を変化させることが可能である。キャリアガス１０４は、液体供給原料１０２から生成される液小滴をエアロゾル状態で分散しうる任意のガス状媒体とすることができる。また、キャリアガス１０４が不活性ガスである場合、キャリアガス１０４は粒子１１２の生成には関与しない。あるいは、キャリアガスは、粒子１１２の生成に寄与する一又は複数の活性成分を有するものであってもよい。この点に関し、キャリアガスは、粒子１１２の生成に寄与すべく炉１１０内で反応する一又は複数の反応性成分を含むものであってもよい。エアロゾル生成装置１０６は、液小滴を形成するように液体供給原料１０２を噴霧するものであり、キャリアガス１０４が該液小滴を吹き飛ばすことによりエアロゾル１０８が生成する。該液小滴は、液体供給原料１０２に含まれる液体からなる。しかしながら、該液小滴は、該液体によって該液小滴内に保持される一又は複数の微粒子のような非液体物質を含んでいてもよい。例えば、粒子１１２が複合粒子即ち多相粒子である場合、該複合体の一相は液体供給原料１０２中に懸濁前駆粒子として供給され、該複合体の他相が炉１１０内において液体供給原料１０２液相内の一又は複数の該前駆体から形成される。更に、炉１１０内における処理の間又はその後に、組成又は構造を二次的に変化させるために粒子を分散させることのみを目的として、前駆粒子を液体供給原料１０２内に、従ってエアロゾル１０８液小滴内に含有させることも可能である。本発明の重要な一面は、小さな平均径、狭い粒子径分布を有する液小滴を伴うエアロゾル１０８の発生にある。この方法において、狭い粒子径分布を伴う所望の小径粒子１１２を形成することができ、このことは多くの用途において有利である。エアロゾル生成装置１０６は、約１ミクロン、好ましくは約２ミクロンの下限値と、約１０ミクロン、好ましくは約７ミクロン、より好ましくは約５ミクロン、最も好ましくは約４ミクロンの上限値とを有してなる範囲にある重量平均径を持つ液小滴をエアロゾルが含むように、エアロゾル１０８を形成しうるものである。多くの態様においては、約２ミクロン乃至約４ミクロンの範囲にある重量平均液小滴径がより好ましい。幾つかの態様においては、約３ミクロンの重量平均液小滴径が特に好ましい。またエアロゾル生成装置は、エアロゾルが粒子径分布の狭い液小滴を含むように、エアロゾル１０８を形成しうるものでもある。エアロゾル中の液小滴に関し、好ましくは、液小滴の少なくとも約７０％（より好ましくは少なくとも約８０重量％、最も好ましくは約８５重量％）が、約１０ミクロンよりも小さいものであり、より好ましくは、少なくとも約７０重量％（より好ましくは少なくとも約８０重量％、最も好ましくは約８５重量％）が、約５ミクロンよりも小さいものである。更に、エアロゾル１０８中の液小滴において、好ましくは約３０重量％、より好ましくは約２５重量％、最も好ましくは約２０重量％を超えないものが、重量平均液小滴径の２倍よりも大きいものである。本発明の他の重要な一面は、過剰な量のキャリアガス１０４を消費することなく、エアロゾル１０８を発生させうることである。エアロゾル生成装置１０６は、高負荷、高濃度の液体供給原料１０２を液小滴状態として含んでなるエアロゾル１０８を生成しうるものである。この点に関し、エアロゾル１０８は、好ましくはエアロゾル１ｃｍ³につき、約１×１０⁶を超える液小滴を含んでなり、より好ましくは約５×１０⁶／ｃｍ³を超える液小滴、より更に好ましくは約１×１０⁷ ／ｃｍ³を超える液小滴、最も好ましくは約５×１０⁷／ｃｍ³を超える液小滴を含んでなる。エアロゾル生成装置１０６がこのような高負荷エアロゾル１０８を生成しうることは、小さい平均液小滴径及び狭い液小滴径分布に関してエアロゾル１０８の品質の高さを考慮すれば特に驚くべきことである。典型的に、エアロゾル中に負荷される液小滴に関し、エアロゾル１０８内におけるキャリアガス１０４に対する液体供給原料１０２の容積比が、エアロゾル１０８中のキャリアガス１０４、１Ｌ（Ｌ：リットル）につき液体供給原料１０２が約０．０４ｍＬ（ｍＬ：ミリリットル）を超えるものであり、好ましくはエアロゾル１０８中のキャリアガス１０４、１Ｌにつき液体供給原料１０２が約０．０８３ｍＬを超えるものであり、より更に好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき液体供給原料１０２が約０．２５ｍＬを超えるものであり、最も好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき液体供給原料１０２が約０．３３３ｍＬを超えるものである。高負荷エアロゾル１０８を生成しうるエアロゾル生成装置１０６のこのような能力は、以下更に詳細に述べる如く、エアロゾル生成装置１０６の液小滴形成速度が大きなものである場合には、一層驚くべきものである。以下では、エアロゾル１０８中の液体供給原料１０２の濃度が、液体供給原料１０２の特定成分及び特性、とりわけエアロゾル１０８中の液小滴径に依存するものであることが認識される。例えば、平均液小滴径が約２ミクロン乃至約４ミクロンである場合、液小滴負荷は好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつきエアロゾル供給原料１０２が約０．１５ｍＬを超えるものであり、より好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき液体供給原料１０２が約０．２ｍＬを超えるものであり、より更に好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき液体供給原料１０２が約０．２ｍＬを超えるものであり、最も好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき液体供給原料１０２が約０．３ｍＬを超えるものである。ここでキャリアガス１０４の単位「リットル(Ｌ)」が言及される場合は、標準温度、標準圧力条件下においてキャリアガス１０４が占める容積についての言及である。炉１１０は、エアロゾル１０８の液小滴から液体を蒸発させて粒子１１２を生成させるために、エアロゾル１０８を加熱しうる任意の好適装置であってよい。大抵の用途においては、炉１１０内における最高平均流れ温度は一般に、約５００℃乃至約１５００℃、好ましくは約９００℃乃至約１３００℃の範囲にある。最高平均流れ温度は、炉内を流れる間エアロゾルの流れが達する最高平均温度を意味する。典型的にこの温度は、炉内に挿入される温度プローブにより測定される。より長い滞留時間の実現も可能であるが、多くの用途において、炉１１０の加熱領域においては約４秒未満の滞留時間が標準的であり、好ましくは約２秒未満、より好ましくは約１秒未満、より更に好ましくは約０．５秒未満、最も好ましくは約０．２秒未満である。しかしながら、滞留時間は、所定の伝熱速度において、粒子１１２が所望の最高平均流れ温度に至ることが確実となる程度に十分長いものとされる。この点に関し、極度に短い滞留時間の場合、粒子１１２が所望温度範囲内の最高温度に到達する程度に伝熱速度を向上させるように、より高温の炉温度を採用することが可能である。しかしながら、このような運転方式は好ましいものではない。また、ここで言及される滞留時間とは、物質が当該プロセス装置を通過するための実際の時間であることが注目されるべきである。炉の場合には、この点は、加熱による気体膨張に起因する速度増加効果を含むものである。典型的に、炉１１０は管形状の炉であり、その形状により、炉内へ流入して炉内を通過するエアロゾル１０８が、液小滴が集中する傾向のある鋭角端部と接触することを防ぐものである。鋭角表面に集中することにより液小滴が減少すると、粒子１１２の収率が低下する。しかしながら、更に重要なことは、鋭角端部への液体濃集は、エアロゾル１０８内へ大量の液小滴を不利に逆流させる再放出を招く場合があり、この再放出は粒子製品１１６への不利な大粒子混入を誘発する場合がある。また、経時と共に、鋭角表面でのこのような液体濃集はプロセス装置のファウリングを発生させる要因となり、該ファウリングはプロセス能力を低下させるものである。炉１１０は任意の好適な炉反応装置であってよく、典型的にはエアロゾルがその内部を通過する管状炉である。また、本発明は主に炉反応装置について説明されるものであり、また、そのような態様は好ましいものであるが、特定の場合を除いて、その他任意の熱反応装置で代替されうるものであることは認識されるべきである。前記熱反応装置としては火炎反応装置、プラズマ反応装置等が含まれる。しかしながら、全体を均一に加熱して均一な流れ温度を得ることができる加熱特性から、炉反応装置が好適である。粒子捕集装置１１４は、粒子製品１１６を製造するために粒子１１２を捕集する任意の好適な装置とすることができる。粒子捕集装置１１４の一好適態様においては、粒子１１２とガスとを分離する一又は複数のフィルターが使用される。このようなフィルターは任意の型であってよく、例えばバッグフィルターもこれに含まれる。粒子捕集装置に係る別の好適態様においては、粒子１１２を分離する一又は複数のサイクロンが使用される。粒子捕集装置１１４に使用される他の装置としては、静電集塵装置がある。また、捕集は通常、粒子１１２が懸濁しているガス流の凝縮温度よりも高温で実施される。また、捕集は通常、粒子１１２の顕著な凝集が生ずる温度よりも十分低温で実施される。本発明のプロセス及び装置は、非常に高品質な粒子を商業規模でバッチ生産するに非常に好適である。この点に関し、当該プロセス及び当該装置は、広範な種類の物質を含む粉体を製造しうる融通性に富み、また、異なる特定粒子バッチ間の製造を容易に切り替えうるものである。本発明のプロセス操作においては、エアロゾル生成装置１０６が非常に重要であり、前述の如く該装置は液小滴負荷量の大きい高品質エアロゾルを製造しうるものでなければならない。図２には、本発明に係るエアロゾル生成装置１０６の一態様が示されている。エアロゾル生成装置１０６は、多数の超音波変換ディスク１２０を含んでなり、各ディスクは変換器ハウジング１２２内に取着されている。変換器ハウジング１２２は変換器取着板１２４に取着されており、超音波変換ディスク１２０の配列が形成されている。超音波変換ディスク１２０同士は適宜好適な間隔を有してなる。超音波変換器１２０同士の中心間距離は、約４ｃｍとするのが多くの場合において好適である。図２に図示の如くエアロゾル生成装置１０６は、７×７の配列内に４９個の変換器を含んでなる。配列形態が図３に示されており、変換器取着板１２４に取着された変換器ハウジング１２２の位置が示されている。引き続き図２を参照すると、各変換ディスク１２０と一定距離を保ってなる分離部材１２６が、底部保持板１２８と上部保持板１３０との間に保持されている。ガス導管１３２はガス分散マニホルド１３４に連結してなり、該マニホルドはガス導出ポート１３６を有してなる。ガス分散マニホルド１３４は発生装置本体１３８内に収容されており、該発生装置本体は発生装置蓋１４０により覆われている。変換ディスク１２０を駆動する回路を有してなる変換器駆動装置１４４は、電気ケーブル１４６により変換ディスク１２０と電気的に接続してなる。図２に図示の如く、エアロゾル生成装置１０６の運転中、変換器駆動装置１４４が電気ケーブル１４６を介して変換ディスク１２０を作動させる。変換器は、好ましくは約１ＭＨｚ乃至約５ＭＨｚ、より好ましくは約１．５ＭＨｚ乃至約３ＭＨｚの周波数で振動する。使用頻度の高い周波数は、約１．６ＭＨｚ乃至約２ＭＨｚである。更に、狭い液小滴径分布を有するエアロゾルが所望される場合には、変換ディスク１２０全体は、実質同一周波数で作動すべきものである。市販の変換器はその厚さに関し、時として１０％に及ぶばらつきを有するものであるので、同一周波数で作動させることは重要である。しかしながら、変換ディスク１２０は、好ましくは中間変換周波数の±５％の範囲内、より好ましくは±２．５％の範囲内、最も好ましくは±１％の範囲内にある周波数で作動することが好ましい。このような構成は、全ディスクが好ましくは中間変換器厚さの５％内、より好ましくは２．５％内、最も好ましくは１％内の厚さを持つように、変換ディスク１２０を慎重に選定することにより達成される。液体供給原料１０２は、原料入口１４８から流入し、流路１５０内を流動して、原料出口１５２から流出する。超音波伝達流体（典型的には水）は、水入口１５４から流入して水浴容積１５６を満たし、流路１５８内を流動して、水出口１６０から流出する。変換ディスク１２０を冷却し、超音波伝達流体の過熱を防止するためには、超音波伝達流体の流速を好適に保つことが必要とされる。変換ディスク１２０からの超音波信号は超音波伝達流体を介して伝達され、水浴容積１５６を通過し、最終的には分離部材１２６を通過して、流路１５０内の液体供給原料１０２へ伝達される。超音波変換ディスク１２０からの超音波信号は、変換ディスク１２０に対応する位置において、液体供給原料１０２内に噴霧コーン１６２を発生させる。キャリアガス１０４はガス導管１３２内に導入されて、ガス導出ポート１３６を介して噴霧コーン近傍に導出される。ガス導出ポートから出るキャリアガス噴流は、噴霧コーンに衝突し、その結果、噴霧コーン１６２から発生してエアロゾル１０８を形成してなる液体供給原料１０２の霧化液小滴を吹き流すような方向にガス導出ポートから噴射される。該エアロゾルはエアロゾル出口１６４を介してエアロゾル生成装置１０６を出る。キャリアガス１０４の効率的利用は、エアロゾル生成装置１０６の重要な一面である。図２に示されるエアロゾル生成装置１０６の態様は、一噴霧コーン１６２につき二のガス導出ポートを備えており、該ガス導出ポートは噴霧コーン１６２間に展開してなる液体媒体１０２上部の谷の上方に位置してなり、その結果、キャリアガス１０４が噴霧コーン１６２表面で水平に導出され、キャリアガス１０４が液体供給原料１０２の臨界部へ効率的に散布され、超音波により励起された噴霧コーン１６２周囲に形成された液小滴が効果的且つ効率的に吹き飛ばされる。更に、ガス導出ポート１３６各々に関し、キャリアガスがガス導管から出る該ポート開口部の少なくとも一部が、キャリアガス１０４のターゲットとなる噴霧コーン１６２の頂部より上に位置することが好ましい。ガス導出ポート１３６に係るこの位置関係は、キャリアガス１０４を効率的に利用する上で非常に重要である。また、ガス導出ポート１３６の向きも重要である。好ましくは、ガス導出ポート１３６は、キャリアガス１０４噴流をを噴霧コーン１６２に水平に当てるように配置される。エアロゾル生成装置１０６は、液体媒体１０２液小滴負荷量の大きいエアロゾル１０８の形成を可能にするものであり、液小滴形成位置にキャリアガスを効率的に集中導出するものではないエアロゾル生成装置構成とは異なるものである。エアロゾル生成装置１０６における他の重要な特徴は、図２に示される如く、分離部材１２６の利用にあり、該分離部材は変換ディスク１２０が、多くの場合高腐食性である液体供給原料１２０と直接接触することを防止するものである。通常、変換ディスク１２０頂部からの分離部材１２６の高さは、可能な限り小さく保たれるものであり、多くの場合には、約１ｃｍ乃至約２ｃｍの範囲にある。流路内液体供給原料１０２の頂部は、エアロゾル生成装置１０６が分離部材１２６を具備しているか否かに関わらず、通常、超音波変換ディスク１２０頂部から約２ｃｍ乃至約５ｃｍの範囲にあり、約３ｃｍ乃至約４ｃｍの距離が好ましい。エアロゾル生成装置１０６は、分離部材１２６を具備せずに構成されうるものであるが、その場合には液体供給原料１０２が変換ディスク１２０と直接接触するものであり、往々にして液体供給原料１０２の高腐食特性が変換ディスク１２０の損傷を早めることになる。超音波を伝達する水浴容積内超音波伝達流体の利用と併せて、分離部材１２６を利用することにより、超音波変換器１２０の寿命が著しく延長する。しかしながら、分離部材１２６を利用することの短所の一つは、噴霧コーン１６２からの液小滴形成速度が減少することであり、液体供給原料１０２が超音波変換ディスク１０２と直接接触する構成に比較して、多くの場合１／２又はそれ以下に減少する。しかしながら、分離部材１０６を具備する場合においても、本発明において使用されるエアロゾル生成装置１０６は、前述の如く、液小滴負荷量の大きい高品質なエアロゾルを製造しうるものである。分離部材１２６として好適な材料は、例えば、ポリアミド（例えばデュポン社のＫａｐｔｏｎ（商標）メンブレン）及び他のポリマー材料、ガラス、並びにプレキシグラス等である。分離部材１２６としての主要要件は、超音波伝達性、耐腐食性、不浸透性を有することである。分離部材１２６を利用する代わりの一方法としては、超音波変換ディスク１２０の表面を耐腐食性の保護被覆で覆って、液体供給原料１０２が超音波変換ディスク１２０表面と接触することを防ぐ方法である。超音波変換ディスク１２０が保護被覆を設けてなる場合、一般にエアロゾル生成装置１０６は水浴容積１５６を具備することなく構成され、液体供給原料１０２が超音波変換ディスク１２０上に直接流される。このような保護被覆材料の例としては、白金、金、テフロン (商標)、エポキシ、並びに各種プラスチック等を挙げることができる。一般に、前記被覆は、変換器寿命を著しく延長させるものである。また、分離部材１２６を使用せずに運転する場合、一般にエアロゾル生成装置１０６は、分離部材１２６を使用する場合よりも液小滴負荷量がかなり大きいエアロゾル１０８を製造しうる。超音波変換器配列に基づく、エアロゾル生成装置１０６の設計は自由度が高く、異なる特定用途の異なる大きさの発生装置へ容易に設計変更しうるものである。エアロゾル生成装置１０６は、多数の超音波変換器を好適な数で含むように設計される。しかしながら、小規模生産の場合においても、エアロゾル生成装置１０６は少なくとも９個の超音波変換器、より好ましくは少なくとも１６個、より更に好ましくは少なくとも２５個の超音波変換器を有してなることが好ましい。一方、大規模生産の場合は、エアロゾル生成装置１０６は、少なくとも４０個、より好ましくは少なくとも１００個、より更に好ましくは４００個の超音波変換器を含んでなる。幾つかの大容量用途においては、エアロゾル生成装置１０６は少なくとも１０００個の超音波変換器を有してなる。図４乃至２１は、４００個の超音波変換器からなる配列を含んでなるエアロゾル生成装置１０６の部品設計を示すものである。図４及び５には、変換器取着板１２４が、４００個の超音波変換器配列に好適な構成と共に示されており、該４００個の超音波変換器は各々１００個の超音波変換器からなる４つの副配列を有してなる。変換器取着板１２４には、鉛直壁１７２が一体に設けられてなり、外鉛直壁は、一般には水である超音波伝達流体を、図２に関して既述された水浴容積１５６と類似の水浴内に収容するためのものである。図４及び５に示される如く、超音波変換器を所望の配置で取着するために、４００個の変換器取着レセプタクル１７４が、変換器取着板１２４に設けられている。図６には、一個の変換器取着レセプタクル１７４断面が示されている。取着座部１７６は超音波変換器を取着する超音波変換器を収容するものであり、取着された超音波変換器はねじ穴１７８を介して固定される。取着レセプタクル１７６の逆側は、フレア型に広がる開口部１８０であり、図２に関して既述されたように、エアロゾル１０８を発生させるために、前記開口部を介して超音波信号が伝達される。しかしながら、別構成の変換器取着板１２４における好ましい変換器取着構成が、図７に示されている。図７から明らかなように、超音波変換ディスク１２０は、螺刻されたレセプタクル１７９内に螺嵌された圧縮ねじ１７７を使用することにより、変換器取着板１２４に取着される。圧縮ねじ１７７が超音波変換ディスク１２０を圧迫することにより、変換器取着板１２４上のＯリング座部１８２に嵌接されたＯリング１８１が圧縮されて、変換器取着板１２４と超音波変換ディスク１２０との間が密閉されるものである。この変換器取着方式は、超音波変換ディスク１２０が既述の如く保護被覆を表面に設けてなる場合、特に好適である。何故なら、Ｏリングにより超音波変換ディスク１２０が、前記保護被覆の外縁よりも内側で密閉されるので、液体が超音波変換ディスク１２０の端部から該保護表面被覆の下へ浸透することが防止されるためである。ここで図８を参照すると、４００個の変換器配列用の底部保持板１２８が示されており、該保持板は変換器取着板１２４（図４及び５に図示）と対応するように設計されてなる。底部保持板１２８は８０個の開口部１８４を有してなり、該開口部は各々２０個の開口部１８４からなる４つの小グループに別れて配置されている。変換器取着板１２４と底部保持板１２８との間で水浴容積が形成されるように底部保持板１２８と変換器取着板１２４とが組み合わせられる場合、各開口部１８４は、５個の変換器取着レセプタクル１７４（図４及び５に図示）に対応するものである。従って、該開口部１８４は、超音波変換器により発生し、底部保持板を介して伝達されるべき超音波信号の経路となるものである。ここで図９及び１０を参照すると、４００個の変換器配列用の液体供給原料箱１９０が示されており、該箱は、底部保持板１２８（図８に図示）上に重なるように設計された上部保持板１３０を有してなり、エアロゾル生成装置１０６が組み立てられる際には、該底部保持板１２８と該上部保持板１３０との間には分離部材１２６（非図示）が保持される。また、液体供給原料箱１９０は、エアロゾル生成装置運転中に、液体供給原料１０２を収容するために鉛直壁１９２を備えてなる。また図９及び１０には、供給原料入口１４８及び供給原料出口１５２も示されている。エアロゾル生成装置１０６運転中、液体供給原料箱１９０内の液体供給原料１０２液位は、可調ワイヤ１９８により決定される。液体供給原料箱１９０の上部保持板１３０は該保持板を貫通する８０個の開口部１９４を有してなり、それらは各々２０個の開口部１９４からなる４つの小グループ１９６に別れて配置されてなる。上部保持板１３０の開口部１９４の大きさは、底部保持板１２８（図８に図示）の開口部１８４の大きさに一致している。エアロゾル生成装置１０６が組み立てられるとき、上部保持板１３０を貫通する開口部１９４と、底部保持板１２８を貫通する開口部１８４とは、エアロゾル生成装置１０６運転時に超音波信号が伝達されるように、間に分離部材１２６を挟んで整合するものである。図９乃至１１を参照すると、多数のガス管送り貫通孔２０２が鉛直壁１９２を貫通して、液体供給原料箱１９０の供給原料入口１４８及び供給原料出口１５２を含んでなるアセンブリーの両側に設けられている。ガス管送り貫通孔２０２は、図１１に例示されるような設計のガス管２０８を挿通しうるように設計されてなる。エアロゾル生成装置１０６が組み立てられるとき、ガス管２０８はガス管送り貫通孔２０２各々に挿通されるものであるが、このとき、エアロゾル生成装置１０６運転中に液体供給原料箱１９０内に展開する噴霧コーンにガスを導出すべく、ガス管２０８のガス導出ポート１３６が上部保持板１３０の開口部１９４に隣接する好適位置で好適な向きとなるように、ガス管が貫通孔に挿通されるものである。ガス導出ポート１３６は典型的には、約１．５ｍｍ乃至約３．５ｍｍの直径を有する穴である。図１２を参照すると、上部保持板１３０を貫通する開口部１９４に隣接して配置されたガス管２０８Ａ、２０８Ｂ、２０８Ｃを具備する液体供給原料箱１９０の一部が示されている。また、図１２にはエアロゾル生成装置１０６が組み立てられた際に、超音波変換ディスク１２０が占める相対位置も示されている。図１２に示される如く、配列の端部にあるガス管２０８Ａは、５個のガス導出ポート１３６を有してなる。各ガス導出ポート１３６は、エアロゾル生成装置１０６運転時に超音波変換ディスク１２０配列上方に展開する噴霧コーン各々にキャリアガス１０４を分散させるように配置される。配列端部から一列目にあるガス管２０８Ｂは、対向両側面に５個ずつ、計１０個のガス導出ポート１３６を有してなる短管である。従って、ガス管２０８Ｂは、１０個の超音波変換ディスク１２０各々に対応する噴霧コーンにガスを導出することのできるガス導出ポート１３６を有してなる。３番目のガス管２０８Ｃもまた１０個の超音波変換ディスク１２０に対応する噴霧コーンにガスを導出するための１０個のガス導出ポート１３６を有してなるが、ガス管２０８Ｂとは異なり長管である。従って、図１２で例示される構成は、一の超音波変換ディスク１２０につき一のガス導出ポート１３６を備えてなるものである。この構成は、図２で示されるような一の超音波変換ディスク１２０につき二のガス導出ポートを備えてなるエアロゾル生成装置１０６の態様に比べてガス導出ポート１３６の密度が低いものであるが、それにも拘わらず、図１２で示される構成は、必要以上にガスを消費することなく、高密度高品質のエアロゾルを製造しうるものである。ここで図１３を参照すると、エアロゾル生成装置１０６運転中のキャリアガス１０４の流れと噴霧コーン１６２との関係が示されており、図１１で示されたガス分散形態を有するガス管２０８Ａ、２０８Ｂ、２０８Ｃに対応するガス管２０８の両側面に位置するガス導出ポートからキャリアガス１０４を導出するガス分散形態が示されている。別の好適なキャリアガス１０４の流れが図１４に示されている。図１４に示される如く、キャリアガス１０４は各ガス管２０８の一方の側面のみから導出される。その結果、全ガス管２０８から導出されるキャリアガスは中央領域２１２へ向かって流れる。従って、エアロゾルを形成するより均一な流れのパターンが得られ、エアロゾル生成用キャリアガス１０４の利用効率が著しく向上する。従って、生成するエアロゾルは、より大きな液小滴負荷量となる傾向がある。エアロゾル生成装置１０６におけるキャリアガス分散形態の別例が図１５及び１６に示されている。この構成において、ガス管２０８は、ガス分散板２１６を貫通してなるガス流通孔２１８に隣接してガス分散板２１６に吊設されてなる。エアロゾル生成装置１０６において、ガス分散板２１６は、ガス流通孔が下方の超音波変換器に各々対応して位置するように、液体供給原料の上方に取着される。図１６について詳細に説明すると、超音波発生装置１０６が運転状態にあるとき、噴霧コーン１６２はガス流通孔２１８を介して発生するものであり、ガス管２０８のポートから出るキャリアガス１０４が、噴霧コーンに衝突してガス流通孔を通って上方に流れるように、ガス管２０８が配置される。従って、ガス流通孔２１８は、噴霧コーン１６２周囲にキャリアガス１０４を効率的に分散させてエアロゾル生成を助長する機能を有するものである。ガス分散板２１８は任意数のガス管２０８及びガス流通孔２１８に対応して作製可能なものであることは認識されるべき事項である。図面の便宜上、図１５及び１６に係る態様においては、２本のガス管２０８と１６個のガス流通孔２１８のみを有する構成が示されている。また、ガス分散板２１６は、ガス管２０８を吊設せずに単独で使用しうるものであることも認識されるべき事項である。その場合、エアロゾルを効率的に形成するために、ガス分散板２１６の下側はキャリアガス１０４によって若干正圧に保たれ、ガス流通孔２１８を通過するキャリアガス１０４が好適速度を維持するようにガス流通孔２１８の大きさが定められる。しかしながら、このような態様での操作は比較的複雑であるので好ましいものではない。また、超音波変換器を若干傾斜させて取着して、その結果生ずる噴霧コーンにキャリアガスを導出して、キャリアガスの流れる方向と同一方向に噴霧コーンを傾斜させることにより、エアロゾル生成が助長される。図１７には、超音波変換ディスク１２０が示されている。超音波変換ディスク１２０はある傾斜角１１４（典型的には１０°未満）で傾斜しており、噴霧コーン１６２もまた傾斜している。噴霧コーン１６２に導出されるキャリアガス１０４の流れ方向は、噴霧コーン１６２の傾斜方向と同一方向であることが好ましい。図１８及び１９には、４００個の変換器配列用に設計されたガス管２０８にガスを分配するガスマニホルド２２０が示されている。ガスマニホルド２２０は、ガス分配箱２２２、並びに、ガス管２０８（図１１に図示）を連結するための配管突起２２４を含んでなる。ガス分配箱２２２内部には、各配管突起２２４に実質均等にガスを通過させるべく、ガス分配箱２２２内におけるガスの均等分散を助長するための流路を形成する２枚のガス分配板２２６が設けられている。図１８及び１９に示される如く、ガスマニホルド２２０は、１１本のガス管２０８に対応するように構成されている。４００個の変換器構成においては、全体で４つのガスマニホルド２２０が必要とされる。図２０及び２１には、４００個の変換器構成に対応する生成装置蓋１４０が示されている。生成装置蓋１４０は、液体供給箱１９０（図９及び１０に図示）に対応して、該箱を遮蔽するものである。図２０及び２１に示される如く、生成装置蓋１４０は、液小滴が併合し合って、損失し、時としてエアロゾル生成装置１０６の正常な運転を妨げる箇所となる先鋭端部におけるエアロゾル１０８内の液小滴滞留を防いで、エアロゾル１０８の捕集を容易にするフード構成を有してなる。エアロゾル生成装置１０６が運転状態にあるとき、エアロゾル１０８は生成装置蓋１４０を通過してエアロゾル出口１６４から回収される。図２乃至２１に関して説明されたエアロゾル生成装置１０６の設計と装置、並びに、粉体を形成するための本発明プロセス実施に関し本明細書中で記載される他のプロセス装備を含む施設は、いずれも本発明の範囲に包含されるものである。エアロゾル生成装置１０６は液小滴負荷量の大きな高品質エアロゾル１０８を生産するものであるが、エアロゾル１０８を炉１１０内へ導入する前に更に濃縮することが多くの場合に好ましい。図２２には、このようなエアロゾル１０８濃縮装置を含んでなる本発明の一態様に係るプロセスフロー図が示されている。図２２に例示の如く、エアロゾル生成装置１０６から生ずるエアロゾル１０８はエアロゾル濃縮装置２３６へ送られ、該濃縮装置において余剰キャリアガス２３８がエアロゾル１０８から除去されて、濃縮されたエアロゾル２４０が生成し、この濃縮エアロゾル２４０が炉１１０へ送られる。典型的に、エアロゾル濃縮装置２３６は一又は複数の仮インパクターを含んでなり、該仮インパクターはエアロゾル１０８内の液小滴を、約２倍、好ましくは約５倍、より好ましくは約１０倍以上に濃縮して、濃縮エアロゾル２４０を生成しうるものである。本発明によれば、濃縮エアロゾル２４０は典型的に、１ｃｍ³ につき約１×１０⁷を超える液小滴、より好ましくは約５×１０⁷乃至約５×１０⁸の液小滴を含んでなる。濃縮エアロゾル１ｃｍ³につき約１×１０⁸の液小滴濃度が好ましい。その理由は、濃縮エアロゾル２４０が前記濃度よりも高負荷である場合、液小滴間の衝突周波数が濃縮エアロゾル２４０特性を低下させる程度に大きくなり、その結果、粒子製品１１６が大量の望ましくない過大粒子により潜在的に汚染されることとなるためである。例えば、エアロゾル１０８が約１× １０⁷／ｃｍ³の液小滴濃度であるとき、エアロゾル濃縮装置２３６は液小滴を１０倍に濃縮し、該濃縮エアロゾル２４０は約１×１０⁸／ｃｍ³の液小滴濃度となる。換言すれば、例えば、エアロゾル発生装置が、キャリアガス１０４、１Ｌにつき液体供給原料１０２が約０．１６７ｍＬである液小滴負荷量のエアロゾル１０８を製造するとき、エアロゾル１０８が１０倍に濃縮されると仮定すると、濃縮エアロゾル２４０は、キャリアガス１０４、１Ｌにつき、液体供給原料１０２が約１．６７ｍＬの負荷量となる。炉へ供給するエアロゾルの液小滴負荷量を大きくすることにより、炉１１０における所要加熱量、並びに、炉内を貫通する所要流路径が減少するという重要な利点が得られる。また、エアロゾル濃縮を行なう他の利点としては、冷却及び粒子捕集部材に係る要求が低下することにより、設備費と運転経費とを大幅に節減しうる点がある。更に、系を構成する部材の大きさが縮小すると、系内の粉体滞留量が減少するが、これも望ましい事項である。従って、炉１１０内への導入に先立ってエアロゾル流を濃縮することは、濃縮率の低いエアロゾル流を使用するプロセスに比して顕著な利点をもたらすものである。エアロゾル濃縮装置２３６において除去される余剰キャリアガス２３８は、典型的には、同様にエアロゾル１０８から除去された極度に小さい液小滴を含んでいる。好ましくは、余剰キャリアガス２３８と共に除去される液小滴は、約１．５ミクロン未満、より好ましくは約１ミクロン未満の重量平均径を有するものであり、濃縮エアロゾル２４０に残留する液小滴は、約２ミクロンを超える平均液小滴径を有するものである。例えば、約３ミクロンの重量平均液小滴径を有してなるエアロゾル流の処理に好適な規模の仮インパクターにおいては、約１．５ミクロンよりも小径である殆どの液小滴を余剰キャリアガス２３８と共に除去するように設計することが可能である。また、他の設計も可能である。しかしながら、本発明においてエアロゾル生成装置１０６を使用する場合、エアロゾル濃縮装置２３６における上記極小液小滴の損失は典型的に、該濃縮装置２３６に供給されるエアロゾル流にもともと含まれる液小滴の約１０重量％を超えず、より好ましくは約５重量％を超えないものである。エアロゾル濃縮装置２３６はある状況においては有用なものであるが、本発明のプロセスにおいては、エアロゾル生成装置１０６が殆どの状況において十分高濃度なエアロゾル流を生成しうる能力を有するので、該濃縮装置は通常必要とされない。エアロゾル発生装置１０２から流出するエアロゾル流が十分高濃度であれば、エアロゾル濃縮装置を使用しないことが好ましい。通常、エアロゾル発生装置１０６が高濃度のエアロゾル流を生成することにより、エアロゾル濃縮装置２３６を必要としないことは本発明における重要な利点である。従って、一般には、エアロゾル濃縮装置２３６運転に係る複雑さ、並びにそれに付随する液体損失を避けることができる。炉１１０へ供給されるエアロゾル流（濃縮されているか否かに拘わらず）が、殆どの産業用途において必要とされる速い液小滴流速及び高い液小滴負荷量を有するものである点は重要である。本発明において、炉に供給されるエアロゾル流は、約０．５Ｌ／ｈ（ｈ：時間）を超える液小滴流量であることが好ましく、より好ましくは約２Ｌ／ｈ以上、更に好ましくは約５Ｌ／ｈ以上、より更に好ましくは約１０Ｌ／ｈ以上、更には約５０Ｌ／ｈ以上、最も好ましくは約１００Ｌ／ｈを超えるものであり、また、液小滴負荷量は一般に、キャリアガス１Ｌにつき約０．０４ｍＬを超える液小滴、好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき約０．０８３ｍＬを超える液小滴、より好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき約０．１６７ｍＬを超える液小滴、尚一層好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき約０．２５ｍＬを超える液小滴、更にはキャリアガス１０４、１Ｌにつき約０．３３ｍＬを超える液小滴、最も好ましくはキャリアガス１０４、１Ｌにつき約０．８３ｍＬを超える液小滴である。ここで、エアロゾル濃縮装置２３６として使用可能な仮インパクターの一態様を、図２３乃至２９を参照しつつ説明する。仮インパクター２４６は、上流板アセンブリー２４８（詳細は図２４乃至２６に図示）及び下流板アセンブリー２５０（詳細は図２７乃至２９に図示）を含んでなり、該上流板アセンブリー２４８と該下流板アセンブリー２５０との間に濃縮室２６２が配されてなる。上流板アセンブリー２４８においては、鉛直方向に伸展してなる多数の入口スリット２５４が該アセンブリーを貫通してなる。下流板アセンブリー２５０は、前記入口スリット２５４の延長線上に整列して鉛直方向に伸展してなる多数の出口スリット２５６を含んでなる。しかしながら、出口スリット２５６は入口スリット２５４よりも若干幅広である。また、下流板アセンブリー２５０は、下流板アセンブリー２５０の実質全幅に展開してなる流路２５８も含んでなり、各流路２５８は余剰ガス回収ポート２６０に隣接してなる。運転中、エアロゾル１０８は入口スリット２５４を通過して濃縮室２６２に入る。余剰キャリアガス２３８は、余剰ガス回収ポート２６０を介して濃縮室２６２から回収される。回収された余剰キャリアガス２３８は、次いでガスダクトポート２６４から排出される。余剰ガス回収ポート２６０から回収されないエアロゾル１０８部分は、出口スリット２５６及び流路２５８を通過して濃縮エアロゾル２４０となる。濃縮室２６２を経て出口スリット２５６を通過する上記液小滴は、余剰キャリアガス２３８と共に回収されることのない十分な運動量を有する十分な大きさの液小滴である。図２４乃至２９に詳明される如く、上流板アセンブリー２４８の入口スリット２５４は、該上流板アセンブリー２４８の板面２６８から外側へ伸展してなる入口ノズル延長部２６６を含んでなる。下流板アセンブリー２５０の出口スリット２５６は、該下流板アセンブリー２５０の板面２７２から外側へ伸展してなる出口ノズル延長部２７０を含んでなる。上記ノズル延長部２６６及び２７０は仮インパクター２４６の操作にとって重要である。その理由は、これらノズル延長部により、濃縮室２６２を介して対向する入口スリット２５４と出口スリット２５６との間の距離が非常に近接し、その一方で、濃縮室２６２内に比較的大きな空間が形成することにより、余剰キャリアガス２３８の効果的な回収が容易になるためである。また、図２４乃至２９に詳明される如く、入口スリット２５４の幅は、運転時エアロゾル１０８と初めに接触する上流板アセンブリー２４８側面へ向かって外向きフレア状に広がっている。このフレア型形状により、エアロゾル１０８が接触する表面の鋭角度が減少し、その結果、鋭角表面が存在する場合に発生する液体滞留に起因する潜在的干渉及びエアロゾル液小滴の損失が減少する。同様に、出口スリット２５６の幅は、流路２５８に向かって外向きフレア状に広がっており、この形状により、濃縮エアロゾル２４０が様々な問題の原因となる鋭角端部と接触することなく流路２５８内へ向かって広がる。既述の如く、上流板アセンブリー２４８の入口スリット２５４及び下流板アセンブリー２５０の出口スリット２５６の双方は、鉛直方向に伸展してなる。この構成は、入口スリット２５４及び出口スリット２５６周囲に集まる液体を排出させるに好適である。しかしながら、入口スリット２５４及び出口スリット２５６の向きは完全に鉛直である必要はない。むしろ、多くの場合には、上流板アセンブリー２４８及び下流板アセンブリー２５０からの液体排出を促進するために、該スリットを鉛直に対して約５乃至１０度の角度で後方に傾斜（流れの方向に関して上向きに傾斜）させることが望ましい。鉛直伸展構造を有する入口スリット２５４及び出口スリット２５６による排出機能は、入口スリット２４８及び出口スリット２５０の近傍に液体が滞留することを防ぐものでもある。そのような液体滞留は濃縮エアロゾル２４０に望ましくない粗大液小滴を放出させる要因となる。既述の如く、本発明に係るエアロゾル生成装置１０６は、比較的狭い粒子径分布を持つ微小な液小滴からなる高品質な濃縮エアロゾルを生成するものである。しかしながら、多くの応用例において、本発明プロセスは、炉１１０への液小滴導入に先立ってエアロゾル１０８内の液小滴を更にサイズ分級することにより、大幅に強化されることが確認されている。この態様においては、粒子製品１１６における粒子径及びその分布が更に制御される。図３０には、上記のような液小滴分級装置を含んでなる本発明プロセスの一態様に係るプロセスフロー図が示されている。図３０に示される如く、エアロゾル生成装置１０６から生ずるエアロゾル１０８は、液小滴分級装置２８０へ送られ、該分級装置において過大液小滴がエアロゾル１０８から除去されて分級エアロゾル２８２が生成する。除去されるべき過大液小滴中の液体２８４は液小滴分級装置２８０から排出される。排出された液体２８４は、新たな液体供給原料１０２の調製に好適に再利用することができる。規定径以上の液小滴の除去には、任意の好適な液小滴分級装置を使用しうる。例えば、サイクロンを使用して過大液小滴を除去することができる。しかしながら、多くの応用例において好適な液小滴分級装置はインパクターである。本発明における使用に好適なインパクターの一態様を、以下、図３１乃至３５を参照しつつ説明する。図３１に示される如く、インパクター２８８は、流路２８６内に流れ制御板２９０及びインパクター板アセンブリー２９２を配してなる。流れ制御板２９０は取着板２９４上に適宜取着される。流れ制御板２９０は、制御された流れの特性が、インパクター板アセンブリー２９２に過大液小滴を好適に衝突させ、ドレン管２９６及び３１４から除去するに好適なものとなるように、エアロゾル流をインパクター板アセンブリー２９２に向かって誘導するために使用される。流れ制御板２９０の一態様が図３２に示されている。流れ制御板２９０は、エアロゾル１０８の流れを所望の流れ特性でインパクター板アセンブリー２９２へ誘導するための、円形流通ポート２９６からなる配列を有してなる。取着板２９４の詳細が図３３に示されている。取着板２９４は、取着フランジ２９８と、該取着板を貫通してなる大径流通口３００とを有してなり、該大径流通口は、流れ制御板２９０（図３２に図示）の流通ポート２９６とエアロゾル１０８との連通を可能にするものである。図３４及び３５には、インパクター板アセンブリー２９２の一態様が示されている。インパクター板アセンブリー２９２は、インパクター板３０２と、流路２８６内部にインパクター板３０２を取着するために使用される取着バスケット３０４及び３０６とを含んでなる。インパクター板３０２及び流れ制御板２９０は、所定径よりも大きな液小滴の運動量が、インパクター板３０２を避けるように液小滴粒子の流れの方向を変えるには大きすぎる運動量となるように設計される。インパクター２８８の動作中、エアロゾル生成装置１０６から生ずるエアロゾル１０８は上流の流れ制御板２９０を通過する。エアロゾル中の液小滴の殆どは、インパクター板３０２を避けて分級エアロゾル２８２内の下流流れ制御板２９０を介してインパクター２８８を出る。大きすぎてインパクター板３０２を避けることのできないエアロゾル１０８液小滴は、インパクター板３０２と衝突し、ドレン管２９６から排出され、排出液体２８４と共に回収される(図３１参照)。図３０に示されるインパクター板３０２の形状は、インパクター板３０２として可能な多種の形状のうち一種のみを例示したものである。例えば、インパクター２８８が、インパクター板３０２を貫通して鉛直方向に伸展してなる流通スリットと段違いに鉛直方向に伸展してなる貫通流通スリットを有してなる上流流れ制御板２９０を構成要素とし、前記流れ制御板２９０と前記インパクター板３０２との間の段違い流通スリットに起因して流れの方向を変えることのできない大きな液小滴が該インパクター板３０２に衝突し、排出される構成も可能である。また他の構成も可能である。本発明の一好適態様において、液小滴分級装置２８０は典型的に、径が約１５ミクロンより大きい液小滴、より好ましくは約１０ミクロンより大きい液小滴、より更に好ましくは約８ミクロンより大きい液小滴、最も好ましくは約５ミクロンより大きい液小滴をエアロゾル１０８から除去するように設計される。液小滴分級装置内の液小滴分級径は、約１５ミクロンよりも小さいことが好ましく、より好ましくは約１０ミクロンよりも小さく、より更に好ましくは約８ミクロンよりも小さく、最も好ましくは約５ミクロンより小さいものである。分級径は、分級カットポイントとも称され、その径を有する液小滴の半分が除去され、その径を有する液小滴の半分が残留する径を意味する。しかしながら、各種用途に応じて、例えばインパクター板３０２と流れ制御板２９０との間隙の変更、あるいは、流れ制御板２９０の導出口を通過するエアロゾル速度の増減等により、液小滴分級径を変更することが可能である。本発明に係るエアロゾル生成装置１０６はそもそも、液小滴径分布が比較的狭い高品質のエアロゾル１０８を生成するものであるので、典型的にはエアロゾル１０８中、約３０重量％に満たない液体供給原料１０２、好ましくは約２５重量％に満たない液体供給原料、より好ましくは約２０重量％に満たない液体供給原料、最も好ましくは約１５重量％に満たない液体供給原料が、液小滴分級装置２８８内の排出液体２８４として除去されるものである。エアロゾル１０８からの液体供給原料１０２の回収を最小化することは、商業用途において高品質な粒子製品１１６の収率を向上させるためには特に重要である。しかしながら、エアロゾル生成装置１０６の性能は非常に優れているので、過大な液小滴を含まない好適なエアロゾルを炉に送るために、インパクター又は他の液小滴分級装置を使用することが通常は必要とされないことは注目されるべきである。このことは主要な利点であり、その理由は、本発明プロセスによれば、インパクターの使用に伴う系の複雑化及び液体損失を多くの場合に避けることができることによる。非常に厳密に制御された径及び径分布を持つ粒子を製造する場合、非常に高品質なエアロゾル流を製造して炉へ供給するように、場合によってはエアロゾル生成装置１０６と液小滴分級装置２８０とを併用することが好ましい。図３６には、仮インパクター２４６及びインパクター２８８を共に含んでなる本発明の一態様が示されている。図３６に示される如く、仮インパクター２４６及びインパクター２８８の基本構成要素は、図２３乃至３５に関して前述されたものと本質的に同一である。図３６から明らかなように、エアロゾル生成装置１０６から生ずるエアロゾル１０８は、仮インパクター２４６へ送られ、該仮インパクターにおいてエアロゾル流が濃縮されて、濃縮エアロゾル２４０が生成する。次いで、濃縮エアロゾル２４０はインパクター２８８へ送られて、大きな液小滴が除去され、分級されたエアロゾル２８２が生成し、次いで該分級エアロゾル２８２が炉１１０へ送られる。また、仮インパクター及びインパクターを共に使用することにより、不適当な大きさ及び不適当な小ささの液小滴が除去され、その結果、非常に狭い液小滴径分布を有する分級エアロゾルが生成することが注目されるべきである。また、エアロゾル濃縮装置２３６がエアロゾル分級装置２８０の後にくるように、エアロゾル濃縮装置とエアロゾル分級装置の順序を逆にすることも可能である。図３６で示される構成における重要な特徴の一つは、ドレン管３１０、３１２、３１４、３１６、２９６が好適な位置に組み込まれている点にある。プロセス装備内の液体滞留は、製造される粒子製品１１６の品質を著しく低下させるものであるので、上記ドレン管は、工業規模の粒子製造においては非常に重要である。この点に関し、ドレン管３１０は、仮インパクター２４６の第一板アセンブリー２４８の入口側から液体を排出するものである。ドレン管３１２は、仮インパクター２４６内の濃縮室２６２内部から液体を排出するものであり、ドレン管３１４は、余剰キャリアガス２３８から沈降する液体を除去するものである。ドレン管３１６は、インパクターの流れ制御板２９０の入口側近傍から液体を除去するものであり、一方、ドレン管２９６は、インパクター板３０２近傍から液体を除去するものである。上記ドレン管３１０、３１２、３１４、３１６、２９６を設けない場合は、図３６で示される装置の性能は著しく低下する。ドレン管３１０、３１２、３１４、３１６、２９６内の全排出液体は、好適に循環されて液体供給原料１０２の調製に利用される。本発明プロセスの幾つかの応用例においては、粒子１１２を炉１１０のアウトプットから直接捕集することが可能である。しかしながら、より一般的には、粒子捕集装置１１４において粒子１１２を捕集する前に、炉１１０を出る粒子１１２を冷却することが望ましい。図３７には、本発明プロセスの一態様が示されており、この態様において、炉１１０を出る粒子１１２は粒子冷却装置３２０へ送られて、冷却された粒子流３２２が生成し、次いで該粒子流３２２が粒子捕集装置１１４へ送られる。粒子冷却装置３２０は、粒子捕集装置１１４へ導入するための所望温度まで粒子１１２を冷却する能力のある任意の冷却装置とすることができるが、従来の熱交換器構成は好ましくない。その理由は、従来の熱交換器構成においては、一般に、高温粒子１１２を懸濁してなるエアロゾル流が冷却面に直接当たるためである。その場合、熱交換器冷却面上に高温粒子１１３が熱泳動沈着することに起因して、粒子１１２の顕著な損失が発生する。本発明によれば、従来の熱交換器に比して熱泳動による損失を大幅に減少させる粒子冷却装置３２０として、ガス急冷型冷却装置が使用される。図３８乃至４０には、ガス急冷型冷却装置３３０の一態様が示されている。ガス急冷型冷却装置は、冷却容器３３４内に収容された多孔管３３２を含んでなり、該冷却容器３３４と該多孔管３３２との間に環状空間３３６を有してなる。該環状空間３３６と流体連通してなる急冷ガス入口箱３３８は、その内部にエアロゾル出口管３４０の一部を含んでなる。多孔管３３２は、エアロゾル出口管３４０とエアロゾル入口管３４２との間に伸展してなる。急冷ガス入口箱３３８へ通じる開口部には、２本の急冷ガス供給管３４４が取着されている。図４０には多孔管３３２が詳細に図示されている。多孔管３３２は多数の開口部３４５を有してなる。開口部３４５は、多孔管３３２がガス急冷型冷却装置３３０に組み込まれるとき、環状空間３３６から多孔管３３２の内部空間３４８へ急冷ガスを流通させるものである。開口部３４５は円形穴として例示されているが、例えばスリット等、任意形状の開口部を採用することが可能である。また、多孔管３３２は多孔性スクリーンであってもよい。２つの熱放射遮蔽部材３４７は、炉から下流へ向かう放射加熱を防止するものである。しかしながら、殆どの場合において、炉から下流へ向かう放射加熱は一般にはそれほど深刻な問題ではないので、熱放射遮蔽部材３４７を包含することは必須事項ではない。熱放射遮蔽部材３４７を使用することにより、粒子の損失が発生するので、該部材の使用は好ましいものではない。引き続き図３８乃至４０を参照して、ガス急冷型冷却装置３３０の作用を以下に説明する。運転中、ガス流内に分散した状態で搬送される粒子１１２は、エアロゾル入口管３４２を介してガス急冷型冷却装置３３０内へ進入し、多孔管３３２の内部空間内３４８へ流動する。急冷ガス３４６は、急冷ガス供給管３４４を介して急冷ガス入口箱３３８内へ導入される。急冷ガス入口箱３３８内に進入した急冷ガス３４６は、エアロゾル出口管３４０の外表面と接触することにより、螺旋、即ち渦流状に環状空間３３６内へ押し流され、該環状空間において、多孔管３３２壁面を貫通してなる開口部３４５を通過するものである。ガス３４６は、内部空間３４８内に進入した後も、ある程度渦流状の動きを保持していることが好ましい。この渦流状の動きにより、粒子１１２が迅速に冷却され、またガス急冷型冷却装置３３０壁面に付着することによる粒子損失が低減される。この態様において、急冷ガス３４６は、多孔管３３２の全周及び全長に及ぶ範囲で、多孔管３３２の内部空間３４８へ半径方向に進入する。低温の急冷ガス３４６は、高温粒子１１２と混合して、該粒子を冷却するものであり、該混合物は次いで、冷却粒子流３２２としてエアロゾル出口管３４０から出るものである。冷却粒子流３２２は次いで、粒子捕集装置１１４へ送られて、粒子が捕集される。冷却粒子流３２２の温度は、導入する急冷ガス量により制御される。また、図３８に示される如く、急冷ガス３４６は、粒子の流れと対向する流れとしてガス急冷型冷却装置３３０へ送られるものである。代替的に、急冷ガス３４６が粒子１１２の流れと並行する流れとして冷却装置へ送られるように、急冷装置を設計することも可能である。ガス急冷型冷却装置３３０へ供給される急冷ガス３４６の量は、製造されるべき特定物質及び特定運転条件に依存する。しかしながら、急冷ガス３４６の使用量は、粒子１１２を含んでなるエアロゾル流の温度を所望の温度まで低下させるに十分な量である必要がある。典型的に、粒子１１２は、少なくとも約２００℃より低い温度まで冷却され、多くの場合は更に低温まで冷却される。粒子１１２を冷却する程度に関する唯一の限定は、冷却された粒子流３２２が、粒子流に含まれる他の凝縮性蒸気である水の凝縮温度より高い温度にある必要がある。冷却粒子流３２２の温度は、多くの場合、約５０℃乃至約１２０℃の温度である。多孔管３２２の全周及び全長にわたって、急冷ガス３４６が多孔管３２２の内部空間３４８へ半径方向で進入することにより、多孔管３２２の内壁周囲に低温急冷ガス３４６による緩衝域が形成するので、多孔管３３２冷却壁上での熱泳動沈着に起因する高温粒子１１２の損失が大幅に抑制される。運転中、開口部３４５を出て内部空間３４８へ進入する急冷ガス３４６は、多孔管３３２の多孔壁へ向かう外向き半径方向の、多孔管３３２内部の粒子１１２の熱泳動速度よりも大きな、半径方向速度（多孔管３３２の円形断面の中心へ向かって内向き半径方向の速度）を有してなるべきものである。図３８乃至４０に明らかなように、ガス急冷型冷却装置３３０は、実質一定の断面形状及び断面積を有してガス急冷型冷却装置を貫通してなる粒子１１２用流路を含むものである。好ましくは、ガス急冷型冷却装置３３０を貫通してなる流路は、炉１１０を貫通してなる流路、並びに、エアロゾル生成装置１０６から炉１１０へエアロゾル１０８を搬送する管を貫通してなる流路と同一の断面形状及び断面積を有してなる。また、急冷装置内での粒子冷却は非常に迅速に完了するものであり、また冷却中の熱泳動による損失の可能性も軽減されるものである。炉１１０の加熱領域内を流動通過し更には急冷装置内も流動通過するエアロゾルの総計滞留時間は、一般には、約５秒よりも短いものであり、より好ましくは約２秒よりも短く、最も好ましくは約１秒よりも短いものである。更なる一態様において、本発明プロセスは、炉を出る粒子１１２の組成を変更することも含んでなる。最も一般には、組成変更は、粒子１１２を構成する材料とは異なる一材料相を粒子１１２上に形成することを含むものであり、例えば、ある被覆材料で粒子１１２を被覆する方法等がある。粒子被覆を組み込んでなる本発明プロセスの一態様が、図４１に示されている。図４１に示されるように、炉１１０を出る粒子１１２は粒子被覆装置３５０へ進入し、該被覆装置において粒子１１２の外表面に被覆が施されて被覆粒子３５２が生成し、該被覆粒子は次いで、粒子捕集装置１１４へ送られて粒子製品１１６が得られる。粒子被覆装置３５０において、粒子１１２は任意の好適な粒子被覆技術、例えばガス・粒子変換を利用して被覆される。しかしながら、被覆は化学蒸着法（ＣＶＤ）及び／又は物理蒸着法（ＰＶＤ）によりなされることが好ましい。ＣＶＤ被覆においては、一又は複数の気相被覆前駆体が反応して、粒子１１２上に表面被膜が形成される。ＣＶＤにより形成される好適被膜としては、二酸化ケイ素等の酸化物、及び元素状金属等が包含される。ＰＶＤ被覆においては、被膜材料は粒子１１２表面上に物理的に堆積する。ＰＶＤにより形成される好適被膜としては、有機材料並びに元素状態の銀、銅、金のような元素状金属等が包含される。他に可能な表面被覆方法としては、粒子１１２に元来含まれる材料とは異なる材料に粒子表面の一部を転化させるための気相反応物と、粒子１１２表面の一部とを反応させることによる表面転化がある。粒子被覆装置３５０としては任意の好適な装置を使用することもできるが、ＣＶＤ及びＰＶＤにおける場合のように被覆前駆体を含んでなる気相被覆原料が使用される場合、気相被覆原料の供給は、図３８乃至４０に係る急冷装置３３０に関して説明されたような周囲に孔を有してなる多孔管を介して導入される。場合により、被覆材料前駆体を急冷ガス３４６に包含させることにより、急冷装置３３０を粒子被覆装置３５０として機能させることも可能である。引き続き図４１に注目すると、一好適態様において、粒子１１２が本発明プロセスにより被覆される場合、該粒子１１２は既述した本発明のエアロゾルプロセスを経て製造されるものもである。しかしながら、異なるプロセス、例えば液体沈殿法等により予め製造されてなる粒子の被覆に本発明プロセスを利用することも可能である。液体沈殿等の異なる方法により予め製造されてなる粒子を被覆する場合、製造時から、粒子がスラリー状態でエアロゾル生成装置１０６内へ導入され、該エアロゾル生成装置１０６において、炉１１０内で乾燥粒子１１２を形成させるためのエアロゾル１０８が生成され、その後、該粒子１１２が粒子被覆装置３５０内で被覆されるまで、粒子は分散状態を保っていることが好ましい。製造時から被覆時まで粒子を分散状態に維持することにより、粒子の凝集に伴う問題、更には、エアロゾル生成装置１０６へ供給する液体供給原料１０２内へ粒子を再分散させる必要がある場合は、粒子の再分散に伴う問題を避けることができる。例えば、液体媒体からの沈殿析出により予め形成される粒子の場合、沈殿粒子を懸濁状態で含んでなる液体媒体を、エアロゾル生成装置１０６用の液体供給原料１０２形成に使用することができる。注目すべきは、粒子被覆装置３５０が、炉１１０の一部として拡張されたものであっても、独立の装置であってもよいことである。本発明の更なる一態様においては、炉１１０内で粒子１１２を形成した後、粒子を捕集する前に、所望の物理的性質を付与するために粒子１１２の構造が変更される。図４２には、該粒子構造変成装置を含んでなる本発明プロセスの一態様が示されている。炉１１０を出る粒子１１２は、粒子変成装置３６０へ進入し、該粒子変成装置において粒子の構造が変更されて変成粒子３６２が生成し、次いで該変成粒子が粒子捕集装置１１４へ送られて粒子製品１１６が得られる。粒子変成装置３６０は一般には焼鈍炉のような炉であり、炉１１０の一部であっても、独立した加熱装置であってもよい。いずれにしても、粒子１１２を形成するために炉１１０に要求される条件とは独立に、粒子変成にとって好適な条件が得られるように、粒子変成装置３６０が、炉１１０から独立した温度制御を有してなることが重要である。従って、粒子変成装置３６０は典型的に、粒子１１２を所望に構造変成させるべく、温度制御された雰囲気及び必要な滞留時間を提供するものである。粒子変成装置３６０内で生ずる構造変成は、粒子１１２の結晶構造又はモルフォロジーに対する如何なる変成であってもよい。例えば、粒子１１２を粒子変成装置３６０内で焼鈍することにより、粒子１１２を稠密化、あるいは多結晶又は単結晶状態へ再結晶化させることも可能である。また、とりわけ複合粒子１１２の場合、粒子を十分な時間焼鈍して、異なる材料相からなる粒子１１２内部の再分散を誘発することも可能である。炉１１０内で製造された複合粒子の初期モルフォロジーは、本発明によれば、使用される特定材料及び特定操作条件に応じて、多様なモルフォロジーを取りうるものである。本発明により製造可能な複合粒子が採りうるモルフォロジーの数例が図４３に示されている。これらのモルフォロジーは、炉１１０内で初めに製造される粒子のものである場合もあり、粒子変成装置３６０において構造変成された結果である場合もある。更に、本発明複合粒子においては、図４３に示される複数のモルフォロジー特性の組み合わせも可能である。図４４には、本発明装置の一態様が示されており、該装置はエアロゾル生成装置１０６(４００個の変換器配列構成からなる態様)、エアロゾル濃縮装置２３６(仮インパクター態様)、液小滴分級装置２８０(インパクター態様)、炉１１０、粒子冷却装置３００(ガス急冷型冷却装置態様)、及び粒子捕集装置１１４（バッグフィルター態様）を含んでなる。全てのプロセス構成要素は、好適な流路により連結されており、該好適な流路は、装置内に不利益な液体蓄積を誘発する可能性のある鋭角端部を実質上含まないものである。また、注目されるべきは、エアロゾル濃縮装置２３６及び液小滴分級装置２８０の上流及び下流でたわみ継手３７０が使用されている点である。たわみ継手３７０を使用することにより、エアロゾル濃縮装置２３６及び／又は液小滴分級装置２８０において鉛直方向に伸展してなるスリットの傾斜角を変更することが可能になる。この構成においては、鉛直方向に伸展してなるスリットに必要とされる傾斜は、該鉛直方向に伸展してなるスリットからの排出特性を最適化するように調整することができる。これまで、本発明プロセスに係るエアロゾル生成は、超音波エアロゾル生成装置に関して説明されてきた。超音波発生装置を使用することは、それにより非常に高品質且つ高濃度なエアロゾルを得ることができるので、本発明プロセスにとって好ましい。しかしながら、いくつかの態様においては、本発明プロセスに係るエアロゾル生成装置は、特定用途に応じて、異なる構成を採りうるものである。例えば、重量平均径が約３ミクロンを超えるような大きな粒子が所望される場合は、スプレーノズル噴霧器が好ましい。一方、より小径の粒子への適用、とりわけ約３ミクロンより小径、好ましくは約２ミクロンより小径の粒子、これら粒子は一般には本発明の粒子と共に所望されるものであるが、そのような小径粒子を製造する用途においては、本明細書中で説明されるような超音波発生装置が特に好適である。この点に関し、本発明に係る超音波発生装置は、重量平均径が約０．２ミクロン乃至約３ミクロンである粒子を製造する場合に、特に好適である。超音波エアロゾル生成装置は医療用途及び家庭用加湿器として使用されてきたが、噴霧熱分解による粒子製造への超音波発生装置の利用は、主として小規模の実験的な場合に限定されていた。しかしながら、図２乃至２１に関して記載された本発明の超音波エアロゾル生成装置は、小さい平均径と狭い径分布とを有する高品質な粉体の商業生産にとって非常に好適である。この点に関し、該エアロゾル生成装置は、高品質なエアロゾルを、高液小滴負荷、高生産速度で製造するものある。上記の小さい液小滴径、狭い径分布、高液小滴負荷、及び高生産速度の組み合わせは、通常は不十分に狭い径分布、望ましくない低液小滴負荷、又は許容し難い低生産速度の少なくとも一を欠点として有する現存のエアロゾル生成装置と比べれば、大きな利点となるものである。本発明に係る超音波発生装置の細心且つ制御された構成により、約１ミクロン乃至約１０ミクロン、好ましくは約１ミクロン乃至約５ミクロン、より好ましくは約２ミクロン乃至約４ミクロンの径範囲にある液小滴を、約７０重量％を超えて（好ましくは約８０重量％を超えて）典型的に含有してなるエアロゾルが製造される。また、本発明の超音波発生装置は、エアロゾル中に液体供給原料を高生成速度で導出しうるものである。前記液体高負荷時の液体供給原料速度は、好ましくは一変換器につき約２５ｍＬ／ｈより大きく、より好ましくは一変換器につき約３７．５ｍＬ／ｈより大きく、より更に好ましくは一変換器につき約５０ｍＬ／ｈより大きく、最も好ましくは一変換器につき約１００ｍＬ／ｈより大きい。このような性能の高さは、商業規模の運転にとって望ましく、また、超音波変換器配列の上方に単一の前駆体を含んでなる比較的簡単な構成をとる本発明により達成される。超音波変換器は、狭い液小滴径分布を持つエアロゾルの液小滴高負荷条件における高速度製造に好適である。好ましくは該発生装置は、約０．５Ｌ／ｈを超える液小滴形成速度、より好ましくは約２Ｌ／ｈを超える液小滴形成速度、より更に好ましくは約５Ｌ／ｈを超える液小滴形成速度、更に一層好ましくは約１０Ｌ／ｈを超える液小滴形成速度、最も好ましくは約４０Ｌ／ｈを超える液小滴形成速度でエアロゾルを製造するものである。例えば、エアロゾル生成装置が、図３乃至２１に関して説明した如く、４００個の変換器構成を有するものであるとき、エアロゾル生成装置は、好ましくは約１０Ｌ／ｈを超える液体供給、より好ましくは約１５Ｌ／ｈを超える液体供給、より更に好ましくは約２０Ｌ／ｈを超える液体供給、最も好ましくは約４０Ｌ／ｈを超える液体供給からなる総体製造速度で、前述の如く液小滴負荷量の大きい高品質なエアロゾル製造しうるものである。殆どの運転条件下において、上記エアロゾル発生装置を使用するとき、製造される全粒子製品は、好ましくは一変換器につき約０．５ｇ／ｈを超え、より好ましくは一変換器につき約０．７５ｇ／ｈを超え、より更に好ましくは一変換器につき約１．０ｇ／ｈを超え、最も好ましくは一変換器につき約２．０ｇ／ｈを超えるものである。液体供給原料１０２中の可溶性前駆体濃度は、使用される特定材料並びに所望の特定粒子組成及び粒子モルフォロジーに依存して変化する。殆どの用途において、（一又は複数の）可溶性前駆体が使用される場合、（一又は複数の）可溶性前駆体は、液体供給材料１０２の約１乃至５０重量％となる濃度で存在する。しかしながら、如何なる場合においても、可溶性前駆体が使用される場合、該前駆体は、液体供給原料が超音波により霧化される程度に、また液体供給原料１０２からの材料の早期沈殿を防ぐ程度に十分低い濃度とされる。また、懸濁した粒子状前駆体の濃度も、特定用途において使用される特定材料に依存して変化する。本発明によれば、各種材料からなる粉体が製造されるものであり、そのように製造された粉体は本発明の重要な一面である。本発明によれば、上記の如く多様な粉体が、各種用途において非常に好適な特性を有して製造される。この点に関し、典型的に粉体は、小さい重量平均粒子径、狭い粒子径分布、球状の粒子形状、並びに、粒子構成材料の理論密度に比して高密度に製造される。また、粉体を構成する粒子は典型的に実質的単結晶であるか多結晶であるかいずれかであり、大きな平均結晶粒径を有してなる。粒子径に関して、粉体は広くは、典型的に約０．０５ミクロン乃至約４ミクロンの範囲にある重量平均粒子径を有してなる点に特徴を有し、殆どの粉体は約０．１ミクロン乃至約３ミクロンの重量平均径を有してなる。しかしながら、本発明プロセスによれば、一般に粒子径は所望の大きさの粒子を生ずるように制御される。粒子径は、エアロゾル生成装置内の超音波変換器の周波数を変更すること、並びに、液体供給原料中の前駆体濃度を変更することによって主に変化する。より低い超音波周波数においては、より大きな粒子が生ずる傾向があり、一方、より高い周波数においては、より小さな粒子が生ずる傾向がある。また、液体供給原料中の前駆体濃度がより高ければ、より大きな粒子が生ずる傾向があり、液体供給原料中の前駆体濃度がより低ければ、より小さな粒子が生ずる傾向がある。典型的に粒子は、用途に応じて約０．１ミクロン、約０．２ミクロン、約０．３ミクロン、約０．５ミクロン、約０．８ミクロン、約１ミクロンの下限値を有し、用途に応じて約４ミクロン、約３ミクロン、約２．５ミクロン、約２ミクロン、約１ミクロン、約０．８ミクロン、約０．６ミクロンの上限値を有してなる範囲にある重量平均粒子径を持つことに特徴を有する。上記上限値の一と、上記下限値の一との任意の組み合わせにより定められた重量平均径範囲を有してなる粉体は、上限値が下限値よりも大きい限りにおいては、本発明の範囲内にある。重量平均粒子径に関し特に好適な幾つかの範囲は、以下、ある物質に特有の考察において提示される。また、該粉体は、典型的に粉体中、約７５重量％を超える粒子、好ましくは約９０重量％を超える粒子、より好ましくは約９５重量％を超える粒子が、重量平均粒子径の２倍よりも小さい径、更に詳しくは重量平均粒子径の約１．５倍より小さい径を有してなる狭い粒子径分布を持つことに特徴を有する。また、該粉体は、典型的に、球状粒子からなることに特徴を有する。この点に関し、粒子内の結晶粒径が大きくなるにつれて、粒子は小面体となるものであるが、該粒子はぎざや不規則な形状を有さず実質球状である。球状粒子は、ぎざ粒子又は不規則粒子に比して、ペースト調合において一般に大きな分散性及び流動性を有するので有利である。幾つかの場合においては、粉体は非常に多孔質又は中空の粒子として形成されるが、通常は、粒子は非常に稠密であることに特徴を有し、典型的には理論密度の少なくとも約８０％、好ましくは少なくとも約９０％、より好ましくは少なくとも約９５％の密度を有してなる。理論密度とは、粒子の多孔度をゼロと仮定した場合の密度である。ここでの言及においては、粒子密度はヘリウム比重びん法により測定されたものである。密度の大きい粒子ほど、焼結中の収縮に関し、多孔度の大きい粒子よりも小さな収縮度を示す傾向があるので、大きな粒子密度は、焼成フィルム等の厚膜フィルム用途に特に有利である。また、粒子は、実質上の単結晶粒子又は大結晶粒を含んで多結晶的性質を有する粒子いずれかを典型的に含んでなることに特徴を有する。典型的に、粒子は、約１０ｎｍより大きい平均結晶粒径、好ましくは約２５ｎｍより大きい平均結晶粒径、より好ましくは約５０ｎｍより大きい平均結晶粒径、より更に好ましくは約１００ｎｍより大きい平均結晶粒径、最も好ましくは約２００ｎｍより大きい平均結晶粒径を含むものである。更に、平均結晶粒径は典型的に、重量平均粒子径の約２０％より大きく、好ましくは約４０％より大きく、より更に好ましくは約６０％より大きい。更に、粒子は典型的に高純度であることに特徴を有し、一般には、約０．１原子％以下の不純物濃度、好ましくは約０．０１原子％以下の不純物濃度である。本発明に係る粉体の重要な特徴の一つは、必要に応じて有機材料を実質含まずに、とりわけ界面活性剤を実質含まずに該粉体が製造されうる点にある。このことは、液体法により形成されて通常は残留界面活性剤を含んでなる粒子に比して、大いに有利な点である。このような残留界面活性剤は、特に厚膜フィルムペースト製造における粒子の有益性を著しく低下させるものである。上記の如く、本発明に係る粉体の一群は、金属含有粉体である。粒子中の金属は、実質任異種の金属であり、単一成分金属であっても、金属合金であってもよい。本発明において、特に好適な金属含有粉体バッチは、パラジウム(Ｐｄ)、銀 (Ａｇ)、ニッケル(Ｎｉ)、銅(Ｃｕ)、金(Ａｕ)、白金(Ｐｔ)、モリブデン(Ｍｏ) 、タングステン(Ｗ)、タンタル(Ｔａ)、アルミニウム（Ａｌ）等のうち少なくとも一を含んでなる。好適な合金としては、Ａｇ／Ｐｄ合金があり、例えば、Ａｇ：Ｐｄ比が約７０：３０のものである。最も好適なものは、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の少なくとも一を含んでなる金属含有粉体であり、とりわけパラジウム、銀、ニッケル及び銅の少なくとも一を含んでなるものである。金属は典型的に金属相内に存在する。金属相は、実質単一金属のみからなるものでも、金属合金からなるものでもよい。金属合金は、任意の所望相対量で合金成分を含んでなる。粉体が金属合金からなるとき、該合金は典型的に、粉体形成のためにエアロゾル化される液体供給原料内に、金属前駆塩を共溶解させることにより製造される。また、本明細書において合金についての言及がなされる場合は、当該議論は真の合金ではない金属間化合物についても同様に適用されることが認識されるべきである。このような金属含有粉体は、電子製品における導電性厚膜フィルム部分の製造に主に利用される。このような厚膜フィルム部分は典型的に、粉体含有ペーストからなる層を基板上に塗布し、該層を乾燥させて揮発性成分を層から除去し、フィルムを形成するために該層を焼成することにより形成される。非常に高品質の粉体は、多くの上記超小型電子技術による厚膜フィルム用途において必要とされている。パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の少なくとも一を含んでなる粉体は比較的重要であるので、それら粒子状金属についてより詳細に説明する。本発明に係るパラジウム含有粉体は、各種超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に有用である。例えば、該粉体は多層コンデンサー用の内部電極の製造に利用される。パラジウム前駆体は典型的に、水性液体中に可溶なパラジウム塩である。好適な前駆体は硝酸塩である。パラジウムは典型的に、金属相として粉体中に存在しており、該金属相は、実質パラジウムのみを含んでなるか、一又は複数の他の金属との合金内にパラジウムを含んでなる。合金形成元素としては銀(Ａｇ)、ニッケル(Ｎｉ)、銅(Ｃｕ)、白金(Ｐｔ)、モリブデン(Ｍｏ)、タングステン(Ｗ)、タンタル(Ｔａ)、アルミニウム(Ａｌ)、金(Ａｕ)、インジウム(Ｉｎ)、鉛(Ｐｂ)、錫（Ｓｎ）ビスマス（Ｂｉ）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。パラジウムとの合金形成に特に好適なものは、銀及びニッケルであり、とりわけ銀が好ましい。合金形成元素は典型的に、合金の全重量に対して約０.１乃至約４０重量％、より好ましくは約１乃至３０重量％の量で合金内に存在するものであり、合金の残りの部分は典型的にパラジウムからなる。パラジウム含有粉体は、本発明の範囲内において任意の好適な重量平均粒子径を有してなり、その径は用途に応じて変化する。殆どの用途においては、重量平均粒子径は、約０．１ミクロン乃至約２ミクロンの範囲にある。多層セラミックコンデンサーのような超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に使用される場合、粉体は約０．１ミクロン乃至約０．８ミクロンの重量平均粒子径を有してなることが好ましい。本発明に係る銀含有粉体は、各種超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に有用である。例えば、該粉体は多層コンデンサー用の内部電極の製造に利用される。銀は典型的に、水性液体に可溶な銀塩である。前駆体として好適なものは硝酸塩である。銀は典型的に、金属相として粉体中に存在しており、該金属相は、実質銀のみを含んでなるか、一又は複数の他の金属との合金として銀を含んでなる。合金形成元素としてはパラジウム(Ｐｄ)、ニッケル(Ｎｉ)、銅(Ｃｕ)、白金( Ｐｔ)、モリブデン(Ｍｏ)、タングステン(Ｗ)、タンタル(Ｔａ)、アルミニウム( Ａｌ)、金(Ａｕ)、インジウム(Ｉｎ)、鉛(Ｐｂ)、錫（Ｓｎ）ビスマス（Ｂｉ）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。銀との合金形成に特に好適なものは、パラジウム及び白金である。合金形成元素は典型的に、合金の全重量に対して約０．１乃至約４０重量％、より好ましくは約１乃至３０重量％の量で合金内に存在するものであり、合金の残りの部分は典型的に銀からなる。銀含有粉体は、本発明の範囲内において任意の好適な重量平均粒子径を有してなり、その径は用途に応じて変化する。殆どの用途においては、重量平均粒子径は、約０．１ミクロン乃至約２ミクロンの範囲にある。多層セラミックコンデンサーのような超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に使用される場合、粉体は約０．１ミクロン乃至約０．８ミクロンの重量平均粒子径を有してなることが好ましい。本発明に係るニッケル含有粉体は、各種超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に有用である。例えば、該粉体は多層コンデンサー用の内部電極の製造に利用される。ニッケル含有粉体を製造するための前駆体は典型的に、水に可溶なニッケル塩であり、硝酸塩が好ましい。ニッケルは典型的に、金属相内に存在している。該金属相は、実質ニッケルのみからなるか、一又は複数の他の金属との合金からなる。合金形成元素としてはパラジウム(Ｐｄ)、銀(Ａｇ)、金(Ａｕ)、銅(Ｃｕ)、タングステン(Ｗ)、モリブデン(Ｍｏ)、白金(Ｐｔ)、鉄(Ｆｅ)、コバルト（Ｃｏ）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。一好適態様において、合金形成元素はパラジウムである。合金形成元素は典型的に、合金の全重量に対して約０．１乃至約４０重量％、より好ましくは約１乃至１５重量％の量で合金内に存在するものであり、合金の残りの部分は典型的にニッケルからなる。ニッケル含有粉体は、本発明の範囲内において任意の好適な重量平均粒子径を有してなり、その径は用途に応じて変化する。殆どの用途においては、重量平均粒子径は、約０．１ミクロン乃至約２ミクロンの範囲にある。多層セラミックコンデンサーのような超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に使用される場合、粉体は約０．１ミクロン乃至約０．８ミクロンの重量平均粒子径を有してなることが好ましい。本発明に係る銅含有粉体は、各種超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に有用である。例えば、該粉体は多層コンデンサー用の内部電極の製造に利用される。銅含有粉体を製造するための前駆体は典型的に、水に可溶な銅塩であり、硝酸塩が好ましい。銅は典型的に、金属相として粉体中に存在しており、該金属相は、実質銅のみを含んでなるか、一又は複数の他の金属との合金として銅を含んでなる。合金形成元素としてはパラジウム(Ｐｄ)、銀(Ａｇ)、金(Ａｕ)、ニッケル( Ｎｉ)、タングステン(Ｗ)、モリブデン(Ｍｏ)、アルミニウム(Ａｌ)、亜鉛(Ｚｎ )、マグネシウム(Ｍｇ)、錫(Ｔｉ)、ベリリウム(Ｂｅ)、白金（Ｐｔ）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。合金形成元素は典型的に、合金の全重量に対して約０．１乃至約４０重量％、より好ましくは約１乃至１５重量％の量で合金内に存在するものであり、合金の残りの部分は典型的に銅からなる。銅含有粉体は、本発明の範囲内において任意の好適な重量平均粒子径を有してなり、その径は用途に応じて変化する。殆どの用途においては、重量平均粒子径は、約０．１ミクロン乃至約２ミクロンの範囲にある。多層セラミックコンデンサーのような超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に使用される場合、粉体は約０．１ミクロン乃至約０．８ミクロンの重量平均粒子径を有してなることが好ましい。本発明に係る金含有粉体は、各種超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に有用である。例えば、該粉体は多層コンデンサー用の内部電極の製造に利用される。金含有粉体における金に使用される前駆体は典型的に、水溶性金塩であり、塩化物塩が好ましい。金は典型的に、金属相として粉体中に存在しており、該金属相は、実質金のみを含んでなるか、一又は複数の他の金属との合金として金を含んでなる。合金形成元素としてはパラジウム(Ｐｄ)、銀(Ａｇ)、ニッケル(Ｎｉ) 、タングステン(Ｗ)、モリブデン(Ｍｏ)、白金（Ｐｔ）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。特に好ましいものは、白金又はパラジウムとの合金である。合金形成元素は典型的に、合金の全重量に対して約０．１乃至約４０重量％、より好ましくは約１乃至１５重量％の量で合金内に存在するものであり、合金の残りの部分は典型的に金からなる。金含有粉体は、本発明の範囲内において任意の好適な重量平均粒子径を有してなり、その径は用途に応じて変化する。殆どの用途においては、重量平均粒子径は、約０．０５ミクロン乃至約２ミクロンの範囲にある。多層セラミックコンデンサーのような超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に使用される場合、粉体は約０．１ミクロン乃至約１ミクロンの重量平均粒子径を有してなることが好ましい。本発明に係る白金含有粉体は、各種超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に有用である。白金含有粉体における白金用前駆体は典型的に、水溶性白金化合物である。好適な一前駆体は、塩化白金酸である。白金は典型的に、金属相として粉体中に存在しており、該金属相は、実質白金のみを含んでなるか、一又は複数の他の金属との合金として白金を含んでなる。合金形成元素としてはパラジウム(Ｐｄ)、銀 (Ａｇ)、ニッケル(Ｎｉ)、銅(Ｃｕ)、タングステン(Ｗ)、モリブデン(Ｍｏ)、金（Ａｕ）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。特に好ましいものは、金又はパラジウムとの合金である。合金形成元素は典型的に、合金の全重量に対して約０．１乃至約４０重量％、より好ましくは約１乃至１５重量％の量で合金内に存在するものであり、合金の残りの部分は典型的に白金からなる。金含有粉体は、本発明の範囲内において任意の好適な重量平均粒子径を有してなり、その径は用途に応じて変化する。殆どの用途においては、重量平均粒子径は、約０．０５ミクロン乃至約２ミクロンの範囲にある。多層セラミックコンデンサーのような超小型電子技術装置における電気伝導部の製造に使用される場合、粉体は約０．１ミクロン乃至約１ミクロンの重量平均粒子径を有してなることが好ましい。本発明に係る金属含有粉体は、上記金属を含んでなる単一金属相のみを含んでなるものであってよい。あるいは、金属含有粉体は多相又は複合粒子であってもよい。多相粒子において、金属は第一材料相に存在する。また粒子は、第一材料相とは異なる第二材料相を含んでなる。しかしながら、多相粒子は、二相以上の材料相を含んでなるものであってもよい。一般に、単一相粒子は、当該金属又は当該金属含有合金からなる一の単一金属相から基本的に構成される。また、多相粒子は当該金属を含有する一の金属相を典型的に含んでなり、更に少なくとも一の他相を含んでなる。当該金属含有金属相の他に、存在しうる他相は、好ましくは当該金属を実質含まない他の金属相、又は、同じく当該金属を実質含まない非金属相である。多くの用途において、単相粒子又は多相粒子いずれを使用するかに拘わらず、当該金属含有金属相は、しばしば、約５０重量％を超える当該金属、好ましくは約６０重量％を超える当該金属、より好ましくは約７０重量％を超える当該金属、より更に好ましくは約８０重量％を超える当該金属、最も好ましくは約９０重量％を超える当該金属を含んでなる。多相粒子は幾つかの理由により好ましいものである。幾つかの理由とは、（１）導電性を付与するために粒子内に取り込まれる高価な金属の量を、安価な充填材料からなる第二材料相を採用することにより減少させること、（２）ペースト内の粒子の流動性が向上すること及び変形に対する粒子の耐性が向上すること、（３）当該粒子を使用して製造される導電性フィルムを支持する基体との適合性を向上させるために、線熱膨張係数の変更、焼結／焼きしまり特性の変更、並びに、表面エネルギーの変更による粒子湿潤性の変更等により、粒子の物理的性質を変更すること、（４）特定電子部品用に電気的性質又は誘電性を変更すること等である。金属含有多相粒子の利用例としては、触媒又は触媒担体としての利用、並びに、多相コンデンサー、マルチチップ部品、大型コンデンサー及び他の電子部品、電池及び燃料電池の製造等に代表される厚膜フィルム応用分野において使用されるペースト調合物内の粒子としての利用等がある。本発明の重要な一面は、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の少なくとも一を好適に含んでなる（更にはとりわけパラジウム、銀、ニッケル及び銅の少なくとも一を含んでなる）非常に高品質な金属含有多相粒子が、前述のプロセスにより製造されることにある。上記多相粒子は、少なくとも第一材料相及び第二材料相を有してなる多相粒子を包含するものである。必要に応じて、更に別の材料相があってもよい。第一材料相は金属を含んでなり、典型的には導電性金属層であり、該金属は実質的に純金属として存在するか、一又は複数の他金属との合金として存在する。第二材料相は、第一材料相とは異なるものであり、典型的には金属を実質的に含まない相である。第二材料相は金属相であってもよい。第二材料相が金属相である場合、該相は実質的に純粋な単一金属であっても、二又はそれ以上の金属からなる合金からなるものでもよい。パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の一が第一材料相に存在する場合、上記金属の残りの一又はそれ以上が第二材料相に存在していてもよい。第二材料相に含有されていてもよい他の金属としては、モリブデン、タングステン、タンタル、アルミニウム、インジウム、鉛、錫、ビスマス等を挙げることができる。しかしながら、殆どの用途において、第二材料相は非金属相であり、その場合、第二材料相は典型的には導電性を示さないものでもある。非金属第二材料相として好適なものは、粒子の焼結及び／又は焼きしまり特性を変化させうる或る種のセラミック材料である。粒子の焼結及び／又は焼きしまり特性の制御は、典型的に誘電体であるセラミック層を含んでなる基材上に、金属含有フィルムを形成するための厚膜フィルムペーストに、粒子を使用する場合に、フィルムの亀裂及び層間剥離のような問題の発生を低減させるべく、粉体粒子の焼結及び収縮特性を前記基材の該特性とより近接させるために、特に重要である。この点は、多相セラミックコンデンサー及びマルチチップモジュールのように複数層が共焼成されるべきものである場合に特に重要である。第二材料相は酸化物材料を含んでいてもよい。そのような酸化物材料としては、二酸化ケイ素、アルミナ、チタニア、ジルコニア、酸化ビスマス及び酸化銅を挙げることができる。特に好適なものは、チタン酸塩を含んでなる第二材料相、とりわけバリウム、ストロンチウム、ネオジム、カルシウム、マグネシウム、及び鉛の少なくとも一からなるチタン酸塩を含んでなる第二材料相である。チタン酸塩は単一金属からなるものであっても、例えばＢａ_XＳｒ_1-XＴｉＯ₃のような混成金属チタン酸塩であってもよい。また、電子装置に使用されるチタン酸塩組成は、典型的には、純物質ではなく微量の他物質が含まれていてもよい。一般に本発明に係る多相粒子は、粒子を構成する第二材料相の比率が、当該用途に不利益とならない程度に小さいものである限りは、殆どの用途に関して単一相金属粒子の代わりに使用されうるものである。しかしながら、多相粒子を使用した場合は往々にして、単一相金属粒子を使用した場合に比べて、当該粒子を使用して製造したフィルムの性能が著しく向上する。本発明に係る多相粒子の一用途としては、一般には誘電性の非金属材料層に隣接して、一般には導電性の金属相として、当該金属を含有してなるフィルムを形成する用途がある。その場合、多相粒子は一般に第二相内に非金属材料を含んでなり、該非金属材料は、前記非金属層との併用に関する適性を向上させて、非金属層と、金属相を含んでなる導電性フィルムとの間の適合性及び接合を向上させるものである。上記用途の多くにおいては、金属含有多相粒子は第二材料相内に、その隣接非金属層内にも存在する非金属材料を含むものである。従って、非金属層が或る誘電体材料からなるとき、当該誘電体材料は第二材料相内にも存在するものである。例えば、非金属層がセラミック層であるとき、多相粒子は該セラミック層内にも存在する或るセラミック材料を第二相内に含むものである。一具体例として、多層セラミックコンデンサーの誘電体層には、多くの場合チタン酸塩材料が使用され、多層セラミックコンデンサー用内部電極を製造するために使用される金属含有粒子は、前記誘電体層内に存在するチタン酸塩と同一のチタン酸塩を第二材料相内に含んでなる。本発明に係る多相粒子を使用して製造された電子装置、とりわけ該粒子を使用して製造された内部電極を有してなる多層セラミックコンデンサー、並びに、そのような装置を製造する方法は、本発明の範囲内にある。一般に、多相粒子を利用して、誘電体層に隣接する金属導電相を形成する応用例において、当該粒子の第二材料相は、典型的には、当該粒子の約３０重量％未満、好ましくは当該粒子の約２０重量％未満、より好ましくは当該粒子の約１０重量％未満である。第二材料相の割合が非常に少ない多相粒子は、電気伝導部の製造に該粒子が使用される場合、第二材料相が典型的には誘電性であり、導電率を減少させるものであるので、一般に好ましい。従って、多くの場合において、とりわけ二酸化ケイ素、アルミナ又はチタン酸塩を第二材料相として含んでなる場合において、第二材料相は典型的に、当該粒子の約１０重量％未満、より好ましくは当該粒子の約５重量％未満、より更に好ましくは当該粒子の約２重量％未満であり、一方、第二材料相は典型的に、当該粒子の少なくとも約０．１重量％、より好ましくは少なくとも約０．５重量％である。この構成において、誘電体層と導電性フィルムとの間の良好な適合性が、導電性を大きく損なうことなく達成される。また、導電性フィルムの製造に多相粒子を利用することにより、典型的に接着性が向上するので、誘電体層との接合がより良好なものとなり、従って層間剥離の可能性が減少する。多相粒子からなる特に好適な粉体は、好ましくは導電性の金属第一材料相と、二酸化ケイ素、アルミナ、ジルコニア及びチタニアの少なくとも一からなるセラミック材料を含んでなる好ましくは誘電性の第二材料相とを含んでなる。第一材料相として好適なものは、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の少なくとも一を含んでなる金属相である。第一材料相において特に好適なものは、パラジウム、銀、ニッケル及び銅の少なくとも一である。第二材料相が二酸化ケイ素又はアルミナからなるとき、該粒子は典型的に第一材料相を支配相として含んでなり、とりわけ該粒子は導電性厚膜フィルム部分を製造する用途に設計されてなる。しかしながら、第二材料相がジルコニア又はチタニアを含んでなるとき、第二材料相が支配相となり、とりわけ該粒子は触媒としての用途に設計されてなる。多相粒子を含んでなる本発明に係る粉体として特に好適な別型は、導電性金属第一材料相を典型的には支配相として含んでなり、更にチタン酸塩を含んでなる第二材料相を含んでなる。好ましくは、チタン酸塩は、バリウム、ストロンチウム、ネオジム、カルシウム、マグネシウム及び鉛の一又はそれ以上からなる。特に好適はチタン酸塩は、チタン酸バリウムとチタン酸ネオジムである。第一材料相は好ましくは、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の一またはそれ以上、とりわけパラジウム、銀、ニッケル及び銅の一又はそれ以上を含んでなる。多相粒子からなる粉体において特に好適な更なろ別型は、金属第一相と、炭素を含んでなる第二相とを含んでなる。炭素は典型的に、グラファイト型又はカーボンブラック型のような導電型炭素である。金属相は好ましくはパラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の一またはそれ以上を含んでなる。粒子は典型的に第二材料相を支配相として含んでなる。第一材料相は典型的に触媒として利用される。このような多相粒子は触媒としての用途、更には当該金属によっては、電極材料、とりわけ電気化学的電池における電極材料としての用途に特に好適である。また、これら多相粒子粉体は導電性接着剤調合物における導電性充填粒子としても好適に利用される。一好適粉体は、とりわけ亜鉛／空気電池又は燃料電池用のカソード材料としての用途において、金属相として銀を含んでなる。他の好適な粉体は、とりわけ燃料電池用のカソード材料用途において、白金を含んでなる。殆どの用途において、粒子が含んでなる第一材料相は約２０重量％未満、好ましくは約１０重量％未満、である。しかしながら、粒子が含んでなる第一材料相は、典型的には、少なくとも約１重量％、好ましくは少なくとも約２重量％、より好ましくは少なくとも約５重量％である。特に好適な場合は、粒子が含んでなる第一材料相が約５重量％乃至約１０重量％、とりわけ約７重量％である。多相粒子の製造においては、本発明プロセスに係る多数の異型が存在する。一態様においては、第一材料相用の金属含有前駆体、及び、第二材料相用の第二前駆体は、液体供給原料１０２（図１乃至４４並びに関連説明を参照のこと）内に共に含有されてなる。この場合、両前駆体は、液体供給原料１０２を構成する流動性液体中に溶液として存在する。代替的に、前駆体の一方又は双方は、流動性液体中に懸濁した粒子であってもよい。また、液体供給原料１０２が、多相粒子用に二種以上の前駆体を含んでなることも可能である。別の態様においては、金属含有前駆体が初めは液体供給原料１０２内にあり、次いでエアロゾルとして炉１１０内で処理されて、金属含有前駆体粒子を形成するものである。前駆体粒子はその後の別工程において、図４１に関して前述した方法と類似の方法で、第二材料相で被覆される。このように、初めに金属含有前駆体粒子を形成し、次いでエアロゾル状態で飛散している前駆体粒子を被覆する二段階プロセスは、以下の理由により特に好適である。即ち、被覆前に前駆体粒子を回収し、その後再び分散させる必要があった液体沈殿法のような粒子製造方法が直面していた問題を回避できるためである。回収及び再分散に拘わる煩雑さのみならず、粒子凝集に起因する問題がしばしば発生していたが、この問題は本発明の飛散被覆により回避することができる。粒子凝集を回避することは、均一粒子被覆が所望される場合には非常に重要である。前述の如く、本発明に係る多相粒子は、多様な粒子モルフォロジーを含んでなる。図４３を参照すると、多相粒子は、多相粒子５００に見られるような、第一材料相と第二材料相との密接混合物を含んでなる。典型的に、上記密接混合物においては、第一材料相は連続相であり、該連続相内に第二材料相が分散している。他にとりうるモルフォロジーは、図４３において粒子５０２及び５０４として示されるように、第一材料相が大きな核として存在してなり、第二材料相からなる薄い被覆層が前記核を被覆してなるものである。粒子５０２に見られるように平滑被覆を形成してなるか、あるいは、粒子５０４に見られるように粗く凸凹のある被覆を形成してなるかは、第一及び第二材料相の湿潤特性、並びに、材料が処理される条件、とりわけ処理温度に依存する。例えば、ガス・粒子変換プロセスにおいて、被覆操作中、高温になるほど、より平滑で連続した被覆が得られる傾向がある。また、多相粒子は、粒子５０６に見られるように、一方の材料相からなる小さな核と、それを被包する他方の材料相からなる厚い層とを含んでなる場合もある。また、粒子５０８に見られるように、第一及び第二材料相は完全に分離してなる場合もある。更に、多相粒子は二つの材料相に限定されるものではない。例えば、図４３における粒子５１０は、第一材料相からなるマトリックス中に第二材料相からなるドメインが分散してなる核を含んでなり、該核が第三材料相により被覆されてなる多相粒子を示している。引き続き図４３を参照すると、第一材料相及び第二材料相は、粒子５００、５０２、５０４、５０６、５０８、５１０における任意の相であってよいことが理解される。しかしながら、殆どの用途においては、金属を含んでなる第一材料相はより豊富な相であり、第二材料相はより貧弱な相である。被覆粒子の場合は、第二材料相は往々にして、第一材料相を含んでなる核を被包してなる被覆として存在する。しかしながら、触媒材料の場合は、第一材料相は、第二材料相からなる支持材表面上の、被覆又は分散相である。二相密接混合物を含んでなる粒子においては、第一材料相は典型的に連続相であり、第二材料相は典型的に分散相である。殆どの用途において、多相粒子が含んでなる第一材料相は、約５０重量％を超え、より好ましくは約６０重量％を超え、より更に好ましくは約７０重量％を超え、最も好ましくは約８０重量％を超えてなる。第二材料相からなる薄い被覆層を含んでなる多相粒子の場合は、第一材料相は当該粒子の９０重量％以上である。一方、第二材料相は典型的に、多相粒子の約５０重量％未満、好ましくは約４０重量％未満、更に好ましくは約３０重量％未満、より更に好ましくは約２０重量％未満である。第二材料相からなる薄い被覆の場合は、該第二材料相は当該粒子の１０％以下である。しかしながら、被覆粒子の場合においても、第二材料相は典型的に当該粒子の約０．５重量％を超え、好ましくは約１重量％を超えてなる。本発明に係る多相粒子の殆どの用途は、第一材料相を大きな核として含んでなり、該核が第二材料相からなる薄い被覆によって被包されてなる粒子、又は、連続相としての第一材料相と、分散相としての第二材料（相）とからなる密接混合物、いずれかの利用を含むものであるので、これらの具体例は、以下で詳細に説明する。多相粒子における好適な一群は、第一材料相が核を形成し、該核の外表面周囲に第二材料相が薄い被覆層を形成してなる被覆粒子である。第二材料相は、第二材料相として好適なものとして既に列挙した任意の材料を含むものであってよい。本発明によれば、第二材料相を含んでなる被覆は、第一材料相からなる核を実質完全に被包する比較的均質な層として形成される。均質な被覆として第二材料相を含んでなる多相粒子の一製造方法は、図４１に関して既に説明されているものである。この点に関して、第二材料相は典型的に、第一材料相を含んでなる前駆体粒子上に、前述の方法により形成される。好適な被覆方法はＣＶＤである。ＣＶＤは広く知られた堆積法であり、第二材料相用の前駆体が気相内で反応して、第二材料相を形成するものである。所望被覆材料のＣＶＤ堆積においては、任意の公知前駆体を使用することができる。例えば、二酸化ケイ素被覆を堆積させるには、四塩化ケイ素のような気状シラン前駆体を酸素又は水蒸気の存在下で昇温することにより、該前駆体を分解し二酸化ケイ素に転化させ、次いで該二酸化ケイ素を金属含有前駆体粒子の表面上に堆積させる。典型的に、ＣＶＤ又はＰＶＤにより形成された被覆は、約１０ｎｍ乃至約２００ｎｍの平均被覆厚を持つ。好適な被覆は、約１００ｎｍよりも薄い、より好ましくは約５０ｎｍよりも薄い、最も好ましくは約２５ｎｍよりも薄い平均厚を有してなる。被覆多相粒子の用途としては、多層コンデンサー及びマルチチップモジュールのような電子装置用の、導電性フィルム製造がある。例えば二酸化ケイ素による被覆等、多くの場合において、当該被覆は、粒子の焼結及び／又は収縮特性を好適に変更して、セラミック基材との適合性を向上させるに有用である。被覆多相粒子を製造する別の方法は、第一材料相及び第二材料相各々の前駆体を共に、液体供給原料１０２（図１乃至４４に関して既述）内に供給する方法である。前述の如く、供給原料１０２内の各前駆体は、液相内に、例えば流動性液体である溶液内に存在するか、流動性液体によって懸濁された粒子として存在する。次いで、炉１１０内でエアロゾル液小滴から液体が除去されて多相粒子が形成する。注目すべきは、炉内で同時に複数の相が形成する場合、典型的には、異なる複数の相は初めに複数相からなる密接混合物として形成する。二つの材料相が好適な湿潤特性を持つものと仮定すると、一般に、処理温度が高くなるほど、また滞留時間が長くなるほど、材料相が再分散して、一方の材料相からなる核の周囲を他方の材料相が被覆してなる所望のモルフォロジーに近づく。代替的に、複数相の再分散により、図４３における多相粒子５０８に見られるように、複数層が完全に分離してなることも可能である。材料相の再分散が、被覆粒子モルフォロジーを形成することを目的とする場合、図４２に関し既述したようなプロセス態様は有利なものとなる。液体供給原料１０２内にある第一材料相及び第二材料相双方の前駆物質から被覆粒子を製造する場合、金属含有第一材料相用の第一前駆体は、被覆されるべき予成形金属含有粒子を含んでなる。第二材料相用の前駆体は、既に粒子として存在していても、液相内に溶液として存在していてもよい。例えば、金属アルコキシドを溶解すること等により得られる可溶性前駆体を、第二材料相用の前駆体として使用することができる。金属アルコキシドの場合、認識されるべきことは、水性溶液内において溶解した金属アルコキシドは、通常、可溶性前駆体として機能する他の可溶性成分を生成するように反応することである。これは、第二材料相としてチタニア又はアルミナを含んでなる粒子の製造の場合に可能な事例である。第二材料相が二酸化ケイ素である場合は、典型的に前駆体は、好ましくはコロイド状の大きさの小さな二酸化ケイ素粒子であるか、溶液内に溶解した二酸化ケイ素である。異なる材料相が密接混合物モルフォロジーをとる多相粒子の製造は、典型的に、前述の如く、第一材料相及び第二材料相用の前駆体を液体供給原料内に初めに含んでなることにより達成される。従って、このプロセスは、材料相が再分散せずに密接混合物状態に維持されるように操作条件が変更されている以外は、被覆モルフォロジーを有する粒子の製造に使用されたプロセスと実質同一である。一般に、炉１１０内の運転温度が低くなるほど、また、滞留時間が短くなるほど、粒子が迅速に冷却されて、複数相からなる密接混合物生成が促進される。密接混合物モルフォロジーを持つ多相粒子は、粒子の焼結／焼きしまり温度の変更、厚膜フィルム用途における焼成中に生じる収縮の減少、並びに、特定用途の粒子における電気的又は他の特性の変更に特に有用である。本発明に係る粉体における他の好適な一群は、蛍光体粒子である。蛍光体は、励起時に可視又は紫外線スペクトル域の放射を放出することのできる材料であり、例えば外部電場又は他の外部エネルギー源により励起される。蛍光体はホスト材料と称されるマトリックス化合物を含んでなり、典型的には、特定色を放出するため、あるいは、ルミネセンス特性を向上させるために、賦活イオンと称される一又は複数のドーパントを更に含んでなる。ある種の用途に対しては、特定の蛍光体化合物が好適であるが、考えうる全ての用途に関して必ずしも唯一の蛍光体化合物が選択されるわけではない。しかしながら、幾つかのディスプレー用途に好適な蛍光体ホスト材料としては、II族硫化物（例えば、ＣａＳ、ＳｒＳ、ＢａＳ、ＭｇＳ、Ｍｇ_XＳｒ_1-XＳ、Ｃａ_XＳｒ₁ _-X Ｓ）及びＸII族硫化物（例えば、ＺｎＳ、ＣｄＳ、Ｚｎ_XＣｄ_1-XＳ）を挙げることができる。上記材料の内、ＺｎＳは、主にその高輝度に起因して、多くのディスプレー用途、とりわけ高電圧（即ち、約２０００ボルト以上）を利用する用途に特に好適である。ＺｎＳは典型的に、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ａｕ、Ｃｌ又はそれらの混合物でドープされる。例えば、ＺｎＳ：Ａｇ⁺¹は、ＣＲＴ装置の青色（ブルー）光発生に使用される公知の蛍光体である。酸化物の内、Ｅｕ³⁺でドープされたＹ₂Ｏ₃（Ｙ₂Ｏ₃：ＥＵ³⁺）は、一般に赤色（レッド）光放射に好適である。ＢａＭｇＡｌ₁₁Ｏ₁₇：Ｅｕ²⁺（ＢＡＭ：Ｅｕ²⁺ ）もまた、赤色（レッド）光を発生させるための公知の酸化物である。入手可能であれば有用な他の化合物としては、ＳｒＧａ₂Ｓ₄：Ｅｕ²⁺、ＳｒＧａ₂Ｓ₄：Ｃｅ³⁺、ＣａＧａ₂Ｓ₄：Ｅｕ²⁺、ＣａＧａ₂Ｓ₄：Ｃｅ³⁺がある。特定用途に好適な蛍光体ホスト化合物及び賦活剤は、以下で更に詳説する。好適な粉体特性は、蛍光粉体の用途により異なる。しかしながら、粉体は、小さい粒子径、狭い粒子径分布、球形モルフォロジー、高密度／低多孔度、高結晶性、均質なドーパント分布を通常は有してなるものと、総括的に記載することができる。可視光子に至るエネルギー励起の相対的な転換率として定義される蛍光体効率は、高いものとされる。殆どの蛍光体用途において、平均粒子径は、より好ましくは約０．１ミクロン乃至約４ミクロン、より更に好ましくは約０．５ミクロン乃至約２ミクロンである。本発明により製造可能な蛍光体粒子は、実質単結晶粒子とすることが可能であり、あるいは多数の結晶粒からなるものであってもよい。本発明によれば、大結晶粒を有してなる蛍光体粒子を製造することが可能である。最も好ましくは、粒子がほぼ単結晶となるように、結晶粒径は平均粒子径に近似してなる。好ましくは、平均結晶粒径は、平均粒子径の少なくとも約５０％、より好ましくは少なくとも約８０％である。高結晶性蛍光体（即ち、大結晶粒径）は、相対的に小さい結晶粒を有してなる蛍光体に比較して、高効率を示すと考えられている。本発明により製造可能な蛍光体粒子は、高純度、即ち、不純物濃度が低いことに利点を有する。不純物とは、最終製品内に含まれる予定外の物質であり、従って、賦活イオンは不純物とは見なされない。本発明に係る蛍光粉体内の不純物度は、好ましくは約０．１重量％未満、より好ましくは約０．０１重量％未満である。更に、賦活イオンはホスト材料中に均等に分散してなる。また、本発明に係る粒子は、実質球形である。球形粒子は、より均一に分散して装置を被覆しうるので、特に有利である。結果として、本発明に係る蛍光粉体バッチは、実質的には凝集を起こさず、各種媒体中において良好な分散性を示すものである。蛍光体粒子の外表面上に被覆を施すことは多くの場合に有利である。湿気あるいは他の要因、例えば、プラズマディスプレー装置におけるプラズマ、陰極ルミネセンス装置における電子衝撃等に起因する蛍光体材料の劣化を抑えるため、多くの場合に被覆を施すことが必要とされる。例えば、ＺｎＳのような金属硫化物は、湿気による劣化を特に被り易いので、劣化反応を減少又は排除するために、完全に被包されることが必要とされる。他の蛍光体は、電界放出ディスプレー及びＣＲＴディスプレー等において、高電流密度で作用する電子ビームの存在下で劣化することが知られている。好適な被覆としては、ＳｉＯ₂、ＭｇＯ、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｎＯ₂又はＩｎ₂Ｏ₃のような金属酸化物である。ＳｎＯ又はＩｎ₂Ｏ₃のような半導性酸化物被覆は、蛍光体から往々にして放射される二次電子を好適に吸収する。被覆は、粒子状被覆又は非粒子状（フィルム）被覆のいずれであってもよい。被覆は相対的に薄く均質であるべきである。好ましくは、被覆は約１ミクロン未満の平均厚を有してなり、より好ましくは該平均被覆厚は約５ｎｍ乃至約１００ｎｍである。更に、該粒子は、所望の特性を得るために粒子を実質被包してなる二以上の被覆を含んでなる場合もある。加えて、蛍光体粒子は、ＰＭＭＡ(ポリメタクリル酸メチル)、ポリスチレン等のような有機被覆を含んでなる場合もある。有機被覆は１乃至１００ｎｍ程度の厚さとされ、実質稠密で粒子周囲で連続とされる。そのような被覆は、液相法により粉体を調製した後に形成することができる。有機被覆は、とりわけエレクトロルミネセントランプにおける蛍光体粒子の腐食を好適に防ぎ、また、粒子の分散特性を向上させるものである。また、被覆は、有機又は無機分子と蛍光体粒子表面との反応により形成された本質的に一分子層の厚さを持つ単分子層被膜であってもよい。特に、ハロゲン化シラン（ｈａｌｏ−）又はアミノシランのような官能基化された有機シラン、例えばヘキサメチルジシラザン又はトリメチルシリルクロライドと、蛍光粉体表面との反応による単分子層被膜の形成は、蛍光粉体の疎水性及び親水性の変更／制御に利用される。上記被膜により、広範な種類のペースト組成に関し、蛍光粉体の分散特性をより好適に制御しうる。また、単分子層被膜は、例えば１乃至１００ｎｍの有機又は無機被膜で既に被覆されてなる蛍光粉体上に形成されてもよく、この構成により、蛍光粉体の分散性（単分子層被膜に起因）並びに腐食特性（より厚い被膜を利用することに起因）に関して、更に良好な制御が可能になる。更に詳しくは、ドープされた金属硫化物蛍光体（ＭＳ：Ｍ'）は、金属炭酸塩（あるいは酸化物又は水酸化物）と、チオ尿素又は硫黄含有酸、例えばチオ酢酸、又は、Ｍ（Ｓ（Ｏ）ＣＲ）₂・ｘＨ₂Ｏのような水溶性錯体を形成するチオカルボン酸（ＨＳ（Ｏ）ＣＲ）との反応により、水性溶液から調製することができる。好ましくは、金属化合物と完全に反応させるために、少なくとも約２当量の酸が添加される。溶液は、Ｎ₂下で熱分解されて、金属硫化物を誘導する。 MCO₃＋2HS（O）CR…H₂O…＞M（S（O）CR）₂・xH₂O＋CO₂＋H₂O M（S（O）CR）₂・xH₂O＋熱／N₂→MS＋揮発性副生物溶液は、沈殿形成を避けるために不飽和な蛍光体前駆体濃度を好適に有してなり、約１乃至約５０重量％の前駆体を好適に含んでなる。溶媒は取扱いの容易さから水性基調のものであることが好ましいが、特定材料に関しては、他の溶媒、例えばトルエンが望ましい。有機溶媒の使用は、蛍光体粒子内で不利益な炭素濃縮を誘発する可能性がある。水性基調の溶液ｐＨは、溶液内における前駆体の溶解特性を変更するように調整可能である。蛍光粉体製造時の炉内最高平均流れ温度は、典型的に、製造されるべき蛍光体に応じて、約５００℃乃至約１８００℃の範囲にある。初めに炉内で製造される粒子は良好な結晶性を有してなるが、製造後に結晶性を向上することが必要とされる場合もある。従って、粉体は、蛍光体の結晶性を向上させるために、異なる雰囲気で異なる時間、加熱される。結晶性を上げることにより、蛍光体の輝度及び効率が向上する。上記焼鈍工程が実施される場合、焼鈍温度及び時間は、焼鈍工程においてしばしば見受けられる粒子間焼結の量を最小化するように選択される。例えば、空気中１４００℃で５８時間焼鈍されたイットリア基調の蛍光体は、結晶粒径の増大に起因して、輝度が１６０％以上好適に増加する。更に、蛍光体の結晶性は、前駆体溶液状態又は後形成焼鈍工程いずれかにおいて、フラックス剤を使用することによっても向上する。フラックス剤は、材料と共に加熱されるとき、フラックス剤の不在下で同一温度まで同一時間、材料を加熱した場合に比べて、材料の結晶性を向上させる反応物である。フラックス剤、例えばＮａＣｌ又はＫＣｌのようなハロゲン化アルカリ金属は、前駆体溶液へ添加され、続いて該溶液内における粒子形成中に粒子の結晶性を向上させるものである。代替的に、フラックス剤は捕集後の蛍光粉体バッチに添加することもできる。焼鈍時、フラックス剤は蛍光粉体の結晶性を向上させ、その結果、蛍光粉体の輝度を向上させるものである。上記説明の如く、蛍光粉体の安定性及びその他特性を向上させるために、時として、表面に被覆を有してなる蛍光粉体を形成することが所望される。本発明に係る蛍光粉体は、幾つかの異なる方法により、被覆されうる。例えば、コロイド状蛍光粉体と、可溶不揮発性分子からなる被覆前駆体とが、液小滴内に懸濁されて、それらが炉の加熱領域を通過して、蛍光体周囲に被覆が形成される。代替的に、蛍光粉体及び被覆双方の可溶性前駆体を前駆体溶液内に含有させることも可能であり、ここで被覆前駆体は不揮発物（例えばＡｌ（ＮＯ₃）₃）又は揮発物（例えばＳｎ（ＯＡｃ）₄）である。他の方法として、コロイド状前駆体及び可溶性蛍光体前駆体を使用して、蛍光体上に粒子状コロイド被覆を形成することも可能である。更に別の被覆方法においては、揮発性被覆前駆体又は前駆体溶液が炉内に噴霧されるが、この噴霧位置は蛍光体粒子が既に形成されてなる位置より下流である。前駆体が反応することにより蛍光体粒子表面上に被覆が形成する。このような被覆は異なる二つの機構により形成することが可能である。第一の機構は、前駆体が蒸発し、高温粒子表面へ向かって拡散し、そこで熱反応することからなる、化学蒸着法（ＣＶＤ）による薄膜形成である。第二の機構は、気体様前駆体を気相内で反応させて、小さな粒子（例えば約５ｎｍ未満）を形成するものであり、この小さな粒子は次いで当該粒子表面へ拡散し、該表面上で焼結して被覆を形成するものである。この反応機構はガス・粒子変換（ＧＰＣ）と称される。加えて、ＰｂＯ、ＭｏＯ₃、Ｖ₂Ｏ₅等に代表される揮発性被覆材料を反応室内に導入して、凝縮により粒子上に被覆を堆積させることも可能である。所望の被覆を蛍光体粒子上に形成するために、本炉の下流、且つ、急冷型装置の上流に、例えば第二の細長管状炉のような別の加熱領域を付設することも可能である。実施例以下の実施例は、本発明の理解を助けるために提示されるものであって、如何なる場合においても本発明の範囲を限定することを目的とするものではない。実施例１この実施例は、各種金属と、チタン酸ネオジム又はチタン酸バリウムとから多相粒子を製造することを示すものである。チタン酸バリウム及びチタン酸ネオジム各々に関してチタン酸塩前駆体溶液を調製した。チタン酸バリウム前駆体溶液は、硝酸バリウムを水に溶解し、次いで迅速に攪拌しながらチタニウムテトライソプロポキシドを添加することにより調製した。良好な沈殿物が形成した。十分な硝酸を添加して、該沈殿物を完全に溶解した。各種金属の前駆体溶液は、金属塩を水に溶解することにより調製した。チタン酸ネオジム前駆体溶液を、硝酸ネオジムを使用する以外は上記チタン酸バリウム前駆体溶液の場合と同様に調製した。最終粒子においてチタン酸塩成分と金属成分とが所望の量比となるように、チタン酸塩前駆体溶液及び金属前駆体溶液は、種々の量比で混合した。混合溶液を、１．６ＭＨｚで動作する変換器を具備してなる超音波エアロゾル生成装置内においてエアロゾル化し、該エアロゾルを炉内へ送り、該炉内でエアロゾル中の液小滴を熱分解して所望の多相粒子を形成した。空気又は窒素をキャリアガスとして使用し、銅及びニッケルを使用する実験においては、キャリアガス中に２．８容積％の水素を更に含有させた。結果を表２にまとめた。実施例２各種材料を本発明プロセスにより製造した。但し、ある材料は炉へ導入する前に液小滴分級工程を経て製造され、ある材料は該液小滴分級工程を経ずに製造されている。各種の単相粒子及び多相粒子（又は複合粒子）を、数種の被覆粒子と同様に製造した。表３乃至８は、各種上記材料及び製造条件をまとめたものである。(1) Ag：Pd＝７０：３０の合金、BaTiO₃は複合材中５乃至９０重量％。 (2) Ag：Pd＝３０：７０の合金。表３蛍光体（１）水溶液（２）尿素添加により粒子密度向上（３）デュポン社製有機金属（４）製造中、一部ＺｎはＺｎに還元。還元量は制御可能。表４純粋金属表５金属合金表６被覆粒子表７複合材料（１）粒子のモルフォロジーは、初期混合状態Ｐｄ／ＳｉＯ₂から、反応装置温度上昇と共にＰｄを覆うＳｉＯ₂被覆に変化（２）ＳｉＯ₂粒子上にＰｄ被覆（３）チタニウムテトライソプロポキシド（４）支持材ＴｉＯ₂の表面積大部分に金属拡散（５）Ａｌ［ＯＣＨ（ＣＨ₃）Ｃ₂Ｈ₅］₃ （６）支持材Ａｌ₂Ｏ₃の表面積大部分に金属拡散（７）ＴｉＯ₂粒子上にＰｄ被覆（８）ＴｉＯ₂粒子上にＡｇ被覆（９）ＴｉＯ₂粒子上にＰｔ被覆（１０）Ａｇ粒子上にＴｉＯ₂被覆（１１）Ａｕ粒子上にＴｉＯ₂被覆粉体を製造するための本発明プロセス及び本発明装置の各種具体例を詳細に説明してきたが、各具体例に関して記載された構成要素と、別な具体例において記載された構成要素とは、それらの構成要素が矛盾しない限りにおいては、任意の組み合わせで組み合わせ可能であることが理解されるべきである。例えば、上記エアロゾル濃縮装置、エアロゾル分級装置、粒子冷却装置、粒子被覆装置、粒子変成装置、並びに、その他の上記プロセス／装置構成要素のいずれか又は全ては、本発明の装置及び／又はプロセス内に組み込むことが可能なものである。また、付加的な装置及び／又はプロセス工程は、それらが本発明プロセス又は該プロセスに有用な装置の機能を実質的に阻害しない限りにおいては、組み込み可能である。また、本発明の各種態様を詳細に説明してきたが、当該分野の技術を有する者が上記態様の変更及び修正を想到しうることは明らかである。しかしながら、そのような変更及び修正は、以下の請求の範囲に記載される本発明の範囲に包含されるものであることは明確に理解されるべきである。更に、ここで開示された任意態様における任意構成要素は、任意の別態様における任意の別構成要素と、任意の組み合わせで組み合わせ可能なものであることが理解されるべきである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＧＷ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＷ (72)発明者コダス、トイボティ. アメリカ合衆国 87122 ニューメキシコ州アルバカーキサンラファエルドライブエヌ．イー．11102 (72)発明者パウエル、クウィントエイチ. アメリカ合衆国 87123 ニューメキシコ州アルバカーキグランドアベニューエヌ．イー．14336 (72)発明者スカムサー、ダニエルジェイ. アメリカ合衆国 87121 ニューメキシコ州アルバカーキハックアモアプレイスエス．ダブリュ．10327 (72)発明者カルソ、ジェイムズアメリカ合衆国 87122 ニューメキシコ州アルバカーキシダーキャニオンコートエヌ．イー．7721 (72)発明者チャンドラー、クライブディ. アメリカ合衆国 97219 オレゴン州ポートランドキャピタルハイウェイエス．ダブリュ．ナンバー44 10706

Claims

【特許請求の範囲】１．粒子製品を製造するためのエアロゾル法において、キャリアガス内に懸濁した液小滴を含んでなるエアロゾル流を生成する工程であって、該生成は、超音波により賦活された流動性媒体からなる貯槽から前記液小滴が放出されるように、前記キャリアガスと共に前記液小滴を吹き飛ばすことからなり、前記流動性媒体は、液体と、粒子製品に含まれるべき材料の少なくとも一の前駆体とからなるものである工程と、前記液体の少なくとも一部を前記エアロゾル流の前記液小滴の少なくとも一部から除去して、前記材料を含んでなる粒子を形成する工程とからなり、前記エアロゾル流を生成する前記工程の間、前記流動性媒体が、前記貯槽の下に配置されてなる多数の超音波変換器により超音波賦活されてなるエアロゾル法。２．前記多数の超音波変換器が少なくとも９個程度の超音波変換器を含んでなる請求項１に記載のエアロゾル法。３．前記多数の超音波変換器が少なくとも２５個程度の超音波変換器を含んでなる請求項１に記載のエアロゾル法。４．前記多数の超音波変換器が少なくとも４０個程度の超音波変換器を含んでなる請求項１に記載のエアロゾル法。５．前記多数の超音波変換器が少なくとも１００個程度の超音波変換器を含んでなる請求項１に記載のエアロゾル法。６．前記多数の超音波変換器が、前記貯槽の下に配置されてなる単一の取着板上に取着されてなる請求項１に記載のエアロゾル法。７．前記流動性媒体と前記超音波変換器との直接接触を避けるために、前記超音波変換器上に保護被覆を有してなる請求項１に記載のエアロゾル法。８．前記超音波変換器が、前記流動性媒体と前記超音波変換器との接触を避けるために前記超音波変換器と前記流動性媒体との間に配置されてなる超音波伝達性分離部材を介して、前記流動性媒体と超音波に関して連通してなる請求項１に記載のエアロゾル法。９．前記超音波変換器が、前記超音波変換器と前記超音波伝達性分離部材との間に位置してなり前記流動性媒体とは異なる超音波伝達性流体を介して、前記分離部材と超音波に関して連通してなる請求項８に記載のエアロゾル法。１０．運転時に前記超音波変換器を冷却するために、前記超音波伝達性流体が、前記超音波変換器と前記分離部材との間を流れるものである請求項９に記載のエアロゾル法。１１．前記生成工程の間、前記超音波変換器の各々につき、約２５ｍＬ／ｈを超える前記液小滴が吹き飛ばされてエアロゾル状態となる請求項１に記載のエアロゾル法。１２．前記生成工程の間、前記超音波変換器の各々につき、約５０ｍＬ／ｈを超える前記液小滴が吹き飛ばされてエアロゾル状態となる請求項１に記載のエアロゾル法。１３．前記生成工程の間、前記超音波変換器の各々につき、約１００ｍＬ／ｈを超える前記液小滴が吹き飛ばされてエアロゾル状態となる請求項１に記載のエアロゾル法。１４．粒子製品を製造するためのエアロゾル法において、キャリアガス内に懸濁した液小滴を含んでなるエアロゾル流を生成する工程であって、該生成は、超音波により賦活された流動性媒体からなる貯槽から前記液小滴が放出されるように、前記キャリアガスと共に前記液小滴を吹き飛ばすことからなり、前記流動性媒体は、液体と、粒子製品に含まれるべき材料の少なくとも一の前駆体とからなるものである工程と、前記液体の少なくとも一部を前記エアロゾル流の前記液小滴の少なくとも一部から除去して、前記材料を含んでなる粒子を形成する工程とからなり、前記エアロゾル流を生成する前記工程の間、前記キャリアガスがガス導出系の多数のガス導出口から導出されるものであり、前記多数のガス導出口の各々が、前記流動性媒体の各部から放出された前記液小滴の各部を吹き飛ばすために前記キャリアガスの各部を方向づけるように配置されてなるエアロゾル法。１５．多数の超音波変換器が、前記流動性媒体の下方に配置され、且つ、前記流動性媒体と超音波に関して連通してなることにより、前記超音波変換器の各々が前記貯槽内の前記流動性媒体の各部を超音波により賦活するものである請求項１４に記載のエアロゾル法。１６．前記変換器の一各々につき少なくとも一の前記ガス導出口を有してなる請求項１５に記載のエアロゾル法。１７．前記ガス導出口の各々が、前記流動性媒体の各部の上に位置してなる請求項１５に記載のエアロゾル法。１８．前記流動性媒体が複数の噴霧コーンを含んでなり、該コーンの各々は前記超音波変換器の一の上方に位置するものであり、前記複数の噴霧コーンの間には谷が存在してなり、前記ガス導出口が、前記噴霧コーンに隣接して前記谷の上に位置するものであり、そのことにより、前記噴霧コーンから前記液小滴が放出されると同時に前記液小滴を吹き飛ばすように、前記ガス導出口を出るキャリアガスが前記噴霧コーンへ向かって方向づけられてなる請求項１７に記載のエアロゾル法。１９．前記ガス導出口の少なくとも一の少なくとも一部が、噴霧コーンの頂部よりも鉛直方向において低い位置にあり、前記ガス導出口の前記少なくとも一を出るガスが該噴霧コーンの頂部に誘導されるものであり、その結果、該噴霧コーンの前記頂部よりも鉛直方向において低い位置にある前記ガス導出口の前記少なくとも一から前記キャリアガスの少なくとも一部が出るものである請求項１８に記載のエアロゾル法。２０．前記ガス導出口の各々から出るものが、前記キャリアガスからなる噴流であり、前記噴流が前記流動性媒体の前記噴霧コーンの一に向かうものである請求項１８に記載のエアロゾル法。２１．前記キャリアガスからなる前記噴流が実質水平に導出されるものである請求項２０に記載のエアロゾル法。２２．粒子製品を製造するためのエアロゾル法において、キャリアガス内に懸濁した液小滴を含んでなるエアロゾル流を生成する工程であって、前記液小滴が、粒子製品内に含まれるべき材料のための少なくとも一の前駆体を含んでなる工程と、前記液小滴の少なくとも一部から液体を除去して、前記前駆体に由来する前記成分を含んでなる粒子を形成する工程とからなり、前記エアロゾル流が、前記キャリアガス１Ｌにつき前記液小滴が約０．０８３ｍＬを超えてなる液小滴負荷量において約０．５Ｌ／ｈを超えて液小滴を含んでなることを特徴とし、前記液小滴が一の平均径と一の径分布とを有してなり、その結果、前記粒子が約０．１ミクロン乃至約４ミクロンの重量平均径を有してなり、前記粒子の少なくとも約７５重量％が前記平均径のほぼ２倍よりも小さいものとなるエアロゾル法。２３．前記エアロゾル流が約２Ｌ／ｈを超えて前記液小滴を含んでなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。２４．前記エアロゾル流が約５Ｌ／ｈを超えて前記液小滴を含んでなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。２５．前記エアロゾル流が約１０Ｌ／ｈを超えて前記液小滴を含んでなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。２６．前記エアロゾル流が約４０Ｌ／ｈを超えて前記液小滴を含んでなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。２７．前記エアロゾル流が、キャリアガス１Ｌにつき前記液小滴が約０．０８３ｍＬを超える液小滴負荷量を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。２８．前記エアロゾル流が、キャリアガス１Ｌにつき前記液小滴が約０．１６７ｍＬを超える液小滴負荷量を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。２９．前記エアロゾル流が、キャリアガス１Ｌにつき前記液小滴が約０．３３３ｍＬを超える液小滴負荷量を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３０．前記エアロゾル流が、キャリアガス１Ｌにつき前記液小滴が約０．８３３ｍＬを超える液小滴負荷量を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３１．前記エアロゾル流が、前記エアロゾル流１ｃｍ³につき前記液小滴が約５×１０⁶を超えてなる密度で前記液小滴を含んでなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３２．前記エアロゾル流が、前記エアロゾル流１ｃｍ³につき前記液小滴が約１×１０⁷を超えてなる密度で前記液小滴を含んでなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３３．前記粒子が、約３ミクロンよりも小さい重量平均径を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３４．前記粒子が、約２ミクロンよりも小さい重量平均径を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３５．前記粒子が、約０．５ミクロン乃至約２ミクロンの重量平均径を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３６．前記粒子が、約０．２ミクロン乃至約０．８ミクロンの重量平均径を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３７．少なくとも約９０重量％の前記粒子が、前記平均径のほぼ２倍よりも小さいものとなるような一の径分布を、前記粒子が有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３８．前記粒子が、理論密度の約９０％を超えてなる、ヘリウム比重びん法により測定された密度を有してなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。３９．前記粒子が実質球形である請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。４０．前記液小滴が、約１ミクロン乃至約５ミクロンの重量平均径を有してなる請求項２２に記載のエアロゾル法。４１．約２５重量％を超える前記第一液小滴が前記第一液小滴の重量平均径のほぼ２倍よりも大きくなるような一の径分布を、前記液小滴が有してなる請求項４０に記載のエアロゾル法。４２．前記液小滴から液体を除去する工程に先立って、前記エアロゾル流を濃縮する工程を更に含んでなり、該工程は前記エアロゾルからキャリアガスを除去することを含んでなり、そのことにより、該濃縮工程後の前記エアロゾル流が、該濃縮工程前に比べて、キャリアガス１単位容積につき、より大きな液小滴負荷量を有することになる請求項２２に記載のエアロゾル法。４３．前記濃縮工程の間、前記キャリアガス単位容積当りの前記エアロゾル流における液小滴負荷量が約２倍以上増加する請求項４２に記載のエアロゾル法。４４．前記濃縮工程の間、前記キャリアガス単位容積当りの前記エアロゾル流における液小滴負荷量が約５倍以上増加する請求項４２に記載のエアロゾル法。４５．前記液小滴から液体を除去する前記工程に先立って、前記エアロゾル流を液小滴径により分級する工程を更に含んでなり、該工程は、大径の液小滴を含んでなる第一の液小滴部分を前記エアロゾル流から除去し、小径の液小滴を含んでなる第二の液小滴部分を前記エアロゾル流内に残留させることを含んでなる請求項２２に記載のエアロゾル法。４６．前記第一の液小滴部分と前記第二の液小滴部分との間の分級カットポイントが、約１０ミクロンよりも小さい請求項４５に記載のエアロゾル法。４７．前記第一の液小滴部分と前記第二の液小滴部分との間の分級カットポイントが、約５ミクロンよりも小さい請求項４５に記載のエアロゾル法。４８．前記第一の液小滴部分が、前記第一の液小滴部分及び前記第二の液小滴部分の総量の約２０重量％以下である請求項４５に記載のエアロゾル法。４９．前記液小滴から液体を除去する前記工程が、前記液体の蒸発を含んでなる請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。５０．前記材料を含んでなる前記粒子は、炉内で昇温されて形成されるものである請求項２２に記載のエアロゾル法。５１．前記炉の加熱領域における前記エアロゾル流の滞留時間が、約４秒よりも短い請求項５０に記載のエアロゾル法。５２．前記滞留時間が、約２秒よりも短い請求項５０に記載のエアロゾル法。５３．前記滞留時間が、約１秒よりも短い請求項５０に記載のエアロゾル法。５４．前記炉内において、前記エアロゾル流が約５００℃乃至約１５００℃の最高平均流れ温度に達する請求項５０に記載のエアロゾル法。５５．前記粒子を形成する前記工程の後に、前記粒子をエアロゾル内に懸濁させたまま前記粒子を冷却する工程を更に含んでなり、前記冷却工程は、前記粒子を有してなる前記エアロゾルを冷却管内に流通させ、一方、前記粒子と混合し該粒子を冷却する冷却ガスを前記冷却管内に導入することを含んでなる請求項２２に記載のエアロゾル法。５６．前記冷却ガスによる緩衝域が、前記冷却管の壁近傍において、前記壁と前記粒子との間に形成し、そのことにより前記粒子を前記壁から隔離して、前記壁に向かう前記粒子の熱泳動的損失を減少させるように、前記冷却ガスを前記冷却管に導入する請求項５５に記載のエアロゾル法。５７．前記冷却管が、複数の開口が穿孔されてなる多孔壁を含んでなり、該開口を通って、前記冷却ガスが前記冷却管内へ進入するものである請求項５５に記載のエアロゾル法。５８．前記管の前記多孔壁が前記冷却管の実質全周に及んでなり、前記冷却管の実質全周に及んでなる前記多孔壁の孔を介して前記冷却ガスが前記冷却管内に半径方向で導入されるものである請求項５７に記載のエアロゾル法。５９．前記冷却ガスが、前記多孔壁へ向かう前記粒子の熱泳動速度よりも大きい前記冷却管内への半径方向進入速度を有してなる請求項５７に記載のエアロゾル法。６０．前記粒子が、前記材料を含んでなる単相のみから実質的になる請求項２２に記載のエアロゾル法。６１．前記単相が金属相である請求項６０に記載のエアロゾル法。６２．前記金属相が、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の少なくとも一を金属状態で含んでなる請求項６０に記載のエアロゾル法。６３．前記粒子が前記第一の材料相内に前記材料を含んでなり、更に、前記粒子を形成する前記工程の後に、前記粒子上に第二の材料相を形成する工程を更に含んでなり、前記第二の材料相が前記第一の材料相と組成に関して異なるものであり、そのことにより前記第一の材料相と前記第二の材料相の両方を含んでなる多相粒子が生成するものである請求項２２に記載のエアロゾル法。６４．前記第一の材料相が金属を含んでなる金属相であり、前記第二の材料相が非金属相であり、前記金属を実質含まない請求項６３に記載のエアロゾル法。６５．前記第二材料相が、前記粒子を実質被包してなる被覆からなる請求項６３に記載のエアロゾル法。６６．前記被覆が約１００ｎｍよりも薄い平均厚を有してなる請求項６５に記載のエアロゾル法。６７．前記被覆が約２５ｎｍよりも薄い平均厚を有してなる請求項６５に記載のエアロゾル法。６８．前記第二の材料相を形成する前記工程が、前記粒子上への前記第二の材料相の物理蒸着を含むものである請求項６３に記載のエアロゾル法。６９．前記物理蒸着が、銅、金及び銀の少なくとも一からなる気相からの蒸着を含んでなる請求項６８に記載のエアロゾル法。７０．前記第二の材料相を形成する前記工程が、前記粒子上への前記第二の材料相の化学蒸着を含んでなる請求項６３に記載のエアロゾル法。７１．前記化学蒸着が、シランの反応を含んでなる請求項７０に記載のエアロゾル法。７２．前記化学蒸着が、テトラクロロシランの反応を含んでなる請求項７０に記載のエアロゾル法。７３．前記第二の材料相が、二酸化ケイ素、アルミナ、チタニア及びジルコニアの少なくとも一からなる請求項６３に記載のエアロゾル法。７４．前記第二の材料相が、チタン酸塩からなる請求項６３に記載のエアロゾル法。７５．前記第二の材料相が、バリウム、ストロンチウム、ネオジム、カルシウム、マグネシウム及び鉛の少なくとも一のチタン酸塩からなる請求項６３に記載のエアロゾル法。７６．前記前駆体が、前記材料を含んでなる第一の材料相のための第一の前駆体であり、前記エアロゾル流もまた、前記第二の材料相のための第二の前駆体を少なくとも含んでなり、更に、前記粒子が、前記第一の材料相と前記第二の材料相の両方からなる多相粒子である請求項２２に記載のエアロゾル法。７７．前記第一の材料相が一の金属を含んでなる金属相であり、前記第二の材料相が前記金属を実質含まない非金属相である請求項７６に記載のエアロゾル法。７８．前記金属相が、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の少なくとも一を金属状態で含んでなる請求項７７に記載のエアロゾル法。７９．前記第二の材料相が、酸化物材料からなる請求項７７に記載のエアロゾル法。８０．前記第二の材料相が、セラミック材料からなる請求項７７に記載のエアロゾル法。８１．前記第二の材料相が、二酸化ケイ素、アルミナ、チタニア及びジルコニアの少なくとも一からなる請求項７７に記載のエアロゾル法。８２．前記第二の材料相がチタン酸塩を含んでなる請求項７７に記載のエアロゾル法。８３．前記第二の材料相が、バリウム、ストロンチウム、ネオジム、カルシウム、マグネシウム及び鉛の少なくとも一のチタン酸塩からなる請求項７７に記載のエアロゾル法。８４．前記第二の材料相が、導電型の炭素からなる請求項７７に記載のエアロゾル法。８５．前記導電型の炭素が、グラファイト及びカーボンブラックの少なくとも一からなる請求項８４に記載のエアロゾル法。８６．前記第一の前駆体が、前記液小滴からなる液体内に溶液として存在し、前記第二の前駆体が、前記液小滴内に保持されてなる前駆体粒子からなる請求項７６に記載のエアロゾル法。８７．前記前駆体粒子が約１ミクロンよりも小さい請求項８６に記載のエアロゾル法。８８．前記前駆体粒子が約０．５ミクロンよりも小さい請求項８６に記載のエアロゾル法。８９．前記前駆体粒子が約０．３ミクロンよりも小さい請求項８６に記載のエアロゾル法。９０．前記前駆体粒子が約０．１ミクロンよりも小さい請求項８６に記載のエアロゾル法。９１．前記前駆体粒子がコロイド状の大きさであり、コロイド懸濁系において前記第一の液小滴内に存在してなる請求項８６に記載のエアロゾル法。９２．前記第一の前駆体と前記第二前駆体の両方が前記液小滴からなる液体内に溶液の状態で存在してなる請求項７６に記載のエアロゾル法。９３．前記粒子が、前記粒子の内部にある前記第二の材料相と、前記粒子の外表面近傍にある前記第一の材料相とからなる請求項７６に記載のエアロゾル法。９４．前記粒子が、前記第一の材料相からなる核の表面周囲の被覆として前記第二の材料相を含んでなる請求項７６に記載のエアロゾル法。９５．前記前駆体が第一の金属を含んでなる第一の前駆体であり、前記エアロゾルもまた、前記第一の金属とは異なる第二の金属を含んでなる第二の前駆体を含んでなる請求項２２に記載のエアロゾル法。９６．前記第一の金属と前記第二の金属が、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金、白金、モリブデン、タングステン、タンタル及びアルミニウムからなる群から選択されてなる請求項９５に記載のエアロゾル法。９７．前記材料が蛍光体材料である請求項１乃至２２いずれか一に記載のエアロゾル法。９８．多相粒子製品を製造するためのエアロゾル法において、キャリアガス内に懸濁した液小滴を含んでなるエアロゾル流を生成する工程であって、前記液小滴が少なくとも二の異なる前駆体を含んでなり、第一の前駆体が、前記粒子製品内の第一の材料相のための前駆体であり、第二の前駆体が、前記粒子製品内の第二の材料相のための前駆体である工程と、前記液体の少なくとも一部を前記エアロゾル流の前記液小滴の少なくとも一部から除去して、少なくとも前記第一の材料相と前記第二の材料相とを含んでなる多相粒子を形成する工程とからなり、前記第一の材料相が金属相であり、前記第二の材料相が炭素、二酸化ケイ素、アルミナ、チタニア、ジルコニア及びチタン酸塩の少なくとも一を含んでなる非金属相であるエアロゾル法。９９．前記第二の材料相が、バリウム、ストロンチウム、ネオジム、カルシウム、マグネシウム及び鉛の少なくとも一のチタン酸塩からなる請求項９８に記載のエアロゾル法。１００．前記第一の材料相が、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金、白金、モリブデン、タングステン、タンタル及びアルミニウムの少なくとも一の金属態からなる請求項９８に記載のエアロゾル法。１０１．前記第一の材料相が、パラジウム、銀、ニッケル及び銅の少なくとも一の金属態からなる請求項９８に記載のエアロゾル法。１０２．前記第二の前駆体が、前記液小滴内の液体中に懸濁された粒子として存在してなる請求項９８に記載のエアロゾル法。１０３．粒子製品を製造するためのエアロゾル法において、キャリアガス内に懸濁した液小滴を含んでなるエアロゾル流を生成する工程であって、前記液小滴が粒子製品内に含まれるべき材料のための少なくとも一の前駆体を含んでなる工程と、前記液体の少なくとも一部を前記エアロゾル流の前記液小滴の少なくとも一部から除去して、熱反応装置内において昇温された温度で、前記材料を含んでなる粒子を形成し、前記粒子が昇温された温度においてエアロゾル流として前記反応装置を出るものである工程と、流動してなるエアロゾル内に前記粒子が懸濁された状態のまま前記粒子を冷却する工程であって、該冷却工程が、前記エアロゾル流を冷却管内に流通させる一方で前記粒子と混合して前記粒子を冷却する冷却ガスを前記冷却管内に導入することを含んでなる工程とからなるエアロゾル法。１０４．前記冷却管が、複数の開口が穿孔されてなる多孔壁を含んでなり、該開口を通って、前記冷却ガスが前記冷却管内へ進入するものである請求項１０３に記載のエアロゾル法。１０５．前記管の前記多孔壁が前記冷却管の実質全周に及んでなり、前記冷却管の実質全周に及んでなる前記多孔壁の孔を介して前記冷却ガスが前記冷却管内に半径方向で導入されるものである請求項１０４に記載のエアロゾル法。１０６．前記冷却ガスが、前記多孔壁へ向かう前記粒子の外向き半径方向の熱泳動速度よりも大きい前記冷却管内へ向かう内向き半径方向の速度を有してなる請求項１０４に記載のエアロゾル法。１０７．前記熱反応装置が加熱領域を具有してなる炉からなり、エアロゾルが、前記加熱領域及び前記冷却管内を通過する際の全滞留時間が、約５秒よりも短い請求項１０３に記載のエアロゾル法。１０８．前記熱反応装置が加熱領域を具有してなる炉からなり、エアロゾルが、前記加熱領域及び前記冷却管内を通過する際の全滞留時間が、約２秒よりも短い請求項１０３に記載のエアロゾル法。１０９．少なくとも二の異なる材料相を含んでなる多相粒子からなり、第一の材料相が金属相であり、第二の材料相が二酸化ケイ素、アルミナ、チタニア及びジルコニアの少なくとも一を含んでなる非金属相であり、前記多相粒子が約０．１ミクロン乃至約４ミクロンの重量平均粒子径を有することに特徴を有する粒子製品。１１０．少なくとも二の異なる材料相を含んでなる多相粒子からなり、第一の材料相が金属相であり、第二の材料相が少なくとも一のチタン酸塩を含んでなる非金属相であり、前記多相粒子が約０．１ミクロン乃至約４ミクロンの重量平均粒子径を有することに特徴を有する粒子製品。１１１．前記第二の材料相が、バリウム、ストロンチウム、ネオジム、カルシウム、マグネシウム及び鉛の少なくとも一のチタン酸塩を含む請求項１１０に記載の粒子製品。１１２．少なくとも二の異なる材料相を含んでなる多相粒子からなり、第一の材料相が金属相であり、第二の材料相が元素状炭素からなる非金属相であり、前記多相粒子が約０．１ミクロン乃至約４ミクロンの重量平均粒子径を有することに特徴を有する粒子製品。１１３．金属相である前記第一の材料相が、パラジウム、銀、ニッケル、銅、金及び白金の少なくとも一の金属態からなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１１４．金属相である前記第一の材料相が、パラジウム、銀、ニッケル及び銅の少なくとも一の金属態からなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１１５．前記多相粒子が、その製造時において、有機混入物質を実質含まないものである請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１１６．前記多相粒子が、その製造時において、界面活性剤を実質含まないものである請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１１７．前記多相粒子が、エアロゾルの状態で熱分解をうけて製造されたものである請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１１８．前記多相粒子が、約７０重量％を超える前記第一の材料相と、約３０重量％より少ない前記第二の材料相とからなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１１９．前記多相粒子が、約８０重量％を超える前記第一の材料相と、約２０重量％より少ない前記第二の材料相とからなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２０．前記多相粒子が、約９０重量％を超える前記第一の材料相と、約１０重量％より少ない前記第二の材料相とからなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２１．前記第二の材料相が、約０．５重量％を超える前記第二の材料相を含んでなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２２．前記多相粒子が、約２０重量％より少ない前記第一の材料相と、約８０重量％を超える前記第二の材料相とからなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２３．前記多相粒子が、約１０重量％より少ない前記第一の材料相と、約９０重量％を超える前記第二の材料相とからなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２４．前記多相粒子が、約１重量％を超える前記第一の材料相を含んでなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２５．前記多相粒子が約０．１ミクロン乃至約２ミクロンの重量平均粒子径を有してなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２６．前記多相粒子が約０．１ミクロン乃至約１ミクロンの重量平均粒子径を有してなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２７．前記多相粒子が約０．２ミクロン乃至約０．８ミクロンの重量平均粒子径を有してなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２８．前記多相粒子が、理論密度の約８０％より大きい、ヘリウム比重びん法により測定された密度を有してなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１２９．少なくとも約９０重量％の前記多相粒子が、前記重量平均粒子径の２倍よりも小さいものであるような粒子径分布を前記多相粒子が有してなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。１３０．誘電体層に隣接して導電性層を含んでなる電子装置において、導電性の第一層と、チタン酸塩セラミック材料を含んでなる誘電性の第二層とからなり、前記電子装置が電子回路内で動作するとき、前記第一層が前記電子装置の電気伝導部となるものであって、前記第一層が或る量の前記セラミック材料からなり、前記第一層は多相粒子を含んでなる厚膜フィルムペーストから製造されてなるものであり、前記多相粒子は約０．１ミクロン乃至約４ミクロンの重量平均粒子径と、約９０重量％を超える前記多相粒子が前記重量平均粒子径よりも小さいものであるような粒子径分布とを有してなることに特徴を有し、前記多相粒子が、導電性材料からなる金属相である第一の材料相と、前記チタン酸塩を含んでなる第二の材料相とを含んでなる電子装置。１３１．前記第二層が前記導電性材料を実質含まないものである請求項１３０に記載の電子装置。１３２．前記セラミック材料が、バリウム、ストロンチウム、ネオジム、カルシウム、マグネシウム及び鉛の少なくとも一のチタン酸塩である請求項１３１に記載の電子装置。１３３．前記第一層が、多層セラミックコンデンサーの内部電極層であり、前記第二層が、前記多層セラミックコンデンサーの前記内部電極層に対応する誘電体層である請求項１３２に記載の電子装置。１３４．前記第一層が、約１０重量％より少ない前記チタン酸塩を含んでなる請求項１３３に記載の電子装置。１３５．前記第一層が、約５重量％より少ない前記チタン酸塩を含んでなる請求項１３０に記載の電子装置。１３６．前記導電性材料が、金属態であるパラジウム、銀、ニッケル及び銅の少なくとも一を含む請求項１３０に記載の電子装置。１３７．前記第一の相が、約２５ｎｍより大きい平均結晶粒径を有してなる請求項１０９乃至１１２いずれか一に記載の粒子製品。