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WO2003030592A1 - Organic electric field light emitting device - Google Patents

Organic electric field light emitting device Download PDF

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Publication number
WO2003030592A1
WO2003030592A1 PCT/JP2002/009581 JP0209581W WO03030592A1 WO 2003030592 A1 WO2003030592 A1 WO 2003030592A1 JP 0209581 W JP0209581 W JP 0209581W WO 03030592 A1 WO03030592 A1 WO 03030592A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
electrode
light
organic
silver
light emitting
Prior art date
Application number
PCT/JP2002/009581
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Jiro Yamada
Original Assignee
Sony Corporation
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sony Corporation filed Critical Sony Corporation
Priority to EP02767971A priority Critical patent/EP1443806A4/en
Priority to KR1020037007076A priority patent/KR100911286B1/ko
Priority to US10/433,599 priority patent/US7126269B2/en
Publication of WO2003030592A1 publication Critical patent/WO2003030592A1/ja

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    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/22—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of auxiliary dielectric or reflective layers
    • H05B33/24—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of auxiliary dielectric or reflective layers of metallic reflective layers
    • H—ELECTRICITY
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    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
    • H10K50/80—Constructional details
    • H10K50/805—Electrodes
    • H10K50/82—Cathodes
    • H10K50/828—Transparent cathodes, e.g. comprising thin metal layers
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
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    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H10K2102/302—Details of OLEDs of OLED structures
    • H10K2102/3023—Direction of light emission
    • H10K2102/3026—Top emission
    • H—ELECTRICITY
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    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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    • H10K2102/302—Details of OLEDs of OLED structures
    • H10K2102/3023—Direction of light emission
    • H10K2102/3031—Two-side emission, e.g. transparent OLEDs [TOLED]

Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescent device (organic electroluminescent device; hereinafter, referred to as an “organic EL device”) that is a self-luminous display device.
  • organic electroluminescent device organic electroluminescent device; hereinafter, referred to as an “organic EL device”
  • An organic EL element has been attracting attention as a display element constituting a flat display.
  • An organic EL device generally has a structure in which an organic material is sandwiched between electrodes (anode and cathode) from above and below. When a drive voltage is applied to both electrodes, holes and electrons are injected from the electrodes into the organic layer made of an organic material, and the holes and electrons recombine in the organic layer, thereby emitting light. Is caused to occur.
  • a top emission type (Top emission structure) using a so-called TAC (Top emission Adaptive Current drive) technology is known.
  • a first electrode 2 made of a light reflecting material and functioning as an anode (anode), a buffer layer 3 a, a hole (hole) transport layer 3 b, and an electron transport are formed on a substrate 1.
  • An organic layer 3 composed of an organic light emitting layer 3 c also serving as a layer; a second electrode 4 composed of a translucent reflective layer 4 a and a transparent electrode layer 4 b functioning as a force source electrode (cathode); and a transparent dielectric.
  • the passivation film 5 and the passivation film 5 are sequentially laminated, and are configured to extract light from the organic light emitting layer 3c to the second electrode 4 side. Further, light emitted from the organic light emitting layer 3c is shared between the first electrode 2 and the translucent reflective layer 4a of the second electrode 4. It has a resonator structure that vibrates light, and the resonator structure enhances only the light of the resonance wavelength so that light with a high peak and a narrow spectrum can be extracted, thereby improving the color of the emitted light.
  • the reproduction range can be expanded.
  • transmissive type Transparent
  • a first electrode 12 having light transmittance and functioning as an anode electrode, a hole transport layer 13 a and an organic light emitting layer 13 are provided on a substrate 11 made of transparent glass or the like.
  • An organic layer 13 containing b and a second electrode 14 comprising a translucent reflective layer 14a and a transparent electrode layer 14b and functioning as a cathode electrode are sequentially laminated. Then, light from the organic light emitting layer 13b can be extracted to both the first electrode 12 side and the second electrode 14 side.
  • the semitransparent reflective layers 4a, 14a in which the second electrodes 4, 14 are extremely thin are used in order to improve the light transmittance and secure the electrical characteristics.
  • the translucent reflective layers 4a and 14a are formed by co-evaporating magnesium (Mg) and silver (Ag) at an atomic ratio of about 30: 1 to 5: 1. That is, the semitransparent reflective layers 4a and 14a are formed of an alloy containing magnesium as a main component.
  • the translucent reflective layer 4a and 14a are made of an alloy containing magnesium as a main component, the light absorption by the translucent reflective layers 4a and 14a themselves is limited. As a result, the light extraction efficiency from the organic light emitting layer 3c1 3b may be reduced.
  • the effect is particularly large in a top emission type organic EL device.
  • the light reflectance on the first electrode 2 side is 100%.
  • the light from the organic light emitting layer 3c passes through the second electrode 4, is reflected toward the first electrode 2 by the translucent reflective layer 4a of the second electrode 4, or is translucent. It is either absorbed in layer 4a.
  • the light reflected on the first electrode 2 side is again incident on the second electrode 4 due to its resonator structure because the light reflectance on the first electrode 2 side is 100%. Therefore, eventually, all the light other than the light absorbed by the translucent reflective layer 4a is emitted to the outside irrespective of the transmittance and the reflectance of the light at the second electrode 4.
  • the double-sided transmission type organic EL device does not have a resonator structure, only the portion that has passed through the second electrode 14 is emitted outward as light on the second electrode 14 side. become.
  • the sum of the reflectance, transmittance and absorptivity of light is always constant (100%). Therefore, light absorption As the yield increases, the light transmittance is also affected, and as a result, the light extraction efficiency from the organic light emitting layer 13b may be reduced.
  • an object of the present invention is to provide an organic EL device capable of obtaining good luminance efficiency and the like by suppressing light absorption as much as possible and extracting light efficiently. Disclosure of the invention
  • the present invention has been devised in order to achieve the above object, in which a light emitting layer made of an organic material is sandwiched between a first electrode and a second electrode, and light from the light emitting layer is transmitted to the first electrode side.
  • the organic EL element configured to extract light to at least one of the second electrode and the second electrode
  • the light absorptance of one of the first electrode and the second electrode on the side from which light from the light emitting layer is extracted is 1 It is characterized by being less than 0%.
  • the organic EL device having the above structure, since the light absorptivity of the electrode from which light is extracted is 10% or less, absorption of light by the electrode can be suppressed as much as possible. The light emitted by the light can be efficiently extracted to the outside.
  • the present invention provides a light emitting layer made of an organic material sandwiched between a first electrode and a second electrode, so that light from the light emitting layer is extracted to at least one of the first electrode side and the second electrode side.
  • the electrode on the light extraction side has a translucent reflective layer, and the translucent reflective layer is made of silver or an alloy containing silver as a main component.
  • the translucent reflective layer is made of silver or an alloy containing silver as a main component, the light absorptivity of the electrode from which light is extracted is suppressed to, for example, 10% or less. Becomes possible. Therefore, the light extraction side The absorption of light by the electrodes can be suppressed as much as possible, and the light emitted from the light emitting layer can be efficiently extracted to the outside.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a main part for describing a configuration example of a top emission type organic EL element.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a main part for describing a configuration example of a double-sided transmission type organic EL device.
  • the organic EL element described here has a film configuration substantially similar to that of the conventional case already described. That is, as shown in FIG. 1, a configuration is such that a first electrode 2, an organic layer 3, a second electrode 4 and a passivation film 5 are laminated on a substrate 1 in order from the lower layer.
  • the substrate 1 is made of a transparent glass substrate or a semiconductor substrate.
  • the first electrode 2 is used as an anode electrode also serving as a reflective layer, and is made of a light reflecting material such as platinum (Pt), gold (Au), chromium (Cr), or tungsten (W). . It is preferable that the first electrode 2 has a film thickness set in a range of 1.00 nm to 300 nm.
  • the organic layer 3 is formed by sequentially laminating, for example, a buffer layer 3a, a hole transport layer 3b, and an organic light emitting layer 3c also serving as an electron transport layer from the lower layer.
  • the buffer layer 3a is a layer for preventing leaks, for example, m—MTD AT A [4, 4 ′, 4 ”-tris (3-methylphenylphenylamino riphenylamine”, 2—TNATA [4, 4 ', 4 "-tris (2-naphtylphenylamino) triphenylamine], etc.
  • the hole transport layer 3b is made of, for example, a _N PD [N, N'-di (l-naphthyl) -N , N-dipheny 1-[1, 1 -bipheny 1] -4, -diamine]
  • the organic light-emitting layer 3 c is composed of red (R), green (G), and blue (B)
  • R red
  • G green
  • B blue
  • A1q3 trisquinolinol aluminum complex
  • Each of these layers constituting the organic layer 3 is , Buffer layer
  • 3a is set in the range of 15 nm to 300 nm
  • the hole transport layer 3 b is set in the range of 15 nm to 100 nm
  • the organic light emitting layer 3 c is set in the range of 15 nm to 100 nm. .
  • the second electrode 4 is used as a force source electrode, and has a translucent reflective layer.
  • the translucent reflective layer 4a is made of silver or an alloy containing silver as a main component, as will be described later in detail. It is preferable that the thickness of the translucent reflective layer 4a is set in the range of 5 nm to 50 nm.
  • the transparent electrode layer 4b is made of a material generally used as a transparent electrode, such as indium tin oxide (ITO) or an oxide of indium and zinc.
  • the second electrode 4 has a thickness in a range of 30 nm to 100 nm.
  • the passivation film 5 is made of a transparent dielectric, and preferably has a refractive index similar to that of the material forming the second electrode 4.
  • a silicon oxide (S i ⁇ 2) may be a silicon nitride (S i N) and the like.
  • the film thickness for example, it is conceivable to form a film with a thickness of 500 nm to 100 nm.
  • this organic EL device has a resonator structure that resonates light emitted from the organic light emitting layer 3 c between the first electrode 2 and the translucent reflective layer 4 a, and the organic layer 3 is It functions as a resonance part of the structure.
  • the optical distance L between the first electrode 2 and the translucent reflective layer 4 a that is, the optical film thickness of the resonator composed of the organic layer 3 is determined by the organic light emitting layer 3 c. Is reflected by the first electrode 2 and the translucent reflective layer 4a, and the phase shift is ⁇ radian, and the light emitted from the organic light-emitting layer 3c is the phase shift of the spectrum to be extracted from the second electrode 4 side.
  • the peak wavelength is ⁇
  • 2 L / ⁇ is a positive minimum value
  • 2 ⁇ ⁇ ⁇ + ⁇ 2 ⁇ q (q is an integer).
  • the holes pass from the first electrode 2 through the hole transport layer 3b, and the electrons pass through the hole.
  • the translucent reflective layer 4a of the two electrodes 4 each is injected into the organic light emitting layer 3c.
  • the injected positive and negative carriers cause the fluorescent molecules in the organic light emitting layer 3c to be in an excited state, and light is obtained in a process of relaxation of the excited molecules.
  • Light obtained by this light emission passes through the semi-transparent reflective layer 4a, the transparent electrode layer 4b, and the passivation film 5, and is emitted outward from the second electrode 4 side.
  • the first electrode 2, the organic layer 3, and the translucent reflective layer 4a constitute a resonator structure. Therefore, from the second electrode 4 side, the organic layer 3 which is the resonance part becomes a narrow band filter, and only the light h near the peak wavelength ⁇ of the spectrum to be extracted is enhanced by multiple interference and extracted.
  • the film thickness of 3 (optical distance L of the resonance part) is set to the minimum positive value among the values that constitute the resonator structure with the first electrode 2, the organic layer 3, and the translucent reflection layer 4a. Therefore, the extracted light h spectrum is The widest width is maintained within the range where the light having the wavelength ⁇ causes multiple interference. In other words, the peak intensity is increased by the multiple interference while the extracted light spectrum keeps a certain width. Therefore, even when the viewing angle is deviated, the shift amount of the wavelength ⁇ is kept small, and the color purity in a wide viewing angle range is improved.
  • the translucent reflective layer 4a is made of silver or an alloy mainly containing silver, not an alloy mainly containing magnesium as in the related art.
  • the alloy containing silver as a main component include an alloy of silver and magnesium. Also, silver and palladium
  • an alloy of silver, palladium and copper, and magnesium may be co-evaporated and alloyed. These alloys may be formed by co-evaporation in a vacuum environment, but it is needless to say that they may be formed by other methods.
  • the light absorptance of an alloy containing silver as a main component will be described.
  • an alloy containing silver as a main component and co-evaporated magnesium with an atomic ratio of about 10: 1 the light reflectance, transmittance, and the like when irradiated with light having a wavelength of 550 nm are irradiated.
  • the absorption rate is as shown in Table 2 below.
  • the light extraction efficiency is defined as the luminance-current efficiency (cd / A) at the beginning of the device configuration and the light-emitting efficiency after standing for 100 hours (h) in an environment with a temperature of 60 and a humidity of 90%.
  • Luminance-current efficiency (cd ZA) is measured.
  • the measurement was performed for the case where the translucent reflective layer 4a was formed using silver and the case where the translucent reflective layer 4a was formed using an alloy containing silver as a main component.
  • the measurement was also performed using alloys containing magnesium as the main component.
  • the measurement was performed for the case where the translucent reflective layer 4a was formed with the film thickness of.
  • the atomic ratio of magnesium to silver is set to 4: 1. It was 2 nm. When only silver is used, the thickness is the same as that when silver is the main component.
  • the luminance-current efficiency decreases over time when silver or an alloy containing silver as a main component is used. It is also understood that there is a possibility of doing. Moreover, the degree of the decrease increases as the silver ratio increases. This is thought to be because silver has a less dense particle structure than magnesium, so when the ratio of silver is high, element deterioration is likely to occur due to intrusion of moisture, etc., and this reduces the luminance-current efficiency. Can be Such deterioration of the element causes an increase in the number and size of non-light-emitting portions on the device plane, that is, portions called dark spots, and therefore should be avoided as much as possible.
  • the ratio of silver is not necessarily good if it is high, and the following is desirable.
  • the atomic ratio of silver to magnesium is 4: 1 or more, the light absorption rate is reduced.
  • the effect of improving the luminance-current efficiency can be obtained because it is suppressed to 10% or less, it is desirable to suppress the atomic ratio of silver to magnesium to 14: 1 or less in consideration of deterioration over time. That is, the atomic ratio of silver to magnesium is
  • the weight ratio to silver is considered. It is conceivable to set the ratio to include 0.3% or more and 1% or less of palladium and 0.3% or more and 1% or less of copper. In this way, the light absorption rate can be suppressed to 10% or less.
  • magnesium and an alloy containing 0.3% to 1% by weight of palladium and copper containing 0.3% to 1% by weight of silver with respect to silver are co-evaporated.
  • Atomic ratio of magnesium to 4: 1 ⁇ 14: 1 may be set. Even in this case, since the light absorptance can be suppressed to 10% or less, the effect of improving the luminance-current efficiency can be obtained.
  • the translucent reflective layer in the organic EL device described in the present embodiment, the translucent reflective layer
  • the light absorption rate of the translucent reflective layer 4a can be suppressed to 10% or less. Therefore, the absorption of light by the translucent reflective layer 4a can be suppressed as much as possible, and the light emitted from the organic light emitting layer 3c can be efficiently extracted outward from the second electrode 4 side. .
  • the organic EL device of the present embodiment for example, by setting the atomic ratio of silver to magnesium in the range of 4: 1 to 14: 1, deterioration over time can be avoided as much as possible. Generation can be suppressed, and as a result, the reliability of the organic EL element can be improved.
  • the light emitted from the organic light emitting layer 3 c in the top emission type, the light emitted from the organic light emitting layer 3 c resonates between the translucent reflective layer 4 a of the first electrode 2 and the second electrode 4. It has a resonator structure. Therefore, only the light having the resonance wavelength is enhanced, and light having a high peak and a narrow spectrum can be extracted, so that the color reproduction range of the emitted light can be expanded, and the color purity of the light is improved. I will be.
  • the light reflectance of the translucent reflective layer 4a is reduced to 20% while the light absorption rate of the translucent reflective layer 4a is suppressed to 10% or less as described above. As described above, it is preferable that the content be about 40%. If the light reflectance of the translucent reflective layer 4a is 20% or more, organic light emission This is because the light emitted from the layer 3c can be surely resonated in the resonance portion of the resonator structure.
  • ⁇ + ⁇ ⁇ 2 ⁇ ( ⁇ (q is an integer).
  • the spectrum of the light is kept the widest in the range where the light of wavelength ⁇ causes multiple interference, that is, the peak intensity is increased by the multiple interference while the extracted light keeps a certain width. Therefore, in the organic EL device of the present embodiment, the shift amount of the wavelength ⁇ is suppressed to be small even when the viewing angle is shifted, and the color purity is improved in a wide viewing angle range. Is achieved.
  • the present invention is applied to a top emission type organic EL device.
  • the present invention is not limited to this.
  • the organic EL device according to the present invention can minimize the absorption of light at the electrode on the light extraction side, and can efficiently extract light from the electrode side. It is possible to obtain a high luminance efficiency and the like. In addition, with this, it is expected that the occurrence of dark spots can be suppressed, and as a result, the reliability of the organic EL device can be improved.

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Description

明細 : 有機電界発光素子 技術分野
本発明は、 自発光型の表示素子である有機電界発光素子 （有機エレク トロルミネッセンス素子；以下 「有機 E L素子」 という） に関する。 背景技術
近年、 平面型の表示ディスプレイを構成する表示素子として、 有機 E L素子が注目を集めている。 有機 E L素子は、 一般に、 有機材料を上下 から電極 （陽極および陰極） で挟み込む構造を持つ。 そして、 両電極に 駆動電圧を与えると、 有機材料からなる有機層に対して、 両電極から正 孔および電子がそれぞれ注入され、 その有機層にて正孔と電子が再結合 することによって、 発光が生じるようになつている。
このような有機 E L素子の一例としては、 例えば第 1図に示すように いわゆる TAC (Top emission Adaptive Current drive) 技術を 用いた上面発光型 （Top emission構造） のものが知られている。 図例 の有機 E L素子では、 基板 1上に、 光反射材料からなりアノード電極 (陽極） として機能する第 1電極 2と、 例えばバッファ層 3 a、 ホール (正孔） 輸送層 3 bおよび電子輸送層を兼ねた有機発光層 3 cからなる 有機層 3と、 半透明反射層 4 aおよび透明電極層 4 bからなり力ソード 電極 （陰極） として機能する第 2電極 4と、 透明誘電体からなるパッシ ベーション膜 5とが順次積層されてなり、 有機発光層 3 cからの光を第 2電極 4側に取り出すように構成されている。 さらには、 第 1電極 2と 第 2電極 4の半透明反射層 4 aとの間で有機発光層 3 cが発した光を共 振させる共振器構造を有しており、 その共振器構造によって共振波長の 光だけを増強しピークが高く幅が狭いスぺクトルを有する光を取り出せ るようにすることで、 出射する光の色再現範囲を拡大し得るようにして いる。
また、 有機 EL素子の他の例として、 例えば第 2図に示すような両面 透過型 （Transparent) のものもある （Gu
et. al,Appl.Phys.Lett.68 (19), 1996) 。 図例の有機 EL素子では、 透明ガラス等からなる基板 1 1上に、 光透過性を有しアノード電極とし て機能する第 1電極 1 2と、 ホール輸送層 1 3 a及び有機発光層 1 3 b を含んでなる有機層 1 3と、 半透明反射層 14 aおよび透明電極層 14 bからなりカソ一ド電極として機能する第 2電極 14とが、 順次積層さ れてなる。 そして、 有機発光層 1 3 bからの光を、 第 1電極 1 2側と第 2電極 14側との両方に取り出せるようになつている。
ところで、 これらの有機 EL素子では、 いずれも、 光透過性の向上及 び電気的特性の確保を図るべく、 第 2電極 4， 14が極薄膜である半透 明反射層 4 a， 1 4 aを有している。 そして、 その半透明反射層 4 a, 14 aは、 原子比 30 ： 1〜 5 ： 1程度のマグネシウム （Mg) と銀 (Ag) とを共蒸着することによって形成されている。 すなわち、 半透 明反射層 4 a, 1 4 aは、 マグネシウムを主成分とする合金によって形 成されている。
しかしながら、 上述した従来の有機 EL素子では、 半透明反射層 4 a 14 aがマグネシウムを主成分とする合金からなるため、 その半透明反 射層 4 a, 1 4 a自体での光の吸収が大きく、 その結果有機発光層 3 c 1 3 bからの光の取り出し効率が低下してしまうおそれがある。
例えば、 一般的なマグネシウムと銀の共蒸着膜 （原子比 1 0 ： 1程 度） に波長 5 5 0 nmの光を照射した場合、 その共蒸着膜での光の反射 率、 透過率および吸収率は、 以下に示す表 1のようになる。 すなわち、 共蒸着膜の膜厚を 1 0〜 1 5 n mまで変化させても、 吸収率は略 1 6 % 程度である。
Figure imgf000005_0001
光の吸収率が大きいと、 特に、 上面発光型の有機 E L素子においては, その影響が大きくなる。 例えば、 第 1電極 2側の光反射率が 1 0 0 %で ある場合を考える。 その場合、 有機発光層 3 cからの光は、 第 2電極 4 を透過するか、 その第 2電極 4の半透明反射層 4 aによって第 1電極 2 側へ反射されるか、 あるいは半透明反射層 4 aに吸収されるかのいずれ かである。 ただし、 第 1電極 2側への反射光は、 第 1電極 2側の光反射 率が 1 0 0 %なので、 その共振器構造によって、 再び第 2電極 4へ入射 される。 したがって、 最終的には、 第 2電極 4での光の透過率、 反射率 に関係することなく、 半透明反射層 4 aに吸収される以外の光が全て外 方へ出射されることになる。 このことは、 半透明反射層 4 aでの光の吸 収率が大きいとその分だけ有機発光層 3 cからの光の取り出し効率が低 下することを意味している。 第 1電極 2側の反射率が 1 0 0 %未満の場 合でも、 その低下の度合いは、 共振器構造による光の干渉効果が強くな ればなるほど、 半透明反射層 4 aの吸収率による依存が大きなものとな る。
一方、 両面透過型の有機 E L素子においては、 共振器構造を有してい ないため、 第 2電極 1 4を透過した分のみが、 第 2電極 1 4側における 光として外方へ出射されることになる。 ただし、 光の反射率、 透過率お よび吸収率の総和は、 常に一定 （ 1 0 0 % ) である。 そのため、 光の吸 収率が大きくなると、 その分だけ光の透過率も影響を受け、 結果として 有機発光層 1 3 bからの光の取り出し効率が低下してしまうことも考え られる。
そこで、 本発明は、 光の吸収を極力抑制し、 効率よく取り出し得るよ うにすることで、 良好な輝度効率等を得ることが可能な有機 E L素子を 提供することを目的とする。 発明の開示
本発明は、 上記目的を達成するために案出されたもので、 有機材料か らなる発光層を第 1電極および第 2電極で挟持し、 前記発光層からの光 を前記第 1電極側と前記第 2電極側との少なくとも一方に取り出すよう に構成された有機 E L素子において、 前記第 1電極および前記第 2電極 のうち、 前記発光層からの光を取り出す側の電極の光吸収率が 1 0 %以 下であることを特徴とする。
上記構成の有機 E L素子によれば、 光を取り出す側の電極の光吸収率 が 1 0 %以下であるため、 その電極で光が吸収されてしまうのを極力抑 制することができ、 発光層が発する光を効率よく外方へ取り出し得るよ うになる。
また、 本発明は、 有機材料からなる発光層を第 1電極および第 2電極 で挟持し、 前記発光層からの光を前記第 1電極側と前記第 2電極側との 少なくとも一方に取り出すように構成された有機 E L素子において、 前 記光を取り出す側の電極が半透明反射層を有してなるとともに、 前記半 透明反射層が銀または銀を主成分とする合金からなることを特徴とする 上記構成の有機 E L素子によれば、 半透明反射層が銀または銀を主成 分とする合金からなるので、 光を取り出す側の電極の光吸収率を、 例え ば 1 0 %以下に抑えることが可能になる。 そのため、 光を取り出す側の 電極で光が吸収されてしまうのを極力抑制することができ、 発光層が発 する光を効率よく外方へ取り出し得るようになる。 図面の簡単な説明
第 1図は、 上面発光型の有機 EL素子の構成例を説明するための要部 断面図である。
第 2図は、 両面透過型の有機 E L素子の構成例を説明するための要部 断面図である。 発明を実施するための最良の形態
以下、 図面に基づき本発明に係る有機 EL素子について説明する。
ここでは、 本発明を上面発光型の有機 EL素子に適用した場合を例に 挙げて説明する。 ここで説明する有機 EL素子は、 既に説明した従来の 場合と略同様の膜構成を有している。 すなわち、 第 1図に示すように、 基板 1上に、 下層から順に第 1電極 2、 有機層 3、 第 2電極 4およびパ ッシベ一シヨン膜 5が積層された構成となっている。
基板 1は、 透明ガラス基板や半導体基板からなるものである。
第 1電極 2は、 反射層を兼ねたアノード電極として用いられるもので, プラチナ （P t ) 、 金 （Au) 、 クロム （C r ) またはタングステン (W) 等の光反射材料で構成されている。 また、 この第 1電極 2は、 膜 厚が 1.0 0 nm〜300 n mの範囲に設定されていることが好ましい。 有機層 3は、 例えばバッファ層 3 a、 ホール輸送層 3 bおよび電子輸 送層を兼ねた有機発光層 3 cを下層から順次積層してなるものである。 このうち、 バッファ層 3 aは、 リークを防止するための層であり、 例え ば m— MTD AT A [4， 4' , 4"- tris (3 - methylphenylphenylamino riphenylamine」、 2— TNATA [4, 4' , 4"-tris (2-naphtylphenylamino) triphenylamine]等で構成 される。 また、 ホール輸送層 3 bは、 例えば a _N P D [N, N' - di (l- naphthyl)-N, N -d i pheny 1 -[1, 1 -bipheny 1] -4, -diamine]で構 成される。 そして、 有機発光層 3 cは、 赤 （R) 、 緑 （G) 、 青 （B) それぞれの発光色を有する各発光材料で構成され、 例えば Gの発光色を 有する発光材料としては A 1 q 3 (トリスキノリノールアルミニウム錯 体） を用いる。 なお、 有機層 3を構成するこれらの各層は、 バッファ層
3 aが 1 5 nm〜 3 0 0 nm、 ホール輸送層 3 bが 1 5 nm〜 1 0 0 n m、 有機発光層 3 cが 1 5 nm〜 1 0 0 nmの範囲に設定されることが 好ましい。
第 2電極 4は、 力ソード電極として用いられるもので、 半透明反射層
4 aおよび透明電極層 4 bを下層から順次積層してなるものである。 こ のうち、 半透明反射層 4 aは、 詳細を後述するように、 銀または銀を主 成分とする合金によって構成されている。 この半透明反射層 4 aは、 膜 厚が 5 nm〜 5 0 nmの範囲に設定されていることが好ましい。 また、 透明電極層 4 bは、 例えば酸化インジウムスズ （Indium Tin Oxide： I TO) やインジウムと亜鉛の酸化物等、 一般的に透明電極として用い られている材料で構成されたものである。 この第 2電極 4は、 膜厚が 3 0 nm〜 1 0 0 0 n mの範囲であるものとする。
パッシベーシヨン膜 5は、 透明誘電体からなるもので、 好ましくは第 2電極 4を構成する材料と同程度の屈折率を有しているものとする。 こ の様な材料としては、 酸化シリコン （S i 〇2) 、 窒化シリコン （S i N) 等を用いることができる。 また、 その膜厚としては、 例えば 5 0 0 nm〜 1 0 0 0 0 n mで成膜することが考えられる。
ところで、 このような積層膜構成おいては、 有機層 3が光反射材料か らなる第 1電極 2と第 2電極 4の半透明反射層 4 aとに挟持されている ので、 これらが共振器構造を構成することになる。 すなわち、 この有機 E L素子では、 第 1電極 2と半透明反射層 4 aとの間で有機発光層 3 c が発した光を共振させる共振器構造を有しており、 有機層 3が共振器構 造の共振部として機能するようになっている。
そして、 その共振器構造において、 第 1電極 2と半透明反射層 4 aと の間の光学的距離 L、 すなわち有機層 3からなる共振部の光学的膜厚は， 有機発光層 3 cが発した光 hを第 1電極 2および半透明反射層 4 aで反 射する際に生じる位相シフトを Φ ラジアン、 有機発光層 3 cが発する 光のうち第 2電極 4側から取り出したいスぺクトルのピーク波長を λ とした場合に、 2 L / λ が正の最小値となり、 かつ、 2 ί Ζ λ + Φ Ζ 2 π = q ( qは整数） を満たすように構成されている。
このように構成された有機 E L素子では、 第 1電極 2および第 2電極 4の間に直流電圧を印加することにより、 正孔は第 1電極 2からホール 輸送層 3 bを経て、 電子は第 2電極 4の半透明反射層 4 aから、 それぞ れ有機発光層 3 c内に注入される。 そして、 その注入された正負のキヤ リアによって有機発光層 3 c内の蛍光分子が励起状態となり、 この励起 分子の緩和過程で発光が得られる。 この発光により得られる光は、 半透 明反射層 4 a、 透明電極層 4 bおよびパッシベーション膜 5を透過して， 第 2電極 4側から外方へ出射されることになる。
ただし、 このとき、 第 1電極 2、 有機層 3および半透明反射層 4 aは， 共振器構造を構成している。 そのため、 第 2電極 4側からは、 共振部で ある有機層 3が狭帯域フィルタとなり、 取り出したいスペクトルのピー ク波長 λ 近傍の光 hだけが多重干渉によって増強されて取り出される < しかも、 有機層 3の膜厚 （共振部の光学的距離 L ) は、 第 1電極 2と有 機層 3と半透明反射層 4 aとで共振器構造が構成される値のうちの正の 最小値に設定されていることから、 取り出される光 hのスぺクトルは、 波長 λ の光が多重干渉する範囲で最も広い幅に保たれる。 つまり、 取 り出される光のスぺクトルがある程度の幅を保ちながらも、 ピーク強度 は多重干渉によって高められたものとなる。 したがって、 視野角がずれ た場合であっても波長 λ のシフト量が小さく抑えられ、 広い視野角の 範囲での色純度が向上することになる。
次に、 以上のように構成された有機 E L素子における半透明反射層 4 a、 すなわちここで説明する有機 E L素子の最も特徴的な点について、 詳しく説明する。
本実施形態で説明する有機 E L素子では、 半透明反射層 4 aが、 従来 のようなマグネシウムを主成分とする合金ではなく、 銀または銀を主成 分とする合金によって構成されている。 銀を主成分とする合金としては、 例えば、 銀とマグネシウムの合金が挙げられる。 また、 銀とパラジウム
( P d ) と銅 （C u ) との合金を用いることも考えられる。 さらには、 銀とパラジウムと銅の合金と、 マグネシウムとを、 それぞれ共蒸着して 合金化したものであってもよい。 これらの合金は、 真空環境下における 共蒸着を行うことによって形成することが考えられるが、 他の手法によ つて形成したものであってもよいことは勿論である。
ここで、 銀を主成分とする合金の光吸収率について説明する。 例えば、 銀を主成分とし、 これに原子比 1 0 ： 1程度でマグネシウムを共蒸着し た合金であれば、 波長 5 5 0 n mの光を照射した場合の光の反射率、 透 過率および吸収率は、 以下に示す表 2のようになる。
表 2
膜厚 反射率 （％) 透過率 （％) 吸収率 （％)
1 0 n m 3 0 6 5 5
1 2 n m 3 8 5 7 5
1 5 n m 4 8 4 7 5
1 8 n m 5 8 3 7 5 表 2からも明らかなように、 銀を主成分とするマグネシウムとの合金 では、 その膜厚を 1 0〜 1 8 n mまで変化させても、 その全域にわたつ て光の吸収率が略 5 %程度であることが分かる。 すなわち、 従来のよう なマグネシウムを主成分とした銀との合金の場合に比べて、 光の吸収率 が略 1 Z 3程度の低下する。 これは、 組成の相違に起因するものと考え られる。
したがって、 半透明反射層 4 aとして、 銀または銀を主成分とする合 金を用いれば、 有機発光層 3 cからの光を従来よりも効率よく取り出せ るようになると期待できる。 そこで、 そのことを検証すべく、 実際に有 機 E L素子を構成した場合における光の取りだし効率を測定した。 その 測定結果を、 以下の表 3に示す。
表 3
Figure imgf000011_0001
表 3では、 光の取りだし効率として、 素子構成当初における輝度ー電 流効率 （c d / A ) と、 温度 6 0で湿度 9 0 %の環境下で 1 0 0 0時間 ( h ) 放置した後における輝度—電流効率 （c d Z A ) とを測定してい る。
また、 銀を用いて半透明反射層 4 aを構成した場合および銀を主成分 とする合金を用いて半透明反射層 4 aを構成した場合について測定して いるとともに、 比較のため従来のようにマグネシウムを主成分とする合 金を用いた場合についても測定している。 銀を主成分とする場合として は、 銀とマグネシウムの原子比が 4 ： 1 、 7 : 1 、 1 4 : 1の各合金、 重量比が銀： パラジウム ： 銅 = 9 8 ： 1 ： 1の合金を用い、 いずれも 1 5 n mの膜厚で半透明反射層 4 aを形成した場合について測定した。 こ れに対して、 マグネシウムを主成分とする場合については、 マグネシゥ ムと銀の原子比を 4 ： 1とし、 銀を主成分とする場合と反射率を同程度 にするため、 膜厚を 1 2 n mとした。 なお、 銀のみを用いた場合につい ては、 銀を主成分とする場合と同等の膜厚であるものとする。
表 3からも明らかなように、 銀または銀を主成分とする合金を用いた 場合には、 従来のようにマグネシウムを主成分とする合金を用いた場合 に比べて、 素子構成当初における輝度—電流効率が向上している。 これ は、 上述したように、 銀または銀を主成分とする合金は、 マグネシウム を主成分とする場合よりも、 光の吸収率が低いからである。
光の吸収率は、 例えば銀とマグネシウムの原子比が 7 : 1、 1 4 : 1 の各合金、 重量比が銀： パラジウム ： 銅 = 9 8 ： 1 ： 1の合金、 銀のみ のいずれの場合も、 表 2に示した場合と同様に、 略 5 %程度であると考 えられる。 これらの場合には、 マグネシウムを主成分とする場合に対し て、 略 1 . 3倍程度の輝度—電流効率になっていることが分かる。 また 銀とマグネシウムの原子比が 4 ： 1の合金については、 光の吸収率が 5 〜 1 0 %の間にあると考えられる。 この場合には、 マグネシウムを主成 分とする場合に対して、 略 1 . 2倍程度の輝度一電流効率になっている ことが分かる。
つまり、 銀の比率が高くなる程、 光の吸収率も低くなるため、 それに 伴って素子構成当初における輝度一電流効率の度合いも大きくなるとい える。
ところが、 経時的な輝度一電流効率の変化を見てみると、 銀または銀 を主成分とする合金を用いた場合には、 経時的に輝度一電流効率が低下 する可能性があることも分かる。 しかも、 その低下の度合いは、 銀の比 率が高くなるほど大きいものとなる。 これは、 銀はマグネシウムに比べ て粒子構造が緻密ではないため、 銀の比率が高くなると、 水分等の侵入 による素子劣化が生じ易くなり、 これにより輝度—電流効率が低下して しまうからと考えられる。 このような素子劣化は、 素子平面上で発光し ない部分、 すなわちダークスポットと呼ばれる部分の個数および大きさ の増大を招くため、 極力回避すべきである。
これらのことから、 銀または銀を主成分とする合金を用いれば、 光の 吸収率を 1 0 %以下に抑えられるため、 マグネシウムを主成分とする場 合に比べて輝度 -電流効率が向上するが、 銀の比率は必ずしも高ければ 良いとはいえず、 以下に述べるようにすることが望ましい。
例えば、 銀を主成分とするマグネシウムとの合金を用いる場合につい ては、 銀とマグネシウムの原子比が 4 ： 1以上であれば、 光の吸収率を
1 0 %以下に抑えられるため輝度一電流効率の改善効果が得られるが、 経時的な劣化を考慮すると、 銀とマグネシウムの原子比を 1 4 ： 1以下 に抑えることが望ましい。 すなわち、 銀とマグネシウムの原子比は、
4 ： 1〜 1 4 ： 1であることが望ましい。
また、 銀、 パラジウムおよび銅の合金を用いる場合については、 上述 した輝度一電流効率の改善効果および経時的な劣化に加えて、 当該合金 の形成の容易さ等を考慮すると、 銀に対し重量比 0 . 3 %以上 1 %以下 のパラジウムおよび重量比 0 . 3 %以上 1 %以下の銅を含む比率とする ことが考えられる。 このようにすれば、 光の吸収率を 1 0 %以下に抑え ることが可能になる。
さらには、 これらを組み合わせて、 銀に対し重量比 0 . 3 %以上 1 % 以下のパラジウムおよび重量比 0 . 3 %以上 1 %以下の銅を含む合金と マグネシウムとを共蒸着し、 当該合金とマグネシウムとが原子比 4 ： 1 〜 1 4 ： 1となるようにしてもよい。 この場合であっても、 光の吸収率 を 1 0 %以下に抑えられるため、 輝度一電流効率の改善効果が得られる ようになる。
勿論、 銀を単体で用いた場合であっても、 光の吸収率を 1 0 %以下に 抑えられ、 輝度一電流効率の改善効果が得られるようになることはいう までもない。
このように、 本実施形態で説明した有機 E L素子では、 半透明反射層
4 aが銀または銀を主成分とする合金によって構成されているため、 そ の半透明反射層 4 aにおける光の吸収率を、 1 0 %以下に抑えることが 可能になる。 そのため、 半透明反射層 4 aで光が吸収されてしまうのを 極力抑制することができ、 有機発光層 3 cが発する光を効率よく第 2電 極 4側から外方へ取り出し得るようになる。
しかも、 本実施形態の有機 E L素子では、 例えば銀とマグネシウムの 原子比を 4 ： 1〜 1 4 ： 1の範囲とすること等によって、 経時的な劣化 も極力回避し得るので、 ダークスポット等の発生も抑えることができ、 結果として有機 E L素子の信頼性を向上させることが可能となる。 また、 本実施形態の有機 E L素子では、 上面発光型のものにおいて、 第 1電極 2と第 2電極 4の半透明反射層 4 aとの間で有機発光層 3 cが 発した光を共振させる共振器構造を有している。 したがって、 共振波長 の光だけを増強しピークが高く幅が狭いスぺクトルを有する光を取り出 せるので、 出射する光の色再現範囲を拡大し得るようになり、 その光の 色純度が向上するようになる。
ただし、 共振器構造とした場合には、 上述したように半透明反射層 4 aにおける光の吸収率を 1 0 %以下に抑えつつ、 その半透明反射層 4 a における光反射率を 2 0 %以上、 好ましくは 4 0 %程度とすることが望 ましい。 半透明反射層 4 aの光反射率が 2 0 %以上であれば、 有機発光 層 3 cが発した光を共振器構造の共振部で確実に共振させることができ るからである。
さらに、 共振器構造とした場合には、 本実施形態で説明したように、 有機層 3からなる共振部の光学的膜厚を、 2 L A が正の最小値とな り、 かつ、 2 ί Ζ λ + Φ Ζ 2 π = (ΐ ( qは整数） を満たすように構成す ることが望ましい。 このようにすれば、 共振部において波長 λ 近傍の 光が多重干渉を起こす。 その上、 取り出される光のスペクトルが、 波長 λ の光が多重干渉する範囲で最も広い幅に保たれる。 つまり、 取り出 される光のスぺクトルがある程度の幅を保ちながらも、 ピーク強度は多 重干渉によって高められたものとなる。 したがって、 本実施形態の有機 E L素子では、 視野角がずれた場合であっても波長 λ のシフト量が小 さく抑えられ、 広い視野角の範囲での色純度の向上が図られたものとな る。
なお、 本実施形態では、 本発明を上面発光型の有機 E L素子に適用し た場合を例に挙げて説明したが、 本発明はこれに限定されるものではな く、 例えば両面透過型の有機 E L素子であっても、 全く同様に適用する ことが考えられる。 すなわち、 本発明は、 発光層からの光を第 1電極側 と第 2電極側との少なくとも一方に取り出すように構成された有機 E L 素子であれば適用可能である。
以上に説明したように、 本発明に係る有機 E L素子は、 光を取り出す 側の電極での光の吸収を極力抑制し、 その電極の側から光を効率よく取 り出すことができるので、 良好な輝度効率等を得ることが可能となる。 また、 これに伴い、 ダ一クスポット発生の抑制等も期待できるので、 結 果として有機 E L素子の信頼性を向上させることも可能となる。

Claims

請求の範囲
1 . 有機材料からなる発光層を第 1電極および第 2電極で挟持し、 前 記発光層からの光を前記第 1電極側と前記第 2電極側との少なくとも一 方に取り出すように構成された有機電界発光素子において、
前記第 1電極および前記第 2電極のうち、 前記発光層からの光を取り 出す側の電極の光吸収率が 1 0 %以下であることを特徴とする有機電界 発光素子。
2 . 前記第 1電極と前記第 2電極との間で前記発光層が発した光を共 振させる共振器構造を有していることを特徴とする請求の範囲第 1項記 載の有機電界発光素子。
3 . 前記光を取り出す側の電極の光反射率が 2 0 %以上であることを 特徴とする請求の範囲第 2項記載の有機電界発光素子。
4 . 前記第 1電極と前記第 2電極との間で生じる反射光の位相シフト を Φ ラジアン、 前記第 1電極と前記第 2電極との間の光学的距離を L 前記光を取り出す側の電極から取り出したいスぺクトルのピーク波長を λ とした場合に、 が正の最小値となり、 かつ、 2 Ι^ Ζ λ + Φ / 2 7C = q ( Qは整数） を満たすように構成されたことを特徴とする請 求の範囲第 2項記載の有機電界発光素子。
5 . 有機材料からなる発光層を第 1電極および第 2電極で挟持し、 前 記発光層からの光を前記第 1電極側と前記第 2電極側との少なくとも一 方に取り出すように構成された有機電界発光素子において、
前記光を取り出す側の電極は、 半透明反射層を有してなるとともに、 前記半透明反射層は、 銀または銀を主成分とする合金からなることを 特徴とする有機電界発光素子。
6. 前記銀を主成分とする合金は、 原子比 4 ： 1〜14 ： 1の銀とマ グネシゥムの合金であることを特徴とする請求の範囲第 5項記載の有機 電界発光素子。
7. 前記銀を主成分とする合金は、 銀に対し重量比 0. 3%〜1 %の パラジウムおよび重量比 0. 3 %〜 1 %の銅を含む合金であることを特 徴とする請求の範囲第 5項記載の有機電界発光素子。
8. 前記銀を主成分とする合金は、 銀に対し重量比 0. 3%〜1 %の パラジウムおよび重量比 0. 3 %〜 1 %の銅を含む合金とマグネシウム とが原子比 4 ： ：!〜 14 ： 1で共蒸着されてなるものであることを特徴 とする請求の範囲第 5項記載の有機電界発光素子。
9. 前記第 1電極と前記第 2電極との間で前記発光層が発した光を共 振させる共振器構造を有しているとともに、
前記第 1電極と前記第 2電極との間で生じる反射光の位相シフトを Φ ラジアン、 前記第 1電極と前記第 2電極との間の光学的距離を L、 前記光を取り出す側の電極から取り出したいスぺク トルのピーク波長を λ とした場合に、 2 LZA が正の最小値となり、 かつ、 2 LZA+ i> /27t = q (Qは整数） を満たすように構成された
ことを特徴とする請求の範囲第 5項記載の有機電界発光素子。
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