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WO2018181389A1 - 合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルム - Google Patents

合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルム Download PDF

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Publication number
WO2018181389A1
WO2018181389A1 PCT/JP2018/012560 JP2018012560W WO2018181389A1 WO 2018181389 A1 WO2018181389 A1 WO 2018181389A1 JP 2018012560 W JP2018012560 W JP 2018012560W WO 2018181389 A1 WO2018181389 A1 WO 2018181389A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
polyvinyl acetal
acetal resin
resin film
layer
mass
Prior art date
Application number
PCT/JP2018/012560
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
磯上　宏一郎
淳 小石川
浩孝 保田
ウーヴェ ケラー
Original Assignee
株式会社クラレ
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 株式会社クラレ filed Critical 株式会社クラレ
Priority to EP18778264.4A priority Critical patent/EP3604254B1/en
Priority to KR1020197031567A priority patent/KR20190127929A/ko
Priority to US16/497,649 priority patent/US20200017675A1/en
Priority to JP2018558445A priority patent/JP6487131B2/ja
Priority to CN201880021579.6A priority patent/CN110494404B/zh
Publication of WO2018181389A1 publication Critical patent/WO2018181389A1/ja

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Definitions

  • the present invention relates to a polyvinyl acetal resin film for laminated glass.
  • the present invention also relates to a laminated glass having the polyvinyl acetal resin film between a plurality of transparent substrates.
  • a method of applying hot air to glass is known as a method for removing icing and fogging of glass in a building or vehicle.
  • this method has a problem that it takes time to obtain sufficient forward visibility.
  • it is necessary to heat around the camera or sensor to remove icing or fogging.
  • the method of heating air with electricity and applying hot air to glass is inefficient and directly leads to a decrease in cruising distance.
  • Patent Document 1 a method for removing icing and fogging by installing a heating wire on the glass and energizing it has been proposed.
  • Patent Document 1 an upper adhesive layer and a lower adhesive layer are placed on the upper and lower sides of the functional layer, and an upper glass plate and a lower glass plate are placed on the upper and lower sides of these upper and lower adhesive layers, and the lower adhesive layer is attached.
  • a laminated glass with heating wire is described in which a heating wire is interposed between a layer and the lower glass plate, and specifically, an example in which a tungsten wire is used as the heating wire is described.
  • a transparent base material, an adhesive layer provided on at least one surface of the transparent base material, a conductive heating wire provided on the adhesive layer, the conductive heating wire, and the above-mentioned A heating element includes a coating film that encapsulates an upper surface of an adhesive layer that is not covered by a heating wire, a bus bar that is electrically connected to the conductive heating wire, and a power source connected to the bus bar.
  • a PET (polyethylene terephthalate) film is used as a transparent substrate is described.
  • a laminated glass laminate having a conductive structure is manufactured by bonding two transparent plates, at least one sheet A and at least one sheet B.
  • the sheet A contains a polyvinyl acetal PA and a plasticizer WA
  • the sheet B contains a polyvinyl acetal PB and a plasticizer WB.
  • a polyvinyl acetal sheet containing no or a small amount of plasticizer is inferior in film formability, so that only a sheet using a low-polymerization degree polyvinyl acetal resin is used. not being used.
  • the plasticizer in the interlayer film moves to a polyvinyl acetal sheet, which reduces heat resistance and is exposed to high temperatures.
  • the functional layer or structure (conductive structure) provided at the time of producing laminated glass may be deformed or destroyed due to the melting of the polyvinyl acetal sheet.
  • the linear conductive material (wiring) of the conductive layer is disconnected at the time of producing the laminated glass, or the resistance value varies and uniform heat generation is obtained. The present inventors have found that this may be due to peeling or partial thinning of the linear conductive material during the formation of the linear conductive material on the surface of the polyvinyl acetal sheet. It was.
  • the problem to be solved by the present invention is that when the linear conductive material of the conductive layer is formed on the surface of the polyvinyl acetal resin film, the linear conductive material is hardly peeled off or partially thinned. It is an object of the present invention to provide a polyvinyl acetal resin film in which defects such as disconnection or formation of a high resistance portion are not easily generated. Another object of the present invention is to suppress deformation and destruction of the functional layer or the conductive structure (conductive layer) at the time of producing laminated glass, and to suppress deviation of glass at a high temperature of the obtained laminated glass. It is providing the polyvinyl acetal resin film and the laminated glass using the said film.
  • the present inventors have conducted detailed studies on a polyvinyl acetal resin film for laminated glass, and have completed the present invention.
  • the present invention includes the following preferred embodiments.
  • Polyvinyl acetal resin film for laminated glass measured at 20 ° C. and 30 rpm using a Brookfield type (B type) viscometer of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film
  • the amount of the plasticizer in the polyvinyl acetal resin film constitutes the polyvinyl acetal resin film 0 to 20% by mass based on the total mass of the composition, a thickness of 10 to 350 ⁇ m, an average interval Sm value of at least one side unevenness of 500 ⁇ m or more, and an average interval Sm value of at least one side unevenness
  • the ten point average roughness Rz value ratio Sm / Rz is 200 or more, polyvinyl acetal tree Fat film.
  • the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film is a mixture of at least two polyvinyl acetal resins having different viscosity average polymerization degrees, or at least two polyvinyl resins having different viscosity average polymerization degrees
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention By using the polyvinyl acetal resin film of the present invention, when the linear conductive material of the conductive layer is formed on the surface of the polyvinyl acetal resin film, peeling or partial thinning of the linear conductive material is unlikely to occur. It is possible to provide a polyvinyl acetal resin film in which defects such as wire breakage or formation of a high resistance portion are unlikely to occur. In addition, by using the polyvinyl acetal resin film of the present invention, polyvinyl which can suppress the deformation and breakage of the functional layer or the conductive layer at the time of producing the laminated glass and can suppress the deviation of the glass at a high temperature of the obtained laminated glass. An acetal resin film and a laminated glass using the film can be provided.
  • a heat-resistant creep resistance value (1) or a heat-resistant creep resistance value (2) it is a schematic view of a state in which a laminated glass bonded with an iron plate is fixed at a predetermined angle.
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention is a polyvinyl acetal resin film for laminated glass, and uses a Brookfield type (B type) viscometer of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film.
  • the ratio Sm / Rz between the average interval Sm value of the unevenness and the ten-point average roughness Rz value is It is a polyvinyl acetal resin film which is 200 or more.
  • the thickness of the polyvinyl acetal resin film of the present invention is 10 to 350 ⁇ m.
  • the thickness of the polyvinyl acetal resin film is less than 10 ⁇ m, there arises a problem that the functional layer is distorted due to shrinkage or deformation of the polyvinyl acetal resin film.
  • the thickness of the polyvinyl acetal resin film is larger than 350 ⁇ m, the amount of plasticizer transferred from the plasticized polyvinyl acetal resin layer optionally laminated on the polyvinyl acetal resin film increases, and the plasticity in the plasticized polyvinyl acetal resin layer increases.
  • the thickness of the polyvinyl acetal resin film is preferably 20 ⁇ m or more, more preferably 30 ⁇ m or more.
  • the thickness of the polyvinyl acetal resin film is preferably 330 ⁇ m or less, more preferably 295 ⁇ m or less, more preferably 270 ⁇ m or less, more preferably 250 ⁇ m or less, more preferably 150 ⁇ m or less, more preferably 120 ⁇ m or less, and most preferably 100 ⁇ m. Is less than.
  • the thickness of the polyvinyl acetal resin film is not less than the lower limit and not more than the upper limit, the above problem does not occur and good film forming properties are easily obtained.
  • the thickness of the polyvinyl acetal resin film is measured using a thickness meter or a laser microscope.
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention includes a polyvinyl acetal resin produced by acetalization of a polyvinyl alcohol resin such as polyvinyl alcohol or ethylene vinyl alcohol copolymer.
  • the polyvinyl acetal resin film contains one polyvinyl acetal resin, or the viscosity average degree of polymerization, the degree of acetalization, the amount of acetyl groups, the amount of hydroxyl groups, the ethylene content, the molecular weight of the aldehyde used for acetalization, and the chain length Any one or more may contain two or more different polyvinyl acetal resins.
  • the polyvinyl acetal resin film contains two or more different polyvinyl acetal resins, from the viewpoint of ease of melt molding, and from the viewpoint of preventing deformation of the functional layer at the time of laminated glass production and deviation of the glass at the time of using the laminated glass
  • the polyvinyl acetal resin is preferably a mixture of at least two polyvinyl acetal resins having different viscosity average polymerization degrees, or an acetalized product of a mixture of at least two polyvinyl alcohol resins having different viscosity average polymerization degrees.
  • the polyvinyl acetal resin used in the present invention can be produced by, for example, the following method, but is not limited thereto.
  • the temperature of the reaction solution is raised to a temperature of 20 to 80 ° C. over 30 to 200 minutes and held for 30 to 300 minutes.
  • neutralizing agents such as an alkali
  • the acid catalyst used for the acetalization reaction is not particularly limited. Both organic and inorganic acids can be used. Examples of such an acid catalyst include acetic acid, paratoluenesulfonic acid, nitric acid, sulfuric acid, hydrochloric acid and the like. Among these, hydrochloric acid, sulfuric acid and nitric acid are preferably used from the viewpoint of acid strength and ease of removal during washing.
  • the aldehyde or keto compound used for the production of the polyvinyl acetal resin is a linear, branched or cyclic compound having 2 to 10 carbon atoms. It is preferable that it is a linear or branched compound. This results in the corresponding linear or branched acetal group.
  • the polyvinyl acetal resin used in the present invention may be an acetalized product obtained by acetalizing polyvinyl alcohol or an ethylene vinyl alcohol copolymer with a mixture of a plurality of aldehydes or keto compounds.
  • the polyvinyl acetal resin used in the present invention is preferably produced by a reaction of at least one polyvinyl alcohol and one or more aliphatic unbranched aldehydes having 2 to 10 carbon atoms.
  • n-butyraldehyde is preferable from the viewpoint of easily obtaining a polyvinyl acetal resin having a suitable breaking energy.
  • the content of n-butyraldehyde in the aldehyde used for acetalization is preferably 50% by mass or more, more preferably 80% by mass or more, further preferably 95% by mass or more, and particularly preferably 99% by mass or more. It may be mass%.
  • the polyvinyl alcohol resin used for producing the polyvinyl acetal resin may be a single substance or a mixture of polyvinyl alcohol resins having different viscosity average polymerization degree or hydrolysis degree.
  • the viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol resin used as the raw material for the polyvinyl acetal resin is preferably 100 or more, more preferably 300 or more, more preferably 400 or more, still more preferably 600 or more, particularly preferably 700 or more, and most preferably 750. That's it.
  • the viscosity average polymerization degree of the polyvinyl alcohol-based resin is equal to or higher than the above lower limit, deformation and disconnection of the conductive layer are easily suppressed during the production of the laminated glass, and the phenomenon that the glass is displaced due to heat in the obtained laminated glass is easily prevented.
  • the viscosity average polymerization degree of the polyvinyl alcohol-based resin is preferably 5000 or less, more preferably 3000 or less, further preferably 2500 or less, particularly preferably 2300 or less, and most preferably 2000 or less.
  • the viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol resin is measured based on JIS K 6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the numerical value of the preferable viscosity average polymerization degree of the polyvinyl acetal resin is the same as the numerical value of the viscosity average polymerization degree of the polyvinyl alcohol resin described above.
  • the viscosity average polymerization degree of at least one polyvinyl acetal resin is not less than the lower limit and not more than the upper limit.
  • the amount of acetyl groups in the polyvinyl acetal resin used to constitute the polyvinyl acetal resin film is a unit consisting of two main chain carbons in the polyvinyl alcohol resin that is a raw material for producing the polyvinyl acetal resin (for example, a vinyl alcohol unit).
  • the amount of acetyl groups (hereinafter, the amount of vinyl acetate units) can be adjusted within the above range.
  • the amount of acetyl groups can affect the polarity of the polyvinyl acetal resin, thereby changing the plasticizer compatibility and mechanical strength of the polyvinyl acetal resin film.
  • the polyvinyl acetal resin film contains a polyvinyl acetal resin having an acetyl group content within the above range, good bonding with a plasticized polyvinyl acetal resin layer that is optionally laminated, reduction of optical distortion, and the like are easily achieved.
  • the amount of acetyl groups in at least one polyvinyl acetal resin is preferably within the above range.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin used in the present invention is not particularly limited.
  • the degree of acetalization is a unit consisting of two main chain carbons in a polyvinyl alcohol resin that is a raw material for producing a polyvinyl acetal resin (for example, a vinyl alcohol unit, a vinyl acetate unit, an ethylene unit, etc.). It is the amount of the above unit that forms an acetal based on the repeating unit.
  • the degree of acetalization is preferably 40 to 86 mol%, more preferably 45 to 84 mol%, more preferably 50 to 82 mol%, still more preferably 60 to 82 mol%, and particularly preferably 68 to 82 mol%. is there.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin can be adjusted within the above range by appropriately adjusting the amount of aldehyde used when acetalizing the polyvinyl alcohol resin.
  • the degree of acetalization is within the above range, the mechanical strength of the polyvinyl acetal resin film of the present invention tends to be sufficient, and the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is unlikely to decrease.
  • the degree of acetalization of at least one polyvinyl acetal resin is preferably within the above range.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is preferably 6 to 26% by mass, more preferably 12 to 24% by mass, more preferably 15 to 22% by mass, and more preferably 18 to 20% by mass as the vinyl alcohol unit of the polyvinyl acetal resin. 21% by mass. If the amount of hydroxyl groups (hereinafter, the amount of vinyl alcohol units) is within the above range, the difference in refractive index from the plasticized polyvinyl acetal resin layer to be laminated is reduced in some cases, and a laminated glass with less optical unevenness is obtained. Cheap.
  • a preferable range for further providing sound insulation performance is 6 to 20% by mass, more preferably 8 to 18% by mass, further preferably 10 to 15% by mass, and particularly preferably 11 to 13% by mass. .
  • the amount of aldehyde used when acetalizing the polyvinyl alcohol-based resin can be adjusted within the above range.
  • the hydroxyl group amount of at least one polyvinyl acetal resin is preferably within the above range.
  • the polyvinyl acetal resin is usually composed of an acetal group unit, a hydroxyl unit and an acetyl group unit, and the amount of each unit is measured by JIS K 6728 “Testing method for polyvinyl butyral” or nuclear magnetic resonance (NMR).
  • the unit amount of the hydroxyl group and the unit amount of the acetyl group are measured, and these unit amounts are not included in the unit other than the acetal group unit.
  • the remaining acetal group unit amount can be calculated by subtracting from the unit amount.
  • the viscosity of the solution is 100 to 1000 mPa ⁇ s. If the viscosity is less than 100 mPa ⁇ s, a laminated glass satisfying heat resistance cannot be obtained, and if it is more than 1000 mPa ⁇ s, it is difficult to obtain good film forming properties.
  • the viscosity is equal to or lower than the upper limit, the heating temperature or the heating time during the production of the laminated glass is easily set to a desired range, and the unmelted portion of the polyvinyl acetal resin hardly remains during the production of the laminated glass. Is unlikely to occur.
  • the above case include an inorganic layer or a resin layer in which a plasticizer hardly penetrates, for example, a polyester resin or a polyolefin resin, over almost the entire surface between the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl acetal resin layer.
  • the viscosity is preferably 100 mPa ⁇ s or more, more preferably 120 mPa ⁇ s or more, particularly preferably 150 mPa ⁇ s or more, from the viewpoint of easily obtaining a laminated glass having no unmelted portion of the polyvinyl acetal resin.
  • the viscosity of the 1 (mass ratio) solution is preferably 160 mPa ⁇ s or more, more preferably 200 mPa ⁇ s or more, more preferably more than 200 mPa ⁇ s, more preferably 210 mPa ⁇ s or more, more preferably 220 mPa ⁇ s or more, More preferably, it is 230 mPa * s or more, More preferably, it is 240 mPa * s or more, Most preferably, it is 265 mPa * s or more.
  • the viscosity of the polyvinyl acetal resin is equal to or higher than the lower limit value, a laminated glass in which the glass is not easily displaced even at a high temperature is easily obtained.
  • deformation and breakage of the functional layer or the structure can be sufficiently suppressed or easily suppressed during the production of the laminated glass, and sufficient slippage of the obtained laminated glass at a high temperature is sufficient.
  • the viscosity is preferably greater than 200 mPa ⁇ s, more preferably 210 mPa ⁇ s or more, more preferably 220 mPa ⁇ s or more, more preferably 230 mPa ⁇ s or more, Preferably it is 240 mPa * s or more, Most preferably, it is 265 mPa * s or more.
  • the viscosity is usually 1000 mPa ⁇ s or less, preferably 800 mPa ⁇ s or less, more preferably 500 mPa ⁇ s or less, further preferably 450 mPa ⁇ s or less, and particularly preferably 400 mPa / s, from the viewpoint that a good film forming property is easily obtained. -S or less.
  • the viscosity of the polyvinyl acetal resin is less than or equal to the above upper limit value. It can be adjusted to be larger than the lower limit value or larger than the lower limit value.
  • the polyvinyl acetal resin used to constitute the polyvinyl acetal resin film is composed of a mixture of a plurality of resins, the viscosity is the viscosity of such a mixture.
  • the peak top molecular weight of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film is preferably 115,000 to 200,000, more preferably 120,000 to 160,000, particularly preferably 130,000 to 150,000.
  • the peak top molecular weight of a polyvinyl acetal resin can be adjusted within the said range by using or using together the polyvinyl acetal resin manufactured using the polyvinyl alcohol-type resin with a high viscosity average polymerization degree as a raw material or a part of raw material.
  • the molecular weight distribution of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film that is, the ratio (Mw / Mn) of the weight average molecular weight (Mw) to the number average molecular weight (Mn) is preferably 2.7 or more. , More preferably 2.8 or more, particularly preferably 2.9 or more.
  • the molecular weight distribution of the polyvinyl acetal resin exceeds the lower limit. Can be adjusted.
  • the molecular weight distribution of the polyvinyl acetal resin is equal to or more than the lower limit, it is easy to achieve both film-forming properties and suitable film properties (for example, laminate suitability, creep resistance, and breaking strength).
  • the upper limit value of the molecular weight distribution is not particularly limited. From the viewpoint of ease of film formation, the molecular weight distribution is usually 10 or less, preferably 5 or less.
  • the peak top molecular weight and molecular weight distribution of at least one polyvinyl acetal resin are preferably within the above ranges.
  • the peak top molecular weight and molecular weight distribution are determined using gel permeation chromatography (GPC) and polystyrene having a known molecular weight as a standard.
  • the polyvinyl acetal resin film preferably contains uncrosslinked polyvinyl acetal from the viewpoint of easily obtaining good film formability. It is also possible for the polyvinyl acetal resin film to contain a crosslinked polyvinyl acetal.
  • Methods for cross-linking polyvinyl acetal include, for example, EP 1527107B1 and WO 2004/062311 A1 (thermal self-crosslinking of carboxyl group-containing polyvinyl acetal), EP 1606325 A1 (polyvinyl acetal cross-linked with polyaldehyde), and WO 2003 / 020776 A1 (polyvinyl acetal crosslinked with glyoxylic acid). It is also a useful method to control the amount of intermolecular acetal bonds produced and to control the degree of blocking of residual hydroxyl groups by appropriately adjusting the acetalization reaction conditions.
  • the amount of the plasticizer in the polyvinyl acetal resin film is 0 to 20% by mass based on the total mass of the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film.
  • the amount of the plasticizer is preferably 0 to 19% by mass, more preferably 0 to 15% by mass, further preferably 0 to 10% by mass, and particularly preferably 0 to 5% by mass.
  • the amount of the plasticizer in the polyvinyl acetal resin film is within the above range, a polyvinyl acetal resin film excellent in film forming property and handleability can be easily produced, and the functionality at the time of producing a laminated glass using the polyvinyl acetal resin film. Deformation and disconnection of the layer or conductive layer is likely to be suppressed.
  • a plasticizer When a plasticizer is contained in the polyvinyl acetal resin film, one or more compounds of the following group are preferably used as the plasticizer.
  • -Esters of polyvalent aliphatic or aromatic acids For example, dialkyl adipates (eg, dihexyl adipate, di-2-ethylbutyl adipate, dioctyl adipate, di-2-ethylhexyl adipate, hexyl cyclohexyl adipate, diheptyl adipate, dinonyl adipate, diisononyl adipate, heptyl nonyl adipate); Esters of alcohols and alcohols including ethers [eg di (butoxyethyl) adipate, di (butoxyethoxyethyl) adipate]; dialkyl sebacates (eg dibutyl sebacate); sebacic acid and alicycl
  • Polyhydric aliphatic or aromatic alcohols or oligoether glycol esters or ethers having one or more aliphatic or aromatic substituents examples thereof include esters of glycerin, diglycol, triglycol, tetraglycol and the like with a linear or branched aliphatic or alicyclic carboxylic acid.
  • diethylene glycol-bis- (2-ethylhexanoate), triethylene glycol-bis- (2-ethylhexanoate) (hereinafter sometimes referred to as “3GO”), triethylene glycol- Bis- (2-ethylbutanoate), tetraethylene glycol-bis- (2-ethylhexanoate), tetraethylene glycol-bis-n-heptanoate, triethylene glycol-bis-n-heptanoate, triethylene glycol- Bis-n-hexanoate, tetraethylene glycol dimethyl ether, and dipropylene glycol dibenzoate.
  • -Phosphate esters of aliphatic or aromatic alcohols (hereinafter sometimes referred to as “3GO”)
  • triethylene glycol- Bis- (2-ethylbutanoate) triethylene glycol- Bis- (2-ethylbutanoate
  • Examples include tris (2-ethylhexyl) phosphate, triethyl phosphate, diphenyl-2-ethylhexyl phosphate, and tricresyl phosphate.
  • polyesters or oligoesters composed of polyhydric alcohol and polycarboxylic acid, terminal esterified products or etherified products thereof, polyesters or oligoesters composed of lactone or hydroxycarboxylic acid, or terminal esterified products or etherified products thereof. It may be used as a plasticizer.
  • plasticizer When a plasticizer is contained in the polyvinyl acetal resin film, problems associated with the plasticizer moving between the plasticized polyvinyl acetal resin layer when laminated with the polyvinyl acetal resin (for example, changes in physical properties over time, etc. From the viewpoint of suppressing problems), the same plasticizer contained in the plasticized polyvinyl acetal resin layer to be laminated, or the physical properties of the plasticized polyvinyl acetal resin layer (for example, heat resistance, light resistance, transparency and plasticizing effect) ) Is preferably used.
  • triethylene glycol-bis- (2-ethylhexanoate), triethylene glycol-bis (2-ethylbutanoate), tetraethylene glycol-bis- (2-ethyl) Hexanoate) and tetraethylene glycol-bis-n-heptanoate are more preferred, and triethylene glycol-bis- (2-ethylhexanoate) is particularly preferred.
  • the polyvinyl acetal resin film may contain another additive.
  • additives include, for example, water, ultraviolet absorbers, antioxidants, adhesion modifiers, brighteners or fluorescent brighteners, stabilizers, dyes, processing aids, thermal barrier materials, organic or inorganic nanomaterials. Examples include particles, calcined silicic acid, and surfactants.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, phosphorus-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, etc. Among them, phenol-based antioxidants are preferable, and alkyl-substituted phenol-based antioxidants are particularly preferable. preferable.
  • phenolic antioxidants examples include 2-t-butyl-6- (3-t-butyl-2-hydroxy-5-methylbenzyl) -4-methylphenyl acrylate, and 2,4-di-t- Acrylate compounds such as amyl-6- (1- (3,5-di-t-amyl-2-hydroxyphenyl) ethyl) phenyl acrylate, 2,6-di-t-butyl-4-methylphenol, 2, 6-di-t-butyl-4-ethylphenol, octadecyl-3- (3,5-) di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylene-bis (4-methyl-6) -T-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis (4-methyl-6-t-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis (6-t-butyl-m-cresol), 4 4'-thiobis (3-methyl-6-t-butylphenol),
  • phosphorus antioxidants include triphenyl phosphite, diphenylisodecyl phosphite, phenyl diisodecyl phosphite, tris (nonylphenyl) phosphite, tris (dinonylphenyl) phosphite, tris (2-t-butyl).
  • sulfur-based antioxidant examples include dilauryl 3,3′-thiodipropionate, distearyl 3,3-thiodipropionate, lauryl stearyl 3,3′-thiodipropionate, pentaerythritol-tetrakis- ( ⁇ -lauryl-thiopropionate), and 3,9-bis (2-dodecylthioethyl) -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane.
  • the addition amount of the antioxidant is preferably 0.001 part by mass or more, more preferably 0.01 part by mass or more with respect to 100 parts by mass of the polyvinyl acetal resin.
  • the addition amount of antioxidant is normally 5 mass parts or less with respect to 100 mass parts of polyvinyl acetal resin, Preferably it is 1 mass part or less, More preferably, it is 0.1 mass part or less.
  • the addition amount of the antioxidant may be more than 5 parts by mass, a remarkable effect relating to gel formation suppression cannot be expected.
  • At least a part of the production process of the polyvinyl acetal resin film is performed in a nitrogen atmosphere, for example, when a polyvinyl acetal resin film is produced using an extruder. It is also preferable to replace the vicinity of the opening and the discharge opening with nitrogen.
  • stabilizers include ultraviolet absorbers, ultraviolet shielding agents, and light stabilizers.
  • UV absorbers examples include 2- (5-methyl-2-hydroxyphenyl) benzotriazole, 2- [2-hydroxy-3,5-bis ( ⁇ , ⁇ '-dimethylbenzyl) phenyl] -2H-benzotriazole, 2- (3,5-di-tert-butyl-2-hydroxyphenyl) benzotriazole, 2- (3-tert-butyl-5-methyl-2-hydroxyphenyl) -5-chlorobenzotriazole, 2- (3 , 5-di-t-butyl-5-methyl-2-hydroxyphenyl) -5-chlorobenzotriazole, 2- (3,5-di-t-amyl-2-hydroxyphenyl) benzotriazole, and 2- ( 2'-hydroxy-5'-t-octylphenyl) benzotriazole UV absorbers such as benzotriazole, 2,2,6,6-tetramethyl- 4-piperidylbenzoate, bis (2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl) se
  • Malonic acid ester UV absorbers include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene) -bis. (1,2,2,6,6-pentamethyl 4-piperidinyl) malonate and the like.
  • Commercially available malonic acid ester UV absorbers may be used, and examples thereof include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent include oxalic anilide compounds such as N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-t-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl)- Oxalic acid having an aryl group substituted on a nitrogen atom, such as N ′-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide, 2-ethyl-2′-ethoxy-oxyanilide (“Sanduvor VSU” manufactured by Clariant) And diamides.
  • oxalic anilide compounds such as N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-t-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl)- Oxalic acid having an aryl group substituted on a nitrogen atom, such as N ′-(2-ethoxy-
  • the addition amount of the ultraviolet absorber or ultraviolet shielding agent is preferably 10 ppm or more, more preferably 100 ppm or more, based on the mass of the polyvinyl acetal resin contained in the polyvinyl acetal resin film. When the added amount of the ultraviolet absorber or the ultraviolet shielding agent is not less than the lower limit, a sufficient effect is easily exhibited. Moreover, the addition amount of a ultraviolet absorber or a ultraviolet shielding agent is 50,000 ppm or less normally on a mass basis with respect to the polyvinyl acetal resin contained in a polyvinyl acetal resin film, Preferably it is 10,000 ppm or less. Although the addition amount of the ultraviolet absorber or the ultraviolet shielding agent may be more than 50,000 ppm, a remarkable effect relating to gel formation suppression cannot be expected. The ultraviolet absorber or ultraviolet shielding agent can be used alone or in combination of two or more.
  • a hindered amine light stabilizer can be used, and an example of a commercially available product is “ADEKA STAB LA-57 (trade name)” manufactured by ADEKA Corporation.
  • the polyvinyl acetal resin film has a conductive layer as a functional layer
  • the polyvinyl acetal resin film contains a corrosion inhibitor in order to suppress corrosion of the conductive layer.
  • the amount of the corrosion inhibitor contained in the polyvinyl acetal resin film is preferably 0.005 to 5% by mass based on the mass of the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film.
  • corrosion inhibitors include substituted or unsubstituted benzotriazole.
  • the manufacturing method of a polyvinyl acetal resin film is not specifically limited.
  • the resin, optionally a predetermined amount of a plasticizer, and other additives as necessary are blended and kneaded uniformly, and then a known method such as an extrusion method, a calendering method, a pressing method, a casting method, an inflation method, etc.
  • a sheet (film) is produced by a film forming method, and this can be used as a polyvinyl acetal resin film.
  • a method of producing a film using an extruder is particularly preferably employed.
  • the resin temperature at the time of extrusion is preferably 150 to 250 ° C, more preferably 170 to 230 ° C.
  • the resin temperature becomes too high, the polyvinyl acetal resin is decomposed and the content of volatile substances is increased.
  • the temperature is too low, the content of volatile substances increases.
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention has a value indicating heat resistance creep resistance (hereinafter referred to as “heat resistance creep resistance value (1)”) measured by the following measurement method (1), preferably 10 mm or less, more preferably Is 5 mm or less, more preferably 4 mm or less, and particularly preferably 3 mm or less.
  • heat resistance creep resistance value (1) a value indicating heat resistance creep resistance measured by the following measurement method (1), preferably 10 mm or less, more preferably Is 5 mm or less, more preferably 4 mm or less, and particularly preferably 3 mm or less.
  • ⁇ Measuring method (1) of heat-resistant creep resistance value (1) First, a polyvinyl acetal resin film, a polyvinyl butyral resin having a degree of acetalization of 69 to 71 mol% and a vinyl acetate unit content of 1 mol% or less as an acetyl group, and triethylene glycol-bis- (2-ethylhexa).
  • One plasticized polyvinyl butyral resin layer having a thickness of 0.76 mm containing 28% by mass is cut into dimensions of a width of 100 mm and a length of 270 mm.
  • the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl butyral resin so that the cut sample fits between the glass A and B having a width of 100 mm, a length of 300 mm, and a thickness of 3 mm shifted by 30 mm in the length direction.
  • the layers are placed in the order of the following “Configuration 1”, and bonded at 140 ° C. using a vacuum laminator, and then treated at 140 ° C. and 1.2 MPa for 30 minutes using an autoclave, whereby laminated glass is obtained.
  • the heat resistant creep resistance value (1) is defined as the heat resistant creep resistance value (1).
  • the same heat resistant creep resistance value (1) can be obtained regardless of the angle of the sample with iron plate with respect to the horizontal plane of 80 to 90 °. Normally, the heat-resistant creep resistance value (1) is measured at the angle of 85 °.
  • the heat-resistant creep resistance value (1) is less than or equal to the above value, deformation and destruction of the functional layer or the conductive layer are easily suppressed during the production of the laminated glass, and the glass shift at a high temperature of the obtained laminated glass is easily suppressed.
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention has a heat resistance creep resistance value measured by the following measurement method (2) (hereinafter referred to as “heat resistance creep resistance value (2)”), preferably 10 mm or less, More preferably, it is 5 mm or less, More preferably, it is 4 mm or less, Most preferably, it is 3 mm or less.
  • two pieces of polyvinyl acetal resin film are plasticized so that the cut sample fits between glass A and B having a width of 100 mm, a length of 300 mm, and a thickness of 3 mm, shifted by 30 mm in the length direction.
  • Configuration 2 sandwiched between polyvinyl butyral resin layers, bonding at 140 ° C. using a vacuum laminator, and then treating at 140 ° C. and 1.2 MPa for 30 minutes using an autoclave.
  • a laminated glass is produced.
  • the distance (mm) of displacement of the glass B is measured, and this value is defined as the heat resistant creep resistance value (2).
  • the same heat-resistant creep resistance value (2) can be obtained regardless of the angle of 80 to 90 ° with respect to the horizontal plane of the sample with the iron plate. Usually, the heat-resistant creep resistance value (2) is measured at the angle of 85 °.
  • the heat-resistant creep resistance value (2) is less than or equal to the above value, deformation and breakage of the functional layer or the conductive layer are easily suppressed during the production of the laminated glass, and deviation of the glass at a high temperature of the obtained laminated glass is easily suppressed.
  • the average interval Sm value of at least one side of the irregularities is 500 ⁇ m or more.
  • the Sm value is less than 500 ⁇ m, the linear conductive material is hardly peeled off or partially thinned when forming the linear conductive material of the conductive layer on the surface of the polyvinyl acetal resin film.
  • the effect of the present invention of providing a polyvinyl acetal resin film in which defects such as formation of a part are not easily generated cannot be obtained.
  • the Sm value is preferably 1000 ⁇ m or more, more preferably 1300 ⁇ m or more, more preferably 1450 ⁇ m or more, still more preferably 2000 ⁇ m or more, and particularly preferably 3000 ⁇ m or more.
  • minute unadhered portions when the polyvinyl acetal resin film and the metal foil are bonded to each other easily decrease.
  • the disconnection due to the peeling of the linear conductive material after the etching of the metal foil is easily suppressed, and the etching solution that has entered the unbonded portion during the etching of the metal foil is caused by the etching of the linear conductive material.
  • the Sm value is measured according to JIS B0601-1994 using a surface roughness meter or a laser microscope. Measurement with a contact-type surface roughness meter is preferred.
  • the 10-point average roughness Rz value on at least one side is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or less, further preferably 3 ⁇ m or less, and particularly preferably 2 ⁇ m or less.
  • the Rz value is measured according to JIS B0601-1994 using a surface roughness meter or a laser microscope. Measurement with a contact-type surface roughness meter is preferred.
  • the ratio Sm / Rz between the average interval Sm value and the ten-point average roughness Rz value of at least one-side irregularities is 200 or more.
  • it is 300 or more, More preferably, it is 500 or more, More preferably, it is 1000 or more, Most preferably, it is 1500 or more.
  • Sm / Rz is equal to or greater than the above value, a minute unadhered region between the polyvinyl acetal resin film and the ink or the metal foil is easily reduced. Thereby, for example, as described above, the disconnection is easily suppressed, and the formation of the partial high resistance portion is easily suppressed.
  • melt extrusion method As a method of adjusting the average interval Sm value of the unevenness of the polyvinyl acetal resin film of the present invention to the above value or more and adjusting the ten-point average roughness Rz value to the above value or less, a melt extrusion method or a solvent cast method is adopted. It can. In the melt extrusion method, a method using a T die, a method of inflation molding, or the like can be used. It is preferable to form a melt extruded from a T-die using a smooth (mirror surface) cooling roll represented by a mirror surface metal cooling roll or an embossing roll corresponding to a target Sm value or Rz value.
  • a smooth (mirror surface) cooling roll represented by a mirror surface metal cooling roll or an embossing roll corresponding to a target Sm value or Rz value.
  • the temperature of the polyvinyl acetal resin film when peeling from the cooling roll is preferably 5 ° C. or more, more preferably 10 ° C. or more, than the glass transition temperature of the polyvinyl acetal resin contained in the polyvinyl acetal resin film. More preferably, it is 15 ° C. or higher, particularly preferably 20 ° C. or higher.
  • the temperature of the polyvinyl acetal resin film when peeling from the cooling roll satisfies the above relationship with the glass transition temperature, surface roughness due to the adhesiveness of the polyvinyl acetal resin film when peeling from the cooling roll, or shrinkage of the film The thickness unevenness caused by the above is easily reduced.
  • the polyvinyl acetal resin contained in the polyvinyl acetal resin film is two or more different polyvinyl acetal resins, the glass transition temperature of at least one polyvinyl acetal resin and the temperature of the polyvinyl acetal resin film at the peeling point from the cooling roll And satisfy the above relationship.
  • the polyvinyl acetal resin film may have a multi-component layer-separated structure, but the layer-separated structure preferably has an island component average particle size of less than 100 nm, more preferably less than 80 nm, It is particularly preferable that the layer separation structure is not exhibited. By showing the sea-island layer separation structure or showing a sufficiently small particle size, it is possible to ensure transparency that can be used for a windshield of a car.
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention has a functional layer on at least one side.
  • the functional layer is a layer that imparts a specific function to the laminated glass.
  • the functional layer may be a single layer or multiple layers.
  • the type of each functional layer may be the same or different.
  • a polyvinyl acetal resin film may have a functional layer in the whole surface, and may have a functional layer in a part of the surface. .
  • the polyvinyl acetal resin film is placed on the surface so that the plasticizer in the plasticized polyvinyl acetal resin layer can be transferred to the polyvinyl acetal resin film. It is preferable to have a functional layer in part. However, this is not the case when the functional layer does not inhibit the migration of the plasticizer from the plasticized polyvinyl acetal resin layer to the polyvinyl acetal resin film.
  • the polyvinyl acetal resin film preferably has the Sm value, Rz value, or Sm / Rz described above from the viewpoint of easily obtaining good bonding with the functional layer on the bonding surface with the functional layer.
  • the functional layer is a conductive layer
  • the Sm value of the surface of the polyvinyl acetal resin film to be bonded to the conductive layer is 500 ⁇ m or more, and the ratio Sm / between the average interval Sm value of the irregularities and the ten-point average roughness Rz value.
  • Rz is 200 or more, disconnection or formation of a high-resistance portion or the like is unlikely to occur during lamination for producing a laminated glass.
  • the functional layer is preferably a conductive layer, a specific wavelength electromagnetic wave reflection layer such as an infrared reflection layer or an ultraviolet reflection layer, a color correction layer, an infrared absorption layer, an ultraviolet absorption layer, a fluorescent / light emitting layer, a sound insulating layer, an electrochromic layer. , One or more selected from the group consisting of a photochromic layer, a thermochromic layer, a designable layer, and a high modulus layer.
  • the functional layer is preferably a conductive layer.
  • the thickness of the conductive layer is preferably 1 to 30 ⁇ m, more preferably 2 to 15 ⁇ m, and particularly preferably 3 to 10 ⁇ m from the viewpoints of electrical resistance and ease of manufacture.
  • the thickness of the conductive layer is measured using a thickness meter or a laser microscope.
  • the conductive layer preferably has a linear shape, a lattice shape, or a net shape from the viewpoints of electrical resistance, heat generation performance, electromagnetic wave absorption, optical properties, and the like.
  • the line shape include a straight line shape, a wavy line shape, and a zigzag shape.
  • the shape may be single or a plurality of shapes may be mixed.
  • the conductive layer is sufficient
  • the line width is more preferably 0.02 to 2 mm, particularly preferably 0.03 to 1 mm.
  • the conductive layer has a plurality of linear conductors having a line width of 1 to 30 ⁇ m from the viewpoint of easily ensuring both a sufficient calorific value and good forward visibility. It is preferable that it is comprised with the property material. That is, the line width of the linear conductive material constituting the above-described linear, grid or net shape is preferably 1 to 30 ⁇ m. The line width is more preferably 2 to 15 ⁇ m, particularly preferably 3 to 12 ⁇ m.
  • the conductive material forming the conductive layer preferably contains silver or copper, more preferably silver or copper, from the viewpoints of ensuring electrical resistance or heat generation and ease of manufacture.
  • one or both surfaces of the conductive layer are preferably subjected to a low reflectance treatment.
  • “being processed with low reflectance” means that the visible light reflectance measured in accordance with JIS R 3106 is 30% or less. From the viewpoint of forward visibility, it is more preferable that the visible light reflectance is 10% or less.
  • the visible light reflectance is equal to or lower than the upper limit, when a vehicle glass is produced by laminating a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer and a plasticized polyvinyl acetal resin layer as described later, desired visible light is produced. It is easy to obtain reflectivity.
  • the low reflectance treatment method examples include blackening treatment (darkening treatment), browning treatment, and plating treatment. From the viewpoint of process passability, the low reflectance treatment is preferably a blackening treatment. Therefore, from the viewpoint of good front visibility, it is particularly preferable that one or both surfaces of the conductive layer are blackened so that the visible light reflectance is 10% or less. Specifically, the blackening treatment is performed using an alkaline blackening solution or the like.
  • the method for applying the functional layer to the polyvinyl acetal resin film is not particularly limited. For example, a method of coating, printing or laminating a material constituting the functional layer on at least one surface of the polyvinyl acetal resin film can be mentioned.
  • the method for coating, printing or laminating the material is not particularly limited.
  • a method of coating the material for example, a method of coating a functional layer with a melt of a resin composition constituting a polyvinyl acetal resin film (for example, a method of melt-extruding the resin composition on a functional layer, Alternatively, a method of applying the resin composition on the functional layer by knife coating or the like); a method of applying a functional layer to the polyvinyl acetal resin film by vapor deposition, sputtering, or electric vapor deposition; when the functional layer is made of a resin composition A method of simultaneously extruding the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film and the resin composition constituting the functional layer; or dipping the polyvinyl acetal resin film into a solution of the resin composition constituting the functional layer Method;
  • Examples of the method for printing the material include screen printing, flexographic printing, and gravure printing.
  • an ink that is dried or cured by heat or light is used before the polyvinyl acetal resin film having a functional layer is laminated in a subsequent process.
  • a method of laminating the material for example, a method in which a functional layer and a polyvinyl acetal resin film are stacked and thermocompression bonded; a solvent, or a resin composition solution containing a resin and a solvent contained in the polyvinyl acetal resin film, A method of applying to one or both of the functional layer and the polyvinyl acetal resin film, or injecting between the functional layer and the polyvinyl acetal resin film, and bonding the functional layer and the polyvinyl acetal resin film; or an adhesive And a method of bonding the functional layer and the polyvinyl acetal resin film.
  • an adhesive used in the method of bonding using an adhesive an adhesive generally used in the art may be used. Examples thereof include an acrylate adhesive and a urethane adhesive. , Epoxy adhesives and hot melt adhesives. In an aspect in which optically excellent characteristics are required, a method of bonding the functional layer and the polyvinyl acetal resin film without using an adhesive is preferable from the viewpoint of preventing haze derived from the adhesive.
  • the ink used in the printing method includes conductive particles and / or conductive fibers.
  • the conductive particles or conductive fibers are not particularly limited. Eg metal particles (including nanowires) (eg gold, silver, copper, zinc, iron or aluminum particles); metal coated particles or fibers (eg silver plated glass fibers or glass globules) Or conductive carbon black, carbon nanotubes, graphite or graphene particles or fibers; and the like.
  • the conductive particles may be semiconductor particles such as conductive metal oxide particles, such as particles of indium doped tin oxide, indium doped zinc oxide or antimony doped tin oxide.
  • the ink preferably contains silver particles, copper particles, and / or carbon nanotubes, and more preferably contains silver particles or copper particles, from the viewpoint of conductivity.
  • the step of joining the metal foil and the polyvinyl acetal resin film is performed by, for example, the following methods (I) to (III).
  • (II) A method of coating and joining a melt of a resin composition constituting a polyvinyl acetal resin film on a metal foil for example, a method of melt-extruding the resin composition on a metal foil, or the above on a metal foil
  • the bonding temperature during thermocompression bonding in the above method (I) depends on the type of resin contained in the polyvinyl acetal resin film, but is usually 90 to 170 ° C., preferably 100 to 160 ° C., more preferably 110 to 155 ° C. More preferably, the temperature is 110 to 150 ° C. When the bonding temperature is within the above range, good bonding strength is easily obtained.
  • the resin temperature at the time of extrusion in the above method (II) is preferably 150 to 250 ° C., more preferably 170 to 230 ° C., from the viewpoint of reducing the content of volatile substances in the polyvinyl acetal resin film.
  • a plasticizer usually used for polyvinyl acetal resins As such a plasticizer, those described in the paragraph of ⁇ Plasticizer> above are used.
  • the step of forming a desired shape of the conductive layer from the obtained polyvinyl acetal resin film with metal foil is performed using a known photolithography technique.
  • the step is performed by first laminating a dry film resist on a metal foil of a polyvinyl acetal resin film with a metal foil, and then forming an etching resistance pattern using a photolithography technique. Subsequently, after the polyvinyl acetal resin film provided with the etching resistance pattern is immersed in a copper etching solution to form the shape of the conductive layer, the remaining photoresist layer is removed by a known method.
  • the present invention also relates to a laminate having a polyvinyl acetal resin film having a functional layer described above between a plurality of transparent substrates.
  • each linear conductive material of the conductive layer in the laminate is connected to a bus bar.
  • a bus bar usually used in this technical field is used, and examples thereof include a metal foil or metal plate made of copper, aluminum and silver, or a cured product of ink containing these metals. These metal foil tapes having a conductive adhesive layer are also preferred.
  • the bus bar may be formed by leaving a part of the metal foil as a bus bar at the same time as forming the shape of the conductive layer.
  • the bus bar may be formed by printing the bus bar simultaneously with printing the shape of the conductive layer.
  • a power supply line is connected to each bus bar, and each power supply line is connected to a power source, so that a current is supplied to the conductive layer.
  • the transparent substrate is preferably inorganic glass (in the present specification, sometimes simply referred to as “glass”), or a methacrylic resin sheet, a polycarbonate resin sheet, Organic glass such as polystyrene resin sheet, polyester resin sheet or polycycloolefin resin sheet, more preferably inorganic glass, methacrylic resin sheet or polycarbonate resin sheet, particularly preferably inorganic glass.
  • the inorganic glass is not particularly limited, and examples thereof include float glass, tempered glass, semi-tempered glass, chemically tempered glass, green glass, and quartz glass.
  • the conductive layer may be in contact with the transparent substrate, may be in contact with a plasticized polyvinyl acetal resin layer described later, or another functional layer. May be in contact with.
  • the transparent substrate is glass
  • the conductive layer is in direct contact with the glass, the bus bar and / or the conductive layer is not sufficiently sealed, and moisture penetrates and the bus bar and / or the conductive layer is corroded. It is preferable that the conductive layer is not in direct contact with the glass because there is a risk that air may remain during the production of the laminate or cause air bubbles to remain or peel off.
  • the surface of the conductive layer that has been treated with low reflectance is on the passenger side from the viewpoint of forward visibility. It is preferable to dispose a conductive layer so as to be formed.
  • the laminate has a conductive layer as a functional layer, moisture may invade from the end of the laminate and cause corrosion of the conductive layer. Therefore, the conductive layer is at least 1 cm inward from the end of the laminate. It is preferable that they are arranged.
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention can be used alone, but is more preferably used in combination with a plasticized polyvinyl acetal resin layer.
  • the present invention also relates to a polyvinyl acetal resin film having a functional layer as described above and a laminate having a plasticized polyvinyl acetal resin layer between a plurality of transparent substrates. From the viewpoint of the penetration resistance of the laminated glass, in addition to the polyvinyl acetal resin film having the functional layer described above, one or more plasticized polyvinyl acetal resin layers may be disposed between the transparent substrates. preferable.
  • the laminate of the present invention has a polyvinyl acetal resin film having a functional layer or a conductive layer and a plasticized polyvinyl acetal resin layer between a plurality of transparent substrates.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer is preferably in direct contact with the polyvinyl acetal resin film of the present invention, and more preferably in direct contact with the functional layer or conductive layer of the polyvinyl acetal resin film of the present invention. preferable.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer contains a polyvinyl acetal resin.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer contains one polyvinyl acetal resin, or the viscosity average degree of polymerization, the degree of acetalization, the amount of acetyl groups, the amount of hydroxyl groups, the ethylene content, the molecular weight of the aldehyde used for acetalization, and the chain length Any one or more of them may contain two or more different polyvinyl acetal resins.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by a method similar to the method described in the preceding paragraph ⁇ Resin used for constituting a polyvinyl acetal resin film>.
  • the amount of acetyl groups in the polyvinyl acetal resin used to constitute the plasticized polyvinyl acetal resin layer is a unit composed of two main chain carbons in the polyvinyl alcohol resin that is a raw material for producing the polyvinyl acetal resin (for example, vinyl Alcohol unit, vinyl acetate unit, ethylene unit, etc.) as one repeating unit, and based on the one repeating unit, vinyl acetate unit is preferably 0.1-20 mol%, more preferably 0.5-3 mol% Or 5 to 8 mol%.
  • the amount of acetyl groups can be adjusted within the above range.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer contains a polyvinyl acetal resin having an acetyl group content in the above range, a plasticized polyvinyl acetal resin layer excellent in compatibility with a plasticizer is easily obtained.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer contains two or more different polyvinyl acetal resins, the amount of acetyl groups in at least one polyvinyl acetal resin is preferably within the above range.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the degree of acetalization is preferably 40 to 86 mol%, more preferably 45 to 84 mol%, more preferably 50 to 82 mol%, still more preferably 60 to 82 mol%, and particularly preferably 68 to 82 mol%. .
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin can be adjusted within the above range by appropriately adjusting the amount of aldehyde used when acetalizing the polyvinyl alcohol resin.
  • the degree of acetalization is within the above range, it is easy to obtain a plasticized polyvinyl acetal resin layer having excellent penetration resistance when used as a laminated glass or bondability with glass.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer contains two or more different polyvinyl acetal resins
  • the degree of acetalization of at least one polyvinyl acetal resin is preferably within the above range.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is preferably 6 to 26% by mass, more preferably 12 to 24% by mass, more preferably 15 to 22% by mass, and particularly preferably 18 to 21% by mass as the mass of vinyl alcohol units. It is. When the amount of the hydroxyl group is within the above range, a laminated glass excellent in penetration resistance, bondability, or sound insulation is easily obtained. On the other hand, a preferable range for further providing sound insulation performance is 6 to 20% by mass, more preferably 8 to 18% by mass, further preferably 10 to 15% by mass, and particularly preferably 11 to 13% by mass. .
  • the amount of hydroxyl groups can be adjusted within the above range.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer contains two or more different polyvinyl acetal resins, the hydroxyl group amount of at least one polyvinyl acetal resin is preferably within the above range.
  • the polyvinyl acetal resin is measured by JIS K 6728 “Testing method for polyvinyl butyral” or nuclear magnetic resonance (NMR).
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer is uncrosslinked from the viewpoint that good film-forming properties and laminate suitability are easily obtained, and the head impact at the time of collision is easily reduced in vehicle glass including the plasticized polyvinyl acetal resin layer. It is preferable that the polyvinyl acetal is included. It is also possible for the plasticized polyvinyl acetal resin layer to contain a crosslinked polyvinyl acetal.
  • the method for cross-linking polyvinyl acetal is exemplified in the preceding paragraph ⁇ Resin used for constituting a polyvinyl acetal resin film>.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer contains a plasticizer in addition to the polyvinyl acetal resin.
  • the content of the plasticizer is preferably 16.0% by mass or more, more preferably 16.1%, based on the total mass of the resin composition constituting the plasticized polyvinyl acetal resin layer in the initial state before the layers are laminated.
  • To 36.0 mass% more preferably 22.0 to 32.0 mass%, particularly preferably 26.0 to 30.0 mass%.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer which has a sound-insulating function can also be used as a plasticized polyvinyl acetal resin layer.
  • the plasticizer content is preferably 30% by mass or more, more preferably 30 to At least one layer of 50% by mass, more preferably 31 to 40% by mass, particularly preferably 32 to 35% by mass can be used.
  • the plasticizer the plasticizers described in the preceding ⁇ Plasticizer> paragraph may be used.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer may contain the additives described in the previous ⁇ Additive> paragraph, if necessary.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer may have a wedge-shaped thickness profile.
  • the laminate of the present invention can have a wedge-shaped thickness profile even when the thickness profile of the polyvinyl acetal resin film is a parallel plane, and is used for a head-up display (HUD) in an automobile windshield. it can.
  • HUD head-up display
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer may be a commercially available plasticized polyvinyl butyral sheet with or without a color shade and with or without a wedge-shaped thickness profile.
  • a plasticized polyvinyl acetal resin layer having nanoparticles having infrared absorbing ability or reflectivity dispersed in a plasticized polyvinyl acetal resin layer or a colored plasticized polyvinyl acetal resin layer is used for infrared shielding. May be.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer may be a sheet having a sound insulation function, improved sound insulation characteristics can be obtained by combination with the polyvinyl acetal resin film.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer can also integrate in itself several of the functions described above.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer may be produced by the method described in the above paragraph ⁇ Method for producing polyvinyl acetal resin film>.
  • the hydroxyl amount of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film, and the hydroxyl amount of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the plasticized polyvinyl acetal resin layer Is preferably 4% by mass or less, more preferably 2% by mass or less, and particularly preferably 1% by mass or less as a difference in mass of vinyl alcohol units.
  • the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film and / or the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the plasticized polyvinyl acetal resin layer is composed of a mixture of a plurality of resins, the polyvinyl acetal resin film It is preferable that the difference between the amount of hydroxyl group of at least one polyvinyl acetal resin contained and the amount of hydroxyl group of at least one polyvinyl acetal resin contained in the plasticized polyvinyl acetal resin layer is not more than the upper limit.
  • the refractive index difference between the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl acetal resin layer becomes small in an equilibrium state after the plasticizer has migrated in the laminate, so the dimensions are different from each other.
  • the boundary is difficult to visually recognize, which is preferable.
  • the average amount of plasticizer in the polyvinyl acetal resin film in an equilibrium state after the plasticizer is transferred in the laminate is 30% by mass or more.
  • the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film is preferably larger than the amount of hydroxyl groups of the polyvinyl acetal resin in the resin composition constituting the plasticized polyvinyl acetal resin layer. It is 5% by mass or more, more preferably 8% by mass or more. It is preferable for the difference in the amount of hydroxyl groups to be equal to or greater than the lower limit value because the amount of plasticizer in the polyvinyl acetal resin film in an equilibrium state can be made sufficiently high and a laminated glass with a sound insulation function can be easily obtained.
  • the laminated body in this invention can have the following layer structure, it is not limited to these.
  • Five-layer configuration of the conductive layer A / transparent substrate B (4) 5 layer constitution of transparent substrate A / polyvinyl acetal resin film / functional layer A / plasticized polyvinyl acetal resin layer / transparent substrate B, (5) 5 layer constitution of transparent substrate A / plasticized polyvinyl acetal resin layer / polyvinyl acetal resin film / functional layer A / transparent substrate B, (6) 6-layer constitution of transparent substrate A / plasticized polyvinyl acetal resin layer / polyvinyl acetal resin film / functional layer
  • the polyvinyl acetal resin film is in contact with the transparent substrate outside the vehicle and there is a conductive layer.
  • the transparent substrate A is an outer transparent substrate and the transparent substrate B is an inner transparent substrate
  • the functional layer A is a conductive layer.
  • the transparent substrate inside the vehicle for example, to remove fog in the vehicle
  • the polyvinyl acetal resin film is in contact with the transparent substrate inside the vehicle, and there is a conductive layer.
  • the transparent substrate A is an inner transparent substrate and the transparent substrate B is an outer transparent substrate
  • the functional layer A is a conductive layer.
  • the laminate can be produced by a method known to those skilled in the art. For example, when laminating a polyvinyl acetal resin film having a functional layer on a transparent substrate and laminating it, an arbitrary number of plasticized polyvinyl acetal resin layers are arranged in any order, and another transparent substrate is laminated. In the case of laminating a polyvinyl acetal resin film and laminating it by raising the temperature as a pre-compression bonding step, the plasticized polyvinyl acetal resin layer is entirely or locally fused to a transparent substrate, and then treated with an autoclave. A laminate can be produced.
  • a polyvinyl acetal resin film having a functional layer and in the case of laminating, a plasticized polyvinyl acetal resin layer and / or another functional layer is bonded in advance and then placed between two transparent substrates to increase the temperature.
  • the laminate may be manufactured by fusing together.
  • a method of degassing under reduced pressure by a method such as a vacuum bag, a vacuum ring, or a vacuum laminator
  • a method of deaeration using a nip roll and a method of compression molding at a high temperature.
  • a vacuum laminator consists of a heatable and evacuable chamber in which a laminate is formed within a time period of about 20 minutes to about 60 minutes. Usually, a reduced pressure of 1 Pa to 3 ⁇ 10 4 Pa and a temperature of 100 ° C. to 200 ° C., particularly 130 ° C. to 160 ° C. are effective. When using a vacuum laminator, the treatment in the autoclave may not be performed depending on the temperature and pressure.
  • the treatment in the autoclave is carried out, for example, at a pressure of about 1 ⁇ 10 6 Pa to about 1.5 ⁇ 10 6 Pa and a temperature of about 100 ° C. to about 145 ° C. for about 20 minutes to 2 hours.
  • a polyvinyl acetal resin film and a functional layer, or a polyvinyl acetal resin film provided with a functional layer in advance are disposed on the first transparent substrate,
  • a plasticized polyvinyl acetal resin layer is disposed simultaneously or successively, and a second transparent substrate is disposed thereon to produce a composite material.
  • the order of the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl acetal resin layer may be reversed.
  • this composite material is subjected to the preliminary press-bonding step.
  • a degassing step may be included.
  • the composite material is subjected to an autoclave process as necessary.
  • the method of disposing the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl acetal resin layer in the case of laminating before placing the second transparent substrate after placing the polyvinyl acetal resin film on the first transparent substrate is particularly limited. Instead, various methods are applied.
  • the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl acetal resin layer may be arranged by supplying from a roll having an appropriate width and cutting to a desired size, or cutting to a desired size in advance. You may arrange the film.
  • a plasticized polyvinyl acetal resin layer supplied from a roll may be heated, stretched, cut, and processed into a fan shape.
  • the upper part of the glass may be produced so as to have a so-called color shade region. Therefore, the polyvinyl acetal resin film and / or the plasticized polyvinyl acetal resin layer in the case of lamination are extruded together with a correspondingly colored polymer melt, or the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl acetal resin layer. At least one of them may have a partially different coloration. In the present invention, such coloring may be performed by completely or partially coloring at least one of the polyvinyl acetal resin film and the plasticized polyvinyl acetal resin layer.
  • the plasticized polyvinyl acetal resin layer in the case of laminating may have a color gradation adapted to the shape of the windshield, particularly in the preceding process steps.
  • the glass for example, the upper part of the glass in the vehicle has a color shade region, or if a dark color paint is applied to the peripheral edge of the glass, it is conductive from the viewpoint that better forward visibility can be easily obtained. It is preferable that the linear conductive material constituting the layer, the bus bar connected to the linear conductive material, and the like exist in the color shade region or the dark paint region.
  • the laminate of the present invention is used as laminated glass in buildings or vehicles. Accordingly, the present invention also relates to a vehicle glass comprising the laminate.
  • the vehicle glass means a windshield, a rear glass, a roof glass, a side glass, or the like for a vehicle such as a train, a train, an automobile, a ship, or an aircraft.
  • a low reflectance processing surface for example, blackening.
  • the haze when light is irradiated from the (treated surface) side is usually 2.0 or less, preferably 1.8 or less, more preferably 1.5 or less.
  • the haze when light is irradiated from the metallic gloss surface side of the laminated glass is usually 3.0 or less, preferably 2.8 or less, and more preferably 2.5 or less.
  • the haze is measured according to, for example, JIS R 3106.
  • a conductive layer line is formed. It is preferable that the conductive material is not visually recognized. Since the linear conductive material is not visually recognized, the laminated glass is preferably used particularly in applications requiring good front visibility such as a vehicle windshield. The visibility of the conductive layer is sensorially evaluated.
  • the end of the polyvinyl acetal resin film may not be discerned visually.
  • the laminated glass is preferably used particularly in applications requiring good forward visibility such as a vehicle windshield. The visibility of the end of the polyvinyl acetal resin film is sensuously evaluated.
  • the polyvinyl acetal resin film of the present invention and the plasticized polyvinyl acetal resin layer are entirely or partially adjacent to each other.
  • the plasticizer contained in the plasticized polyvinyl acetal resin layer usually moves to the polyvinyl acetal resin film over time, and the plasticizer contained in the plasticized polyvinyl acetal resin layer.
  • the amount of the agent and the amount of the plasticizer contained in the polyvinyl acetal resin film are approximately the same.
  • the average amount of plasticizer is preferably 18 to 35% by mass, more preferably 20 to 30% by mass, and particularly preferably 25 to 29% by mass.
  • the average plasticizer amount is calculated by the method described in the examples below.
  • the difference between the visible light reflectance of the laminated glass including the conductive layer in the present invention and the visible light reflectance of the laminated glass corresponding to the laminated glass in the present invention is small except that the conductive layer is not included.
  • the laminated glass including the conductive layer in the present invention is suitably used particularly in applications requiring good forward visibility such as a vehicle windshield.
  • the visible light reflectance of the laminated glass is measured according to JIS R 3106. The difference can be reduced by configuring the laminated glass so that the low-reflectance treated surface of the conductive layer is disposed on the passenger side or the observer side, or by reducing the line width of the linear conductive material.
  • Reference Example 1 Polyvinyl butyral resin 1 (hereinafter referred to as “resin 1”) and polyvinyl butyral resin 2 (hereinafter referred to as “resin 2”) were blended at a mass ratio of 75:25, melt-kneaded, and extruded into a strand. Pelletized. The obtained pellets were melt-extruded using a single screw extruder and a T die, and a 50 ⁇ m thick polyvinyl acetal resin film c having a smooth surface was obtained using a metal elastic roll.
  • Table 1 shows physical property values of Resin A or C used as Resin 1 and Resin B used as Resin 2 in Reference Example 1 and Reference Examples 2 to 10 described later.
  • a UV curable nano silver ink is printed on the polyvinyl acetal resin film c by a relief printing method so as to have a thickness of 10 ⁇ m, and a linear conductive material pattern having a line width of 300 ⁇ m, a pitch of 100 ⁇ m, a length of 5 cm, and 20 lines is formed. Formed. The pattern was irradiated with UV light to cure the ink.
  • a polyvinyl acetal resin film provided with the pattern is placed on a glass having a length of 10 cm, a width of 10 cm, and a thickness of 3 mm, with the printed surface facing upward, and the direction of the linear conductive material of the pattern
  • a copper foil tape (width 5 mm, length 15 cm) having a conductive adhesive layer as a bus bar was applied so as to be perpendicular to each end of each linear conductive material.
  • Each bus bar was installed so as to protrude from the polyvinyl acetal resin film as an electrode.
  • a polyvinyl butyral resin (72% by mass having a hydroxyl group content of 20.0% by mass and a viscosity average polymerization degree of 1700 having a length of 10 cm, a width of 10 cm, and a thickness of 0.76 mm as a plasticized polyvinyl acetal resin layer thereon.
  • 3GO 28 mass%)] were laminated
  • the linear conductive material pattern was arranged at the center of the glass, and the electrode ends were arranged so as to protrude from the glass ends.
  • the obtained laminate was put in a vacuum bag, treated under reduced pressure at 100 ° C. for 30 minutes, and after cooling, the reduced pressure was released, and the pre-laminated laminated glass was taken out.
  • the laminated glass after pre-laminate obtained in the same way the state of the part which contact
  • the laminated glass after prelaminating was put into an autoclave and treated at 140 ° C. and 1.2 MPa for 30 minutes. The resulting laminated glass after autoclaving was observed in the same manner as described above.
  • Reference Examples 6 to 10 A laminated glass was prepared and evaluated in the same manner as in Reference Example 5 except that the polyvinyl acetal resin film shown in Table 3 was used. In addition, the film m used in Reference Example 10 was manufactured as described in Table 5 by the method described later.
  • the amount of the plasticizer in the polyvinyl acetal resin film using a resin having a viscosity of a resin of 10% by mass in toluene / ethanol 1/1 (mass ratio) greater than 200 mPa ⁇ s.
  • a polyvinyl acetal resin film is produced (Reference Examples 5 to 7) based on the total mass of the resin composition constituting the polyvinyl acetal resin film, the conductive properties after prelaminating and after autoclaving Cracks were not seen in the linear conductive material of the layer (conductive structure), which was practical.
  • Polyvinyl butyral resin 1 (hereinafter referred to as “resin 1”) is melt-kneaded, or resin 1 and polyvinyl butyral resin 2 (hereinafter referred to as “resin 2”) are in the mass ratio shown in Table 5 or Table 8. Melt kneaded.
  • the polyvinyl acetal resin film contains a plasticizer (polyvinyl acetal resin films j, m, and r), a predetermined amount of 3GO as a plasticizer was melt-kneaded together with the resin 1 and the resin 2. Next, the obtained melt-kneaded product was extruded into a strand shape and pelletized.
  • the obtained pellets were melt-extruded using a single screw extruder and a T die, and a polyvinyl acetal resin film having a smooth surface was obtained using a metal elastic roll.
  • Tables 5 and 8 show the thicknesses of the obtained polyvinyl acetal resin films a to m and ou.
  • Table 4 shows the physical property values of Resin 1 and Resin 2 used in the production of the polyvinyl acetal resin films am and ou.
  • This polyvinyl acetal resin film does not have an adhesive layer between the polyvinyl acetal resin film and the conductive layer.
  • the conductive layer has a copper mesh structure in which copper wires with a line width of 10 ⁇ m are arranged in a grid pattern at intervals of 500 ⁇ m inside a square of 5 cm in each length and width, and a copper wire structure with a width of 5 mm corresponding to a bus bar on the upper and lower sides. And had a connected structure.
  • Example 1 A polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 11 except that the polyvinyl acetal resin film f shown in Table 5 was used instead of the polyvinyl acetal resin film c. Specifically, a polyvinyl acetal resin film f was produced using the resins listed in Table 5. For the side of the polyvinyl acetal resin film f that is not the contact surface with the metal elastic roll, that is, the contact surface with the mirror metal cooling roll, the average spacing Sm value and the ten-point average roughness Rz value of the unevenness are measured. Using SJ-310 (measuring force: 0.75 mN, stylus shape: tip radius 2 ⁇ mR / tip angle 60 °), measurement was performed according to JIS B0601-1994. The results are shown in Table 8.
  • Example 2 A polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Example 1 except that the polyvinyl acetal resin films g to j shown in Table 5 were used in place of the polyvinyl acetal resin film f. Evaluated. The results are shown in Table 8.
  • Reference Example 16 A polyvinyl acetal having a conductive layer in the same manner as in Reference Example 11 except that a 7 ⁇ m thick copper foil with one side blackened was laminated in such a direction that the metallic gloss surface and the polyvinyl acetal resin film c were in contact with each other. A resin film was obtained.
  • the visible light reflectance of the metallic glossy surface measured according to JIS R 3106 was 63%.
  • a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 11 except that the line width of the photomask used for photolithography was changed.
  • the conductive layer has a copper mesh structure in which copper wires with a line width of 5 ⁇ m are arranged in a grid pattern at intervals of 500 ⁇ m inside a square of 5 cm in each length and breadth, and a copper wire structure with a width of 5 mm corresponding to a bus bar on the upper and lower sides. And had a connected structure.
  • a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 17 except that the line width of the copper wire was adjusted to 20 ⁇ m.
  • the conductive layer has a copper mesh structure in which copper wires with a line width of 20 ⁇ m are arranged in a grid pattern at intervals of 1000 ⁇ m inside a square of 5 cm in each length and width, and a copper wire structure with a width of 5 mm corresponding to a bus bar on the upper and lower sides. And had a connected structure.
  • a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 17 except that the line width of the copper wire was adjusted to 30 ⁇ m.
  • the conductive layer has a copper mesh structure in which copper wires with a line width of 30 ⁇ m are arranged in a grid at intervals of 1500 ⁇ m inside a square of 5 cm in each length and width, and a copper wire structure with a width of 5 mm corresponding to the bus bar on the upper and lower sides. And had a connected structure.
  • a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 17 except that the line width of the copper wire was adjusted to 40 ⁇ m.
  • the conductive layer has a copper mesh structure in which copper wires with a line width of 40 ⁇ m are arranged in a grid pattern at intervals of 2000 ⁇ m inside a square of 5 cm in each length and breadth, and a copper wire structure with a width of 5 mm corresponding to a bus bar on the upper and lower sides. And had a connected structure.
  • Reference Example 21 A polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 11 except that the structure of the photomask used for photolithography was changed.
  • the conductive layer had a structure in which copper wires having a line width of 10 ⁇ m were linearly arranged at intervals of 500 ⁇ m, and both ends of each straight line were connected to a copper wire structure having a width of 5 mm corresponding to a bus bar. .
  • a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 11 except that the structure of the photomask used for photolithography was changed.
  • the conductive layer had a structure in which copper wires having a line width of 10 ⁇ m were arranged in a wavy shape at intervals of 500 ⁇ m, and both ends of each wavy line were connected to a copper wire structure having a width of 5 mm corresponding to a bus bar. .
  • a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer was obtained in the same manner as in Reference Example 11 except that the structure of the photomask used for photolithography was changed.
  • the conductive layer has a structure in which copper wires having a line width of 10 ⁇ m are arranged in a zigzag line at intervals of 500 ⁇ m, and both ends of each zigzag line are connected to a copper wire structure having a width of 5 mm corresponding to a bus bar. It was.
  • an electrode (copper foil tape with a conductive adhesive) was attached to each bus bar (5 mm wide copper wire) at both ends of the conductive layer so that each electrode end protruded out of the glass.
  • a plasticized polyvinyl acetal resin layer having a length of 10 cm, a width of 10 cm and a thickness of 0.76 mm [polyvinyl butyral resin having a hydroxyl group content of 20.0 mass% and a viscosity average polymerization degree of 1700 (72 mass%) And 3GO (28% by mass)]
  • An automobile windshield intermediate film and a glass having a length of 10 cm, a width of 10 cm, and a thickness of 3 mm were stacked.
  • a polyvinyl acetal resin film having a conductive layer obtained in Reference Examples 11 to 20 and 24 to 29 and Examples 1 to 5 and a PET film having a conductive layer obtained in Comparative Reference Example 30 were 5 cm long and 5 cm wide, respectively. And placed on a glass having a length of 5 cm, a width of 5 cm, and a thickness of 3 mm. At this time, it arrange
  • the obtained resin film is cut into strips of 1 cm width so that the end portion that is not thermocompression-bonded is a portion sandwiched between chucks of a tensile tester, and a tensile test is performed at a distance between chucks of 4 cm and a tensile speed of 100 mm / min.
  • the peel force for every 20 mm was output, and the average value was defined as the peel strength.
  • the state of the conductive layer (lattice shape) and the evaluation of the electrical conductivity were performed in the same manner as in Reference Example 11 except that the copper foil was joined by thermocompression bonding at the temperatures shown in Table 7. The results are shown in Table 7.
  • Example 6 ⁇ Influence of surface roughness of polyvinyl acetal resin film on shape retention of wiring of conductive wire structure>
  • the average interval Sm value and the ten-point average roughness Rz value of Measured according to JIS B0601-1994 using Mitutoyo Surf Test SJ-310 (measuring force: 0.75 mN, stylus shape: tip radius 2 ⁇ mR / tip angle 60 °).
  • the state of the conductive layer and the electrical conductivity were evaluated. The results are shown in Table 8.
  • Example 7 In the film c obtained in Example 6, the contact surface with the metal elastic roll was evaluated in the same manner as in Example 6. The film will be referred to as film q in Example 7. The results are shown in Table 8.
  • Example 8 The contact surface of the polyvinyl acetal resin film o obtained in the same manner as in Example 6 except that a rubber elastic roll was used instead of the metal elastic roll, as in Example 6, with respect to the mirror metal cooling roll side. Evaluation was performed. The results are shown in Table 8.
  • Example 9 An embossing roll of a polyvinyl acetal resin film p obtained in the same manner as in Example 6 except that a rubber elastic roll was used instead of the metal elastic roll and an embossing roll (1) was used instead of the mirror surface metal cooling roll.
  • the contact surface with (1) was evaluated in the same manner as in Example 6. The results are shown in Table 8.
  • the average interval Sm of the unevenness of the polyvinyl acetal resin film is 500 ⁇ m or more, and the ratio Sm / Rz between the average interval Sm value of the unevenness and the ten-point average roughness Rz value is 200 or more.
  • the amount of the plasticizer in the polyvinyl acetal resin film is within the range specified in the present invention (Examples 1 to 9)
  • the shape of the linear conductive material of the conductive layer after prelaminating and after autoclaving was held well. This indicates that when the surface of the polyvinyl acetal resin film is smooth, the polyvinyl acetal resin film and the copper foil can be joined more uniformly and evenly with less unadhered portions.
  • Laminated glass for heat resistance creep resistance measurement 11 Glass A 12 Glass B 13 Laminated body of polyvinyl acetal resin film and plasticized polyvinyl butyral resin layer 13A Polyvinyl acetal resin film 13B Plasticized polyvinyl butyral resin layer with a thickness of 0.76 mm 13C Plasticized polyvinyl butyral resin layer with a thickness of 0.38 mm 13D Thickness 0.38 mm plasticized polyvinyl butyral resin layer 20 Laminated glass for measuring heat-resistant creep resistance value with iron plate bonded 21 Iron plate

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Abstract

本発明は、合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルムであって、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が１００～１０００ｍＰａ・ｓであり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総質量に基づいて０～２０質量％であり、１０～３５０μｍの厚さを有し、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値が５００μｍ以上であり、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値と十点平均粗さＲｚ値との比率Ｓｍ／Ｒｚが２００以上である、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに関する。

Description

合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルム
　本発明は、合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルムに関する。また、本発明は、複数の透明基材の間に前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを有する合わせガラスに関する。
　建物または乗物におけるガラスの着氷や曇りを除去する方法として、ガラスに熱風を当てる方法が知られている。しかし、この方法には、充分な前方視認性を得るのに時間がかかる等の問題がある。また、フロントガラス等のガラスに取り付けたカメラやセンサーの誤作動を防ぐため、カメラやセンサーの周りを加熱し、着氷や曇りを除去することが必要とされている。しかし、この除去に燃料の燃焼熱を利用できない電気自動車においては、電気で空気を加熱し、ガラスに熱風を当てる方法では効率が悪く、航続距離の低下に直結するといった問題がある。
　そこで、ガラスに電熱線を設置し、通電させることで、着氷や曇りを除去する方法が提案されている。
　例えば、特許文献１には、機能層の上下に上側接着層および下側接着層を被せ、これらの上側・下側接着層の上下に上側ガラス板および下側ガラス板を被せ、前記下側接着層と前記下側ガラス板との間に電熱線を介在させてなる電熱線入り合わせガラスが記載されており、具体的には、電熱線としてタングステン線を使用した例が記載されている。
　また、例えば、特許文献２には、透明基材、前記透明基材の少なくとも一面に備えられた接着剤層、前記接着剤層上に備えられた導電性発熱線、前記導電性発熱線および前記発熱線によって覆われていない接着剤層の上面をカプセル化するコーティング膜、前記導電性発熱線と電気的に連結したバスバー、および前記バスバーと連結した電源部を含む、発熱体が記載されており、具体的には、透明基材としてＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムを使用した例が記載されている。
　また、例えば、特許文献３には、２枚の透明なプレートと、少なくとも１枚のシートＡおよび少なくとも１枚のシートＢとを接着して、導電性構造体とを有する合わせガラス積層体を製造する方法であって、シートＡはポリビニルアセタールＰＡと可塑剤ＷＡとを含有し、シートＢはポリビニルアセタールＰＢと可塑剤ＷＢとを含有する方法が記載されている。
特開２０１３－０５６８１１号公報 特表２０１３－５１６０４３号公報 ＵＳ　２０１６／２８８４５９　Ａ１
　しかし、特許文献１に記載されているような、ガラス板の間に多数のタングステン線を並べ、機能層と一体化させる工程は複雑で、生産性に劣る。さらに、太いタングステン線を用いるため、前方視認性に問題が残る。
　特許文献２に記載されているような、ＰＥＴフィルムを用いた接合ガラスでは、２枚の中間膜を必要とすること、そのため発熱体が接合ガラスの中央付近に位置することになりガラスの加熱効率が低下すること、ＰＥＴフィルムが曲面追従性に劣るため高曲率のフロントガラスには適用できないこと、ＰＥＴフィルムが伸縮性に劣るため衝突時の頭部衝撃指数が高くなってしまうこと、銅箔をＰＥＴフィルムに接着するための接着剤に由来する高いヘイズが生じてしまうことといった問題がある。
　また、特許文献３に記載されているようなポリビニルアセタールシートにおいては、可塑剤を含まないかまたは少量含むポリビニルアセタールシートは製膜性に劣るため、低重合度のポリビニルアセタール樹脂を用いたシートしか使用されていない。そのようなシートと可塑剤を含む中間膜とを積層して合わせガラスを作製すると、中間膜中の可塑剤がポリビニルアセタールシートに移行し、それにより耐熱性が低下し、高温に曝された場合に合わせガラスの２枚のガラスにずれが生じる虞がある。また、合わせガラス作製時に付与される機能性層または構造体（導電性構造体）が、ポリビニルアセタールシートの溶融により変形したり、破壊されたりする虞がある。
　また、特許文献３に記載されているようなポリビニルアセタールシートにおいては、合わせガラス作製時に導電層の線状導電性材料（配線）が断線したり、抵抗値にばらつきが生じて均一な発熱が得られなかったりする場合があり、この原因として、ポリビニルアセタールシート表面における線状導電性材料形成の際の、線状導電性材料のはがれまたは部分的細化が考えられることが本発明者らにより見い出された。
　従って、本発明が解決しようとする課題は、導電層の線状導電性材料をポリビニルアセタール樹脂フィルム表面に形成する際に線状導電性材料の剥がれまたは部分的細化が起こりにくく、積層時の断線または高抵抗部の形成等の欠陥が生じにくいポリビニルアセタール樹脂フィルムを提供することである。また、本発明の別の課題は、合わせガラス作製時に機能性層または導電性構造体（導電層）の変形および破壊を抑制できるとともに、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれを抑制できるポリビニルアセタール樹脂フィルム、および当該フィルムを用いた合わせガラスを提供することである。
　本発明者らは、前記課題を解決するために、合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルムについて詳細に検討を重ね、本発明を完成させるに至った。
　即ち、本発明は、以下の好適な態様を包含する。
〔１〕合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルムであって、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が１００～１０００ｍＰａ・ｓであり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総質量に基づいて０～２０質量％であり、１０～３５０μｍの厚さを有し、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値が５００μｍ以上であり、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値と十点平均粗さＲｚ値との比率Ｓｍ／Ｒｚが２００以上である、ポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔２〕少なくとも片面の十点平均粗さＲｚ値が２０μｍ以下である、前記〔１〕に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔３〕前記比率Ｓｍ／Ｒｚが３００以上である、前記〔１〕または〔２〕に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔４〕前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が３００ｍＰａ・ｓ以下である、前記〔１〕～〔３〕のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔５〕前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きい、前記〔１〕～〔３〕のいずれかにに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔６〕前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が２．７以上である、前記〔５〕に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔７〕前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂が、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアセタール樹脂の混合物であるか、または粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアルコール系樹脂の混合物のアセタール化物である、前記〔１〕～〔６〕のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔８〕前記〔１〕～〔７〕のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも片面に機能性層を有する、ポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔９〕前記〔１〕～〔７〕のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも片面に、機能性層を構成する材料をコート、印刷またはラミネートする、請求項８に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法。
〔１０〕前記機能性層が導電層である、前記〔８〕に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔１１〕前記導電層が線幅０．０１～５ｍｍの複数の線状導電性材料で構成されている、前記〔１０〕に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔１２〕前記導電層が線幅１～３０μｍの複数の線状導電性材料で構成されている、前記〔１０〕に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔１３〕前記導電層を構成する導電性材料が銀または銅を含んでなる、前記〔１０〕～〔１２〕のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
〔１４〕複数の透明基材の間に、前記〔８〕および〔１０〕～〔１３〕のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムを有する、積層体。
〔１５〕複数の透明基材の間に、前記〔８〕および〔１０〕～〔１３〕のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム、および可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を有する、積層体。
〔１６〕前記透明基材がガラスである、前記〔１４〕または〔１５〕に記載の積層体。
〔１７〕前記〔１４〕～〔１６〕のいずれかに記載の積層体からなる乗物用ガラス。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを使用することにより、導電層の線状導電性材料をポリビニルアセタール樹脂フィルム表面に形成する際に線状導電性材料の剥がれまたは部分的細化が起こりにくく、積層時の断線または高抵抗部の形成等の欠陥が生じにくいポリビニルアセタール樹脂フィルムを提供できる。また、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを使用することにより、合わせガラス作製時に機能性層または導電層の変形および破壊を抑制できるとともに、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれを抑制できるポリビニルアセタール樹脂フィルム、および当該フィルムを用いた合わせガラスを提供できる。
耐熱クリープ性値（１）の測定に用いる合わせガラスの模式図である。 耐熱クリープ性値（２）の測定に用いる合わせガラスの模式図である。 鉄板が接着された、耐熱クリープ性値（１）または耐熱クリープ性値（２）の測定に用いる合わせガラスの模式図である。 耐熱クリープ性値（１）または耐熱クリープ性値（２）を測定するために、鉄板が接着された合わせガラスを、所定の角度に固定した状態の模式図である。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルムであって、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が１００～１０００ｍＰａ・ｓであり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総質量に基づいて０～２０質量％であり、１０～３５０μｍの厚さを有し、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値が５００μｍ以上であり、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値と十点平均粗さＲｚ値との比率Ｓｍ／Ｒｚが２００以上である、ポリビニルアセタール樹脂フィルムである。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さは１０～３５０μｍである。ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さが１０μｍ未満であると、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの収縮または変形に起因して機能性層に歪み等が生じる問題が起こる。また、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さが３５０μｍより大きいと、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに場合により積層される可塑化ポリビニルアセタール樹脂層からの可塑剤移行量が多くなり、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層中の可塑剤量が少なくなることに起因して、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いた乗物用ガラスを搭載した乗物の衝突時における頭部衝撃が大きくなる等の問題が起こる。ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さは、好ましくは２０μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上である。また、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さは、好ましくは３３０μｍ以下、より好ましくは２９５μｍ以下、より好ましくは２７０μｍ以下、より好ましくは２５０μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、より好ましくは１２０μｍ以下、最も好ましくは１００μｍ未満である。ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さが前記下限値以上かつ前記上限値以下であると、上記問題が起こらず、良好な製膜性が得られやすい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さは、厚さ計またはレーザー顕微鏡等を用いて測定される。
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用される樹脂＞
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、ポリビニルアルコールまたはエチレンビニルアルコールコポリマー等のポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化によって製造されるポリビニルアセタール樹脂を含む。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、１つのポリビニルアセタール樹脂を含むか、或いは粘度平均重合度、アセタール化度、アセチル基量、水酸基量、エチレン含有量、アセタール化に用いられるアルデヒドの分子量、および鎖長のうちいずれか１つ以上がそれぞれ異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含んでよい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、溶融成形の容易性の観点、並びに合わせガラス作製時の機能性層の変形および合わせガラス使用時のガラスのずれ等を防ぐ観点から、ポリビニルアセタール樹脂は、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアセタール樹脂の混合物であるか、または粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアルコール系樹脂の混合物のアセタール化物であることが好ましい。
　本発明に用いられるポリビニルアセタール樹脂は、例えば次のような方法によって製造できるが、これに限定されない。まず、濃度３～３０質量％のポリビニルアルコールまたはエチレンビニルアルコールコポリマーの水溶液を、８０～１００℃の温度範囲で保持した後、１０～６０分かけて徐々に冷却する。温度が－１０～３０℃まで低下したところで、アルデヒドおよび酸触媒を添加し、温度を一定に保ちながら、３０～３００分間アセタール化反応を行う。次に、反応液を３０～２００分かけて２０～８０℃の温度まで昇温し、３０～３００分保持する。その後、反応液を、必要に応じて濾過した後、アルカリ等の中和剤を添加して中和し、樹脂を濾過、水洗および乾燥することにより、ポリビニルアセタール樹脂が製造される。
　アセタール化反応に用いる酸触媒は特に限定されない。有機酸および無機酸のいずれも使用できる。そのような酸触媒の例として、酢酸、パラトルエンスルホン酸、硝酸、硫酸および塩酸等が挙げられる。これらの中でも、酸の強度および洗浄時の除去のしやすさの観点から、塩酸、硫酸および硝酸が好ましく用いられる。
　好適な破断エネルギーを有するポリビニルアセタール樹脂が得られやすい観点から、ポリビニルアセタール樹脂の製造に使用されるアルデヒドまたはケト化合物は、２～１０個の炭素原子を有する直鎖状、分岐状または環状化合物であることが好ましく、直鎖状または分岐状化合物であることがより好ましい。これにより、相応の直鎖状または分岐状のアセタール基がもたらされる。また、本発明において使用されるポリビニルアセタール樹脂は、複数のアルデヒドまたはケト化合物の混合物によりポリビニルアルコールまたはエチレンビニルアルコールコポリマーをアセタール化して得られるアセタール化物であってもよい。
　本発明において使用されるポリビニルアセタール樹脂は、少なくとも１つのポリビニルアルコールと、２～１０個の炭素原子を有する１つ以上の脂肪族非分岐のアルデヒドとの反応により生じるものであることが好ましい。そのようなアルデヒドとしては、好適な破断エネルギーを有するポリビニルアセタール樹脂が得られやすい観点から、ｎ－ブチルアルデヒドが好ましい。アセタール化に使用するアルデヒドにおけるｎ－ブチルアルデヒドの含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは９９質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
　ポリビニルアセタール樹脂を製造するために使用されるポリビニルアルコール系樹脂は、単独であるか、または粘度平均重合度若しくは加水分解度等が異なるポリビニルアルコール系樹脂の混合物であってよい。
　ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは１００以上、より好ましくは３００以上、より好ましく４００以上、さらに好ましくは６００以上、特に好ましくは７００以上、最も好ましくは７５０以上である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が上記下限値以上であると、合わせガラスの作製時に導電層の変形および断線が抑制されやすく、得られる合わせガラスにおいて熱によりガラスがずれる現象が防止されやすい。また、ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは３０００以下、さらに好ましくは２５００以下、特に好ましくは２３００以下、最も好ましくは２０００以下である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が上記上限値以下であると良好な製膜性が得られやすい。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ　６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定される。
　ポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平均重合度の数値は、上記したポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度の数値と同一である。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度が、前記下限値以上かつ前記上限値以下であることが好ましい。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用されるポリビニルアセタール樹脂中のアセチル基量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位など）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準として、酢酸ビニル単位が、好ましくは０．１～２０モル％、より好ましくは０．５～３モル％または５～８モル％である。原料のポリビニルアルコール系樹脂のケン化度を適宜調整することにより、アセチル基量（以下、酢酸ビニル単位の量を意味する）は前記範囲内に調整できる。アセチル基量は、ポリビニルアセタール樹脂の極性に影響を及ぼし、それによって、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの可塑剤相溶性および機械的強度が変化し得る。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが、アセチル基量が前記範囲内であるポリビニルアセタール樹脂を含むと、場合により積層する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との良好な接合、および光学歪の低減等が達成されやすい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が、上記範囲内であることが好ましい。
　本発明で使用するポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は特に限定されない。アセタール化度は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位など）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準として、アセタールを形成する上記単位の量である。アセタール化度は、好ましくは４０～８６モル％、より好ましくは４５～８４モル％、より好ましくは５０～８２モル％、さらに好ましくは６０～８２モル％、特に好ましは６８～８２モル％である。ポリビニルアルコール系樹脂をアセタール化する際のアルデヒドの使用量を適宜調整することにより、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は前記範囲内に調整できる。アセタール化度が前記範囲内であると、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの力学的強度が充分なものになりやすく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が低下しにくい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が、上記範囲内であることが好ましい。
　ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の質量として、好ましくは６～２６質量％、より好ましくは１２～２４質量％、より好ましくは１５～２２質量％、より好ましくは１８～２１質量％である。水酸基量（以下、ビニルアルコール単位の量を意味する）が前記範囲内であると、場合により積層する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との屈折率差が小さくなり、光学むらの少ない合わせガラスが得られやすい。一方で、さらに遮音性能を合わせて付与するために好ましい範囲は６～２０質量％、より好ましくは８～１８質量％、さらに好ましくは１０～１５質量％、特に好ましくは１１～１３質量％である。ポリビニルアルコール系樹脂をアセタール化する際のアルデヒドの使用量を調整することにより、水酸基量は前記範囲内に調整できる。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が、上記範囲内であることが好ましい。
　ポリビニルアセタール樹脂は、通常、アセタール基単位、水酸基単位およびアセチル基単位から構成されており、これらの各単位量は、ＪＩＳ　Ｋ　６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」または核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定される。
　ポリビニルアセタール樹脂が、アセタール基単位以外の単位を含む場合は、水酸基の単位量とアセチル基の単位量とを測定し、これらの両単位量をアセタール基単位以外の単位を含まない場合のアセタール基単位量から差し引くことで、残りのアセタール基単位量を算出できる。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用されるポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度は、１００～１０００ｍＰａ・ｓである。前記粘度が１００ｍＰａ・ｓより小さいと耐熱性を満足する合わせガラスを得ることはできず、１０００ｍＰａ・ｓより大きいと良好な製膜性を得にくい。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とが直接接触しない状態で合わせガラスを作製する場合、またはポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とが一部で直接接触しているが、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層からポリビニルアセタール樹脂フィルム全体に可塑剤が充分移行できない場合には、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用されるポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度は、好ましくは３００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは２５０ｍＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは２００ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは１８０ｍＰａ・ｓ以下である。前記粘度が前記上限値以下であると、合わせガラス作製時の加熱温度または加熱時間を所望の範囲としやすく、合わせガラス作製時にポリビニルアセタール樹脂の未溶融部が残りにくく、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの黄変が起こりにくい。上記した場合の具体的な例としては、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との間のほぼ全面に、無機物層、或いは可塑剤を浸透させにくい樹脂層、例えばポリエステル樹脂またはポリオレフィン系樹脂等を含んでなる機能層が形成されている場合が挙げられる。前記粘度は、ポリビニルアセタール樹脂の未溶融部のない合わせガラスが得られやすい観点から、好ましくは１００ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは１２０ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは１５０ｍＰａ・ｓ以上である。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とが直接接触する状態で合わせガラスを作製する場合、またはポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とが直接接触していなくても、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層からポリビニルアセタール樹脂フィルム全体に可塑剤が充分移行できる場合がある。この場合には、前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度は、好ましくは１６０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２００ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２００ｍＰａ・ｓより大きい、より好ましくは２１０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２２０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２３０ｍＰａ・ｓ以上、さらに好ましくは２４０ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは２６５ｍＰａ・ｓ以上である。ポリビニルアセタール樹脂の前記粘度が前記下限値以上であると、高温になってもガラスがずれにくい合わせガラスが得られやすい。
　また、上記した場合に、合わせガラス作製時に機能性層または構造体の変形および破壊を十分に抑制することができるまたは抑制されやすい、また、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれを十分に抑制することができるまたは抑制されやすい観点から、前記粘度は２００ｍＰａ・ｓより大きいことが好ましく、より好ましくは２１０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２２０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは２３０ｍＰａ・ｓ以上、さらに好ましくは２４０ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは２６５ｍＰａ・ｓ以上である。前記粘度は、良好な製膜性が得られやすい観点から、通常は１０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは８００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは５００ｍＰａ・ｓ以下、さらに好ましくは４５０ｍＰａ・ｓ以下、特に好ましくは４００ｍＰａ・ｓ以下である。
　粘度平均重合度の高いまたは低いポリビニルアルコール系樹脂を原料または原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用または併用することにより、ポリビニルアセタール樹脂の前記粘度は、前記上限値以下に、前記下限値より大きく、または前記下限値以上に調整できる。ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用されるポリビニルアセタール樹脂が複数の樹脂の混合物からなる場合、前記粘度は、そのような混合物の粘度である。
　前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量は、好ましくは１１５，０００～２００，０００、より好ましくは１２０，０００～１６０，０００、特に好ましくは１３０，０００～１５０，０００である。粘度平均重合度の高いポリビニルアルコール系樹脂を原料または原料の一部として用いて製造したポリビニルアセタール樹脂を使用または併用することにより、ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量は前記範囲内に調整できる。ポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量が前記範囲内であると、好適なフィルム製膜性および好適なフィルム物性（例えば、ラミネート適性、耐クリープ性および破断伸度）が得られやすい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の分子量分布、即ち重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは２．７以上、より好ましくは２．８以上、特に好ましくは２．９以上である。粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコール系樹脂の混合物をアセタール化したり、粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化物を混合したりすることにより、ポリビニルアセタール樹脂の分子量分布は前記下限値以上に調整できる。ポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が前記下限値以上であると、製膜性および好適なフィルム物性（例えば、ラミネート適性、耐クリープ性および破断強度）を両立させやすい。分子量分布の上限値は特に限定されない。製膜しやすさの観点から、分子量分布は、通常は１０以下、好ましくは５以下である。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムが異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のピークトップ分子量および分子量分布が、上記範囲内であることが好ましい。
　ピークトップ分子量および分子量分布は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、分子量既知のポリスチレンを標準として求められる。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、良好な製膜性が得られやすい観点から、未架橋のポリビニルアセタールを含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが、架橋されたポリビニルアセタールを含むことも可能である。ポリビニルアセタールを架橋するための方法は、例えば、ＥＰ　１５２７１０７Ｂ１およびＷＯ　２００４／０６３２３１　Ａ１（カルボキシル基含有ポリビニルアセタールの熱自己架橋）、ＥＰ　１６０６３２５　Ａ１（ポリアルデヒドにより架橋されたポリビニルアセタール）、およびＷＯ　２００３／０２０７７６　Ａ１（グリオキシル酸により架橋されたポリビニルアセタール）に記載されている。また、アセタール化反応条件を適宜調整することで、生成する分子間アセタール結合量をコントロールしたり、残存水酸基のブロック化度をコントロールしたりすることも有用な方法である。
＜可塑剤＞
　本発明において、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総質量に基づいて０～２０質量％である。前記可塑剤量が２０質量％を超えると、合わせガラスの作製時に機能性層または導電層の変形および／または断線が生じる。
　前記可塑剤量は、好ましくは０～１９質量％、より好ましくは０～１５質量％、さらに好ましくは０～１０質量％、特に好ましくは０～５質量％である。ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量が前記範囲内であると、製膜性および取扱い性に優れたポリビニルアセタール樹脂フィルムが製造されやすく、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いた合わせガラスの作製時に機能性層または導電層の変形および断線が抑制されやすい。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルム中に可塑剤が含まれる場合、可塑剤として、好ましくは、下記群の１つまたは複数の化合物が使用される。
・多価の脂肪族または芳香族酸のエステル。例えば、ジアルキルアジペート（例えば、ジヘキシルアジペート、ジ－２－エチルブチルアジペート、ジオクチルアジペート、ジ－２－エチルヘキシルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジヘプチルアジペート、ジノニルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート）；アジピン酸とアルコール若しくはエーテル化合物を含むアルコールとのエステル〔例えば、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ジ（ブトキシエトキシエチル）アジペート〕；ジアルキルセバケート（例えば、ジブチルセバケート）；セバシン酸と脂環式若しくはエーテル化合物を含むアルコールとのエステル；フタル酸のエステル（例えば、ブチルベンジルフタレート、ビス－２－ブトキシエチルフタレート）；および脂環式多価カルボン酸と脂肪族アルコールとのエステル（例えば、１，２－シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニルエステル）が挙げられる。
・多価の脂肪族若しくは芳香族アルコールまたは１つ以上の脂肪族若しくは芳香族置換基を有するオリゴエーテルグリコールのエステルまたはエーテル。例えば、グリセリン、ジグリコール、トリグリコール、テトラグリコール等と、直鎖状若しくは分岐状の脂肪族若しくは脂環式カルボン酸とのエステルが挙げられる。具体的には、ジエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）（以下において、「３ＧＯ」と称することもある）、トリエチレングリコール－ビス－（２－エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコール－ビス－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコール－ビス－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコール－ビス－ｎ－ヘキサノエート、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、およびジプロピレングリコールジベンゾエートが挙げられる。
・脂肪族または芳香族アルコールのリン酸エステル。例えば、トリス（２－エチルヘキシル）ホスフェート、トリエチルホスフェート、ジフェニル－２－エチルヘキシルホスフェート、およびトリクレジルホスフェートが挙げられる。
・クエン酸、コハク酸および／またはフマル酸のエステル。
　また、多価アルコールと多価カルボン酸とからなるポリエステル若しくはオリゴエステル、これらの末端エステル化物若しくはエーテル化物、ラクトン若しくはヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル若しくはオリゴエステル、またはこれらの末端エステル化物若しくはエーテル化物等を可塑剤として用いてもよい。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルム中に可塑剤が含まれる場合、ポリビニルアセタール樹脂と積層する場合の可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との間で可塑剤が移行することに伴う問題（例えば、経時的な物性変化等の問題）を抑制する観点から、積層する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれるものと同じ可塑剤、または該可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の物性（例えば、耐熱性、耐光性、透明性および可塑化効果）を損なわない可塑剤を使用することが好ましい。このような観点から、可塑剤としては、トリエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコール－ビス（２－エチルブタノエート）、テトラエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコール－ビス－ｎ－ヘプタノエートがより好ましく、トリエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）が特に好ましい。
＜添加剤＞
　さらに、ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、別の添加剤を含んでいてよい。そのような添加剤としては、例えば、水、紫外線吸収剤、酸化防止剤、接着調整剤、増白剤若しくは蛍光増白剤、安定剤、色素、加工助剤、遮熱材料、有機若しくは無機ナノ粒子、焼成ケイ酸および表面活性剤等が挙げられる。
　本発明の課題を解決するためには、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中のゲルの量を充分少なくすることが必要である。これは、ポリビニルアセタール樹脂の分解等によりゲルが生成すると、ポリビニルアセタール樹脂フィルム上に凸状欠陥が生じて、Ｓｍ値が低くなる傾向があり、また、Ｒｚ値が高くなる傾向があるからである。ポリビニルアセタール樹脂フィルム中のゲルの量を少なくするためには、ポリビニルアセタール樹脂のペレット化時や製膜時のゲルの生成を抑制することが有用であり、そのためには、酸化防止剤等の安定化剤を、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物に添加することが有用である。
　酸化防止剤としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤および硫黄系酸化防止剤等が挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。
　フェノール系酸化防止剤の例としては、２－ｔ－ブチル－６－（３－ｔ－ブチル－２－ヒドロキシ－５－メチルベンジル）－４－メチルフェニルアクリレート、および２，４－ジ－ｔ－アミル－６－（１－（３，５－ジ－ｔ－アミル－２－ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレート等のアクリレート系化合物、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノール、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、オクタデシル－３－（３，５－）ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレン－ビス（４－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス（４－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス（６－ｔ－ブチル－ｍ－クレゾール）、４，４’－チオビス（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、ビス（３－シクロヘキシル－２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メタン、３，９－ビス（２－（３－（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオニルオキシ）－１，１－ジメチルエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、１，１，３－トリス（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、およびトリエチレングリコールビス（３－（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオネート）等のアルキル置換フェノール系化合物、６－（４－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔ－ブチルアニリノ）－２，４－ビス－オクチルチオ－１，３，５－トリアジン、６－（４－ヒドロキシ－３，５－ジメチルアニリノ）－２，４－ビス－オクチルチオ－１，３，５－トリアジン、６－（４－ヒドロキシ－３－メチル－５－ｔ－ブチルアニリノ）－２，４－ビス－オクチルチオ－１，３，５－トリアジン、および２－オクチルチオ－４，６－ビス－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－オキシアニリノ）－１，３，５－トリアジン等のトリアジン基含有フェノール系化合物等が挙げられる。
　リン系酸化防止剤としては、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２－ｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ホスファイト、トリス（シクロヘキシルフェニル）ホスファイト、２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン－１０－オキサイド、１０－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン－１０－オキサイド、および１０－デシロキシ－９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン等のモノホスファイト系化合物、４，４’－ブチリデン－ビス（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェニル－ジ－トリデシルホスファイト）、４，４’－イソプロピリデン－ビス（フェニル－ジ－アルキル（Ｃ12～Ｃ15）ホスファイト）、４，４’－イソプロピリデン－ビス（ジフェニルモノアルキル（Ｃ12～Ｃ15）ホスファイト）、１，１，３－トリス（２－メチル－４－ジ－トリデシルホスファイト－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、およびテトラキス（２，４－ジ－ｔブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレンホスファイト等のジホスファイト系化合物等が挙げられる。これらの中でもモノホスファイト系化合物が好ましい。
　硫黄系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３’－チオジプロピオネート、ジステアリル３，３－チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３’－チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール－テトラキス－（β－ラウリル－チオプロピオネート）、および３，９－ビス（２－ドデシルチオエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン等が挙げられる。
　これらの酸化防止剤は単独で、或いは２種以上を組み合わせて用いることができる。酸化防止剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上である。酸化防止剤の量が前記下限値以上であると、ポリビニルアセタール樹脂の分解等によるゲルの生成が効果的に抑制されやすい。また、酸化防止剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、通常は５質量部以下、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．１質量部以下である。酸化防止剤の添加量は５質量部より多くしてもよいが、ゲル生成抑制に関する格段の効果は望めない。
　また、ポリビニルアセタール樹脂の酸化劣化を防止するために、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造工程の少なくとも一部を窒素雰囲気下で行うこと、例えば、押出機を用いてポリビニルアセタール樹脂フィルムを製造する際にフィード口および吐出口付近を窒素置換することも好ましい。
　また、その他の安定剤としては、紫外線吸収剤、紫外線遮蔽剤および光安定剤等が挙げられる。
　紫外線吸収剤としては、２－（５－メチル－２－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２－［２－ヒドロキシ－３，５－ビス（α，α’－ジメチルベンジル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－２－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－２－ヒドロキシフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－５－メチル－２－ヒドロキシフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（３，５－ジ－ｔ－アミル－２－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、および２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジルベンゾエート、ビス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）－２－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－２－ｎ－ブチルマロネート、および４－（３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）－１－（２－（３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）エチル）－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン等のヒンダードアミン系紫外線吸収剤、２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート、およびヘキサデシル－３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート等のベンゾエート系紫外線吸収剤、およびマロン酸エステル系紫外線吸収剤等が挙げられる。
　マロン酸エステル系紫外線吸収剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、および２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。市販のマロン酸エステル系紫外線吸収剤を使用してもよく、その例としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－２５、およびＨｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
　紫外線遮蔽剤としては、シュウ酸アニリド化合物、例えば、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、および２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）等の窒素原子上に置換されたアリール基等を有するシュウ酸ジアミド類等が挙げられる。
　紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂に対して質量基準で、好ましくは１０ｐｐｍ以上、より好ましくは１００ｐｐｍ以上である。紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量が前記下限値以上であると、充分な効果が発揮されやすい。また、紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂に対して質量基準で、通常は５０，０００ｐｐｍ以下、好ましくは１０，０００ｐｐｍ以下である。紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤の添加量を５０，０００ｐｐｍより多くしてもよいが、ゲル生成抑制に関する格段の効果は望めない。
　紫外線吸収剤または紫外線遮蔽剤は、単独で、または２種以上を組み合わせて使用できる。
　光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤を使用でき、その市販品の例としては、株式会社ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブＬＡ－５７（商品名）」が挙げられる。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムが機能性層として導電層を有する態様では、導電層の腐食を抑制するために、ポリビニルアセタール樹脂フィルムが腐食防止剤を含有することが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含有される腐食防止剤の量は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の質量に基づいて、好ましくは０．００５～５質量％である。腐食防止剤の例としては、置換された、または置換されていないベンゾトリアゾールが挙げられる。
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法＞
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法は特に限定されない。前記樹脂、場合により所定量の可塑剤、および必要に応じて他の添加剤を配合し、これを均一に混練した後、押出法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法、インフレーション法等、公知の製膜方法によりシート（フィルム）を作製し、これをポリビニルアセタール樹脂フィルムとすることができる。
　公知の製膜方法の中でも特に押出機を用いてフィルムを製造する方法が好適に採用される。押出時の樹脂温度は１５０～２５０℃が好ましく、１７０～２３０℃がより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎるとポリビニルアセタール樹脂が分解を起こし、揮発性物質の含有量が多くなる。一方で温度が低すぎる場合にも、揮発性物質の含有量は多くなる。揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から減圧により、揮発性物質を除去することが好ましい。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの、下記測定方法（１）により測定された耐熱クリープ性を示す値（以下において、「耐熱クリープ性値（１）」と称する）は、好ましくは１０ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、さらに好ましくは４ｍｍ以下、特に好ましくは３ｍｍ以下である。
＜耐熱クリープ性値（１）の測定方法（１）＞
　まず、ポリビニルアセタール樹脂フィルム、並びにアセタール化度６９～７１モル％かつアセチル基としての酢酸ビニル単位の含有量１モル％以下のポリビニルブチラール樹脂７２質量％およびトリエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）２８質量％を含有する厚さ０．７６ｍｍの１枚の可塑化ポリビニルブチラール樹脂層を、幅１００ｍｍおよび長さ２７０ｍｍの寸法にカットする。カットした試料を、図１に示すように、長さ方向に３０ｍｍずらした幅１００ｍｍ、長さ３００ｍｍおよび厚さ３ｍｍのガラスＡおよびＢの間に収まるよう、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルブチラール樹脂層とを重ねて下記「構成１」の順に配置し、真空ラミネーターを用いて１４０℃で接合を行った後、オートクレーブを用いて１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理することにより、合わせガラスを作製する。
　［構成１］ガラスＡ（３ｍｍ厚）／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／可塑化ポリビニルブチラール樹脂層（０．７６ｍｍ厚）／ガラスＢ（３ｍｍ厚）
　続いて、図３に示すように、ガラスＢの、可塑化ポリビニルブチラール樹脂層との接合面と反対側の面に１ｋｇの鉄板を接着剤で接着し、図４に示すように、長さ方向に３０ｍｍ突出している部分を上にして、鉄板付き試料が水平面に対して８０～９０°となり、ガラスＢの鉄板が接着された部分が試料上部または上面となるようにガラスＡを固定した状態で、１００℃の恒温槽に１週間放置した後に、ガラスＢのずれた距離（ｍｍ）を測定し、この値を耐熱クリープ性値（１）とする。鉄板付き試料の水平面に対する角度が８０～９０°のいずれの角度であっても、同等の耐熱クリープ性値（１）が得られる。通常は、前記角度を８５°にして、耐熱クリープ性値（１）を測定する。
　耐熱クリープ性値（１）が前記値以下であると、合わせガラス作製時に機能性層または導電層の変形および破壊が抑制されやすく、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれが抑制されやすい。
　また、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの、下記測定方法（２）により測定された耐熱クリープ性を示す値（以下において、「耐熱クリープ性値（２）」と称する）は、好ましくは１０ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、さらに好ましくは４ｍｍ以下、特に好ましくは３ｍｍ以下である。
＜耐熱クリープ性値（２）の測定方法（２）＞
　まず、ポリビニルアセタール樹脂フィルム、並びにアセタール化度６９～７１モル％かつアセチル基としての酢酸ビニル単位の含有量１モル％以下のポリビニルブチラール樹脂７２質量％およびトリエチレングリコール－ビス－（２－エチルヘキサノエート）２８質量％を含有する厚さ０．３８ｍｍの２枚の可塑化ポリビニルブチラール樹脂層を幅１００ｍｍおよび長さ２７０ｍｍの寸法にカットする。カットした試料を、図２に示すように、長さ方向に３０ｍｍずらした幅１００ｍｍ、長さ３００ｍｍおよび厚さ３ｍｍのガラスＡおよびＢの間に収まるよう、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを２枚の可塑化ポリビニルブチラール樹脂層で挟んだ状態で下記「構成２」の順に配置し、真空ラミネーターを用いて１４０℃で接合を行った後、オートクレーブを用いて１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理することにより、合わせガラスを作製する。
　［構成２］ガラスＡ（３ｍｍ厚）／可塑化ポリビニルブチラール樹脂層（０．３８ｍｍ厚）／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／可塑化ポリビニルブチラール樹脂層（０．３８ｍｍ厚）／ガラスＢ（３ｍｍ厚）
　続いて、図３に示すように、ガラスＢの、可塑化ポリビニルブチラール樹脂層との接合面と反対側の面に１ｋｇの鉄板を接着剤で接着し、図４に示すように、長さ方向に３０ｍｍ突出している部分を上にして、鉄板付き試料が水平面に対して８０～９０°となり、ガラスＢの鉄板が接着された部分が試料上部または上面となるようにガラスＡを固定した状態で、１００℃の恒温槽に１週間放置した後に、ガラスＢのずれた距離（ｍｍ）を測定し、この値を耐熱クリープ性値（２）とする。鉄板付き試料の水平面に対する角度が８０～９０°のいずれの角度であっても、同等の耐熱クリープ性値（２）が得られる。通常は、前記角度を８５°にして、耐熱クリープ性値（２）を測定する。
　耐熱クリープ性値（２）が前記値以下であると、合わせガラス作製時に機能性層または導電層の変形および破壊が抑制されやすく、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれが抑制されやすい。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムについて、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値は５００μｍ以上である。Ｓｍ値が５００μｍより小さいと、導電層の線状導電性材料をポリビニルアセタール樹脂フィルム表面に形成する際に線状導電性材料の剥がれまたは部分的細化が起こりにくく、積層時の断線または高抵抗部の形成等の欠陥が生じにくいポリビニルアセタール樹脂フィルムを提供するという本発明の効果を得ることはできない。Ｓｍ値は、好ましくは１０００μｍ以上、より好ましくは１３００μｍ以上、より好ましくは１４５０μｍ以上、さらに好ましくは２０００μｍ以上、特に好ましくは３０００μｍ以上である。Ｓｍ値が前記値以上であると、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと金属箔とを貼り合わせた際の微小な未接着部が減少しやすくなる。これにより、金属箔のエッチング後の線状導電性材料のはがれに起因した断線が抑制されやすくなり、また、金属箔のエッチング時に前記未接着部に回り込んだエッチング液が線状導電性材料の断面積を部分的に小さくしてしまうことによる部分的高抵抗部位の形成または合わせガラス作製時の断線が抑制されやすくなり、その結果、得られた合わせガラスにおいて線状導電性材料に通電した際に均一な加熱が実現されやすい。Ｓｍ値は、表面粗さ計またはレーザー顕微鏡を用いて、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に準拠して測定される。接触式の表面粗さ計による測定が好ましい。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムについて、少なくとも片面の十点平均粗さＲｚ値は、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下であり、特に好ましくは２μｍ以下である。Ｒｚ値が前記値以下であると、均一な印刷、コートまたはラミネートが可能となり、ポリビニルアセタール樹脂フィルムとインクまたは金属箔との接合のむらが抑制されやすい。Ｒｚ値は、表面粗さ計またはレーザー顕微鏡を用いて、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に準拠して測定される。接触式の表面粗さ計による測定が好ましい。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムについて、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値と十点平均粗さＲｚ値との比率Ｓｍ／Ｒｚは、２００以上である。好ましくは３００以上、より好ましくは５００以上、さらに好ましくは１０００以上であり、特に好ましくは１５００以上である。Ｓｍ／Ｒｚが前記値以上であると、ポリビニルアセタール樹脂フィルムとインクまたは金属箔との間の微小な未接着領域が低減しやすくなる。これにより、例えば、先に述べたように、断線が抑制されやすくなり、また、部分的高抵抗部位の形成が抑制されやすくなる。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムの凹凸の平均間隔Ｓｍ値を前記値以上に、また十点平均粗さＲｚ値を前記値以下に調整する方法としては、溶融押出法、または溶媒キャスト法等を採用できる。また、溶融押出法では、Ｔダイを用いる方法、またはインフレーション成形する方法等を使用できる。鏡面金属冷却ロールなどに代表される平滑な（鏡面）冷却ロールまたは目的のＳｍ値またはＲｚ値に対応したエンボスロールを用いて、Ｔダイから押出した溶融物を製膜することが好ましい。また、所望のＳｍ値、Ｒｚ値またはＳｍ／Ｒｚを有するポリビニルアセタール樹脂フィルムが得られやすい観点から、製膜時のロール対の少なくとも一方に、弾性ロールを用いることが好ましく、金属弾性ロールを用いることがより好ましい。また、同様の観点から、冷却ロールから剥離する際のポリビニルアセタール樹脂フィルムの温度は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度より、好ましくは５℃以上、より好ましくは１０℃以上、さらに好ましくは１５℃以上、特に好ましくは２０℃以上低いことが好ましい。冷却ロールから剥離する際のポリビニルアセタール樹脂フィルムの温度と上記ガラス転移温度とが上記関係を満たすと、冷却ロールからの剥離時のポリビニルアセタール樹脂フィルムの粘着性に起因する表面荒れ、またはフィルムの収縮等に起因する厚さむらが低減されやすい。なお、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれるポリビニルアセタール樹脂が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂である場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度と、冷却ロールからの剥離点のポリビニルアセタール樹脂フィルムの温度とが上記関係を満たすことが好ましい。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、多成分による層分離構造を有していても良いが、層分離構造は島成分の平均粒径が１００ｎｍ未満であることが好ましく、８０ｎｍ未満であることがより好ましく、海島の層分離構造を示さないことが特に好ましい。海島の層分離構造を示さないか、十分に細かい粒径を示すことにより、車のフロントガラスなどにも使用可能な透明性を確保できる。
＜機能性層＞
　一態様において、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは、少なくとも片面に機能性層を有する。機能性層は、合わせガラスに特定の機能を付与する層である。
　機能性層は１層または複数層であってよい。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムが複数の機能性層を有する場合、それぞれの機能性層の種類は同じであってもよいし、異なっていてもよい。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムの機能性層を有する面において、ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、その面の全面に機能性層を有してもよいし、その面の一部に機能性層を有してもよい。後述するような可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を積層して合わせガラスを作製する態様では、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層中の可塑剤がポリビニルアセタール樹脂フィルムに移行できるよう、ポリビニルアセタール樹脂フィルムがその面の一部に機能性層を有することが好ましい。ただし、機能性層が可塑化ポリビニルアセタール樹脂層からポリビニルアセタール樹脂フィルムへの可塑剤の移行を阻害しない場合は、その限りでない。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムは、機能性層との接合面について、機能性層との良好な接合が得られやすい観点から、先に記載したＳｍ値、Ｒｚ値またはＳｍ／Ｒｚを有することが好ましい。機能性層が導電層である場合は、導電層と接合するポリビニルアセタール樹脂フィルムの面のＳｍ値が５００μｍ以上であり、凹凸の平均間隔Ｓｍ値と十点平均粗さＲｚ値との比率Ｓｍ／Ｒｚが２００以上であることにより、合わせガラスを作製するための積層の際に断線または高抵抗部の形成等が生じにくくなる。
　機能性層は、好ましくは、導電層、赤外線反射層または紫外線反射層のような特定波長電磁波反射層、色補正層、赤外線吸収層、紫外線吸収層、蛍光・発光層、遮音層、エレクトロクロミック層、フォトクロミック層、サーモクロミック層、意匠性層および高弾性率層からなる群から選択される１つ以上である。
　一態様において、機能性層は、好ましくは導電層である。
　導電層の厚さは、電気抵抗および製造の容易性等の観点から、好ましくは１～３０μｍ、より好ましくは２～１５μｍ、特に好ましくは３～１０μｍである。導電層の厚さは、厚さ計またはレーザー顕微鏡等を用いて測定される。
　導電層は、電気抵抗、発熱性能、電磁波吸収性および光学特性等の観点から、好ましくは、線状、格子状または網状の形状を有する。ここで、線状の例としては、直線状、波線状およびジグザグ状等が挙げられる。１つの導電層において、形状は単一であってもよいし、複数の形状が混在していてもよい。
　ある態様、例えば印刷法により導電層を形成し、例えば前方視認性の確保が重要でない領域で合わせガラスを部分的に加熱したり、センサーまたはアンテナとして使用したりする態様では、導電層は、充分な発熱量の確保および製造容易性の観点から、線幅０．０１～５ｍｍの複数の線状導電性材料で構成されていることが好ましい。即ち、前記した線状、格子状または網状の形状を構成する線状導電性材料の線幅は、好ましくは０．０１～５ｍｍである。前記線幅は、より好ましくは０．０２～２ｍｍ、特に好ましくは０．０３～１ｍｍである。
　別の態様、例えば合わせガラスを全面的に加熱する態様では、導電層は、充分な発熱量および良好な前方視認性の両方を確保しやすい観点から、線幅１～３０μｍの複数の線状導電性材料で構成されていることが好ましい。即ち、前記した線状、格子状または網状の形状を構成する線状導電性材料の線幅は、好ましくは１～３０μｍである。前記線幅は、より好ましくは２～１５μｍ、特に好ましくは３～１２μｍである。
　導電層を形成する導電性材料は、電気抵抗または発熱量の確保の容易性、および製造容易性の観点から、好ましくは銀または銅を含んでなり、より好ましくは銀または銅からなる。
　導電層が金属箔に基づく態様では、導電層の片面または両面は、好ましくは低反射率処理されている。
　本発明において「低反射率処理されている」とは、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準じて測定された可視光反射率が３０％以下となるよう処理されていることを意味する。前方視認性の観点からは、可視光反射率が１０％以下となるよう処理されていることがより好ましい。可視光反射率が前記上限値以下であると、後述するように導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とを積層して乗物用ガラスを作製した際に、所望の可視光反射率が得られやすい。
　低反射率処理の方法としては、例えば、黒化処理（暗色化処理）、褐色化処理およびめっき処理等が挙げられる。工程通過性の観点から、低反射率処理は黒化処理であることが好ましい。従って、良好な前方視認性の観点から、可視光反射率が１０％以下となるよう、導電層の片面または両面が黒化処理されていることが特に好ましい。黒化処理は、具体的には、アルカリ系黒化液等を用いて行われる。
＜機能性層をポリビニルアセタール樹脂フィルムに付与する方法＞
　機能性層をポリビニルアセタール樹脂フィルムに付与する方法は特に限定されない。例えば、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも片面に、機能性層を構成する材料をコート、印刷またはラミネートする方法が挙げられる。
　前記材料をコート、印刷またはラミネートする方法は特に限定されない。
　前記材料をコートする方法としては、例えば、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の溶融物を機能性層にコートする方法（例えば、機能性層上に前記樹脂組成物を溶融押出する方法、若しくは機能性層上に前記樹脂組成物をナイフ塗布等により塗布する方法）；ポリビニルアセタール樹脂フィルムに蒸着、スパッタリングまたは電気蒸着により機能性層を付与する方法；機能性層が樹脂組成物からなる場合に、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物と機能性層を構成する樹脂組成物とを同時に押出する方法；または機能性層を構成する樹脂組成物の溶液中にポリビニルアセタール樹脂フィルムをディップする方法；が挙げられる。
　前記材料を印刷する方法としては、例えば、スクリーン印刷、フレキソ印刷、またはグラビア印刷が挙げられる。上記印刷する方法では、機能性層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを後続工程において積層する前に、乾燥するかまたは熱若しくは光により硬化するインクが使用される。
　前記材料をラミネートする方法としては、例えば、機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを重ねて熱圧着させる方法；溶媒、若しくはポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる樹脂および溶媒を含む樹脂組成物の溶液を、機能性層およびポリビニルアセタール樹脂フィルムの一方若しくは両方に塗布するか、または機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとの間に注入し、機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる方法；または接着剤で機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる方法；が挙げられる。接着剤を使用して接合する方法において使用される接着剤は、当技術分野において一般的に使用されている接着剤を使用してよく、その例としては、アクリレート系接着剤、ウレタン系接着剤、エポキシ系接着剤およびホットメルト接着剤が挙げられる。光学的に優れた特性が求められる態様では、接着剤に由来するヘイズが生じない観点から、接着剤を使用せずに機能性層とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合する方法が好ましい。
　機能性層が導電層である態様では、印刷法において使用されるインクは導電性粒子および／または導電性繊維を含む。導電性粒子または導電性繊維は特に限定されない。例えば金属粒子（ナノワイヤー状のものを含む）（例えば金、銀、銅、亜鉛、鉄若しくはアルミニウムの粒子）；金属で被覆された粒子若しくは繊維（例えば銀めっきされたガラス繊維若しくはガラス小球）；または導電性カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラファイト若しくはグラフェンの粒子若しくは繊維；等が挙げられる。さらに、導電性粒子は、導電性金属酸化物の粒子等の半導体の粒子、例えばインジウムドープ酸化スズ、インジウムドープ酸化亜鉛またはアンチモンドープ酸化スズの粒子であってよい。前記インクは、導電性の観点から、銀粒子、銅粒子および／またはカーボンナノチューブを含むことが好ましく、銀粒子または銅粒子を含むことがより好ましい。
　導電層が金属箔に基づく態様では、金属箔とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる工程は、例えば下記方法（Ｉ）～（ＩＩＩ）により実施される。
（Ｉ）ポリビニルアセタール樹脂フィルムと金属箔とを重ねて熱圧着させる方法、
（ＩＩ）金属箔上にポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の溶融物を被覆して接合する方法、例えば、金属箔上に前記樹脂組成物を溶融押出する方法、若しくは金属箔上に前記樹脂組成物をナイフ塗布等により塗布する方法、または
（ＩＩＩ）溶媒、若しくはポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる樹脂および溶媒を含む樹脂組成物の溶液または分散液を、金属箔およびポリビニルアセタール樹脂フィルムの一方若しくは両方に塗布するか、または金属箔とポリビニルアセタール樹脂フィルムとの間に注入し、金属箔とポリビニルアセタール樹脂フィルムとを接合させる方法。
　上記方法（Ｉ）における熱圧着時の接合温度は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる樹脂の種類に依存するが、通常は９０～１７０℃、好ましくは１００～１６０℃、より好ましくは１１０～１５５℃、さらに好ましくは１１０～１５０℃である。接合温度が上記範囲内であると、良好な接合強度が得られやすい。
　上記方法（ＩＩ）における押出時の樹脂温度は、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の揮発性物質の含有量を低下させる観点から、１５０～２５０℃が好ましく、１７０～２３０℃がより好ましい。また、揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から、減圧により揮発性物質を除去することが好ましい。
　上記方法（ＩＩＩ）における溶媒としては、ポリビニルアセタール樹脂に通常使用される可塑剤を使用することが好ましい。そのような可塑剤としては、先の＜可塑剤＞の段落に記載されているものが使用される。
　得られた金属箔付ポリビニルアセタール樹脂フィルムから導電層の所望の形状を形成する工程は、公知のフォトリソグラフィの手法を用いて実施される。前記工程は、例えば後の実施例に記載のとおり、まず、金属箔付ポリビニルアセタール樹脂フィルムの金属箔上にドライフィルムレジストをラミネートした後、フォトリソグラフィの手法を用いてエッチング抵抗パターンを形成し、次いで、エッチング抵抗パターンが付与されたポリビニルアセタール樹脂フィルムを銅エッチング液に浸漬して導電層の形状を形成した後、公知の方法により残存するフォトレジスト層を除去することによって実施される。
＜積層体＞
　本発明はまた、複数の透明基材の間に、前記した機能性層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを有する積層体に関する。
　機能性層が導電層である態様では、前記積層体における導電層の各線状導電性材料は、バスバーと接続されている。バスバーとしては、当技術分野において通常使用されているバスバーが使用され、その例としては、銅、アルミニウムおよび銀からなる金属箔または金属板、或いはこれらの金属を含むインクの硬化物等であることが好ましく、導電性粘着層を有するこれらの金属箔テープ等も好ましい。また、導電層が金属箔に基づく場合は、導電層の形状を形成する際同時に、金属箔の一部をバスバーとして残すことによりバスバーを形成してもよい。また、導電層を印刷法により形成する場合は、導電層の形状を印刷する際同時に、バスバーを印刷することによりバスバーを形成してもよい。バスバーにはそれぞれ給電線が接続され、各給電線が電源に接続されることから、電流が導電層に供給される。
　前記透明基材は、透明性、耐候性および力学的強度の観点から、好ましくは無機ガラス（本明細書においては、単に「ガラス」と称することもある）、またはメタクリル樹脂シート、ポリカーボネート樹脂シート、ポリスチレン系樹脂シート、ポリエステル系樹脂シート、若しくはポリシクロオレフィン系樹脂シート等の有機ガラスであり、より好ましくは無機ガラス、メタクリル樹脂シートまたはポリカーボネート樹脂シートであり、特に好ましくは無機ガラスである。無機ガラスとしては、特に制限されないが、フロートガラス、強化ガラス、半強化ガラス、化学強化ガラス、グリーンガラスまたは石英ガラス等が挙げられる。
　積層体が機能性層として導電層を有する場合、導電層は、透明基材と接していてもよいし、後述の可塑化ポリビニルアセタール樹脂層と接していてもよいし、または別の機能性層と接していてもよい。
　透明基材がガラスである場合は、導電層がガラスと直接接していると、バスバーおよび／または導電層の封止が不充分となって水分が侵入してバスバーおよび／または導電層の腐食を招いたり、或いは積層体製造時に空気が残存して気泡残存や剥がれの原因を招いたりする虞があるため、導電層がガラスと直接接しないことが好ましい。
　また、特に乗物用ガラス、とりわけ乗物用フロントガラスにおいて、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを使用する場合は、前方視認性の観点から、導電層の低反射率処理されている面が乗車人物側にくるよう、導電層を配置することが好ましい。
　また、積層体が機能性層として導電層を有する場合、積層体端部から水分が侵入して導電層の腐食を招く虞があるため、導電層は、積層体の端部より１ｃｍ以上内側に配置されていることが好ましい。
＜可塑化ポリビニルアセタール樹脂層＞
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムは単独で用いることもできるが、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層と併用して用いることがより好ましい。
　本発明はまた、複数の透明基材の間に、前記した機能性層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルム、および可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を有する積層体に関する。合わせガラスの耐貫通性の観点から、複数の透明基材の間に、前記した機能性層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムに加えて、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が１層以上配置されていることが好ましい。即ち、好ましい一態様において、本発明の積層体は、複数の透明基材の間に、機能性層または導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルム、および可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を有する。その場合、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムと直接接していることが好ましく、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムが有する機能性層または導電層と直接接していることがより好ましい。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、１つのポリビニルアセタール樹脂を含むか、或いは粘度平均重合度、アセタール化度、アセチル基量、水酸基量、エチレン含有量、アセタール化に用いられるアルデヒドの分子量、および鎖長のうちのいずれか１つ以上がそれぞれ異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含んでよい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、先の＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用される樹脂＞の段落において記載した方法と同様の方法によって製造できる。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成するために使用されるポリビニルアセタール樹脂中のアセチル基量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位など）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準として、酢酸ビニル単位が、好ましくは０．１～２０モル％、より好ましくは０．５～３モル％または５～８モル％である。原料のポリビニルアルコール系樹脂のケン化度を適宜調整することにより、アセチル基量は前記範囲内に調整できる。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が、アセチル基量が前記範囲内であるポリビニルアセタール樹脂を含むと、可塑剤との相溶性に優れた可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が得られやすい。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が、上記範囲内であることが好ましい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は特に限定されない。アセタール化度は、好ましくは４０～８６モル％、より好ましくは４５～８４モル％、より好ましくは５０～８２モル％、さらに好ましくは６０～８２モル％、特に好ましくは６８～８２モル％である。ポリビニルアルコール系樹脂をアセタール化する際のアルデヒドの使用量を適宜調整することにより、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は前記範囲内に調整できる。アセタール化度が前記範囲内であると、合わせガラスにしたときの耐貫通性またはガラスとの接合性に優れた可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が得られやすい。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が、上記範囲内であることが好ましい。
　前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、ビニルアルコール単位の質量として、好ましくは６～２６質量％、より好ましくは１２～２４質量％、より好ましくは１５～２２質量％、特に好ましくは１８～２１質量％である。水酸基量が前記範囲内であると、耐貫通性、接合性、または遮音性に優れた合わせガラスが得られやすい。一方で、さらに遮音性能を合わせて付与するために好ましい範囲は６～２０質量％、より好ましくは８～１８質量％、さらに好ましくは１０～１５質量％、特に好ましくは１１～１３質量％である。ポリビニルアルコール系樹脂をアセタール化する際のアルデヒドの使用量を調整することにより、水酸基量は前記範囲内に調整できる。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が異なる２つ以上のポリビニルアセタール樹脂を含む場合、少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が、上記範囲内であることが好ましい。
　ポリビニルアセタール樹脂は、ＪＩＳ　Ｋ　６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」または核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定される。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、良好な製膜性およびラミネート適性が得られやすい観点、並びに可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を含む乗物用ガラスにおいて衝突時の頭部衝撃が軽減されやすい観点から、未架橋のポリビニルアセタールを含むことが好ましい。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が、架橋されたポリビニルアセタールを含むことも可能である。ポリビニルアセタールを架橋するための方法は、先の＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するために使用される樹脂＞の段落に例示されている。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、前記ポリビニルアセタール樹脂に加えて、可塑剤を含有する。可塑剤の含有量は、層の積層前の初期状態では、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成する樹脂組成物の総質量に基づいて、好ましくは１６．０質量％以上、より好ましくは１６．１～３６．０質量％、さらに好ましくは２２．０～３２．０質量％、特に好ましくは２６．０～３０．０質量％である。前記可塑剤含有量が前記範囲内であると、耐衝撃性に優れた合わせガラスが得られやすい。また、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層として、遮音機能を有する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を用いることもできる。その場合、可塑剤の含有量が、層の積層前の初期状態で、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成する樹脂組成物の総質量に基づいて、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは３０～５０質量％、さらに好ましくは３１～４０質量％、特に好ましくは３２～３５質量％である層を少なくとも１層用いることができる。
　可塑剤としては、先の＜可塑剤＞の段落において記載した可塑剤を使用してよい。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、必要に応じて、先の＜添加剤＞の段落において記載した添加剤を含有してよい。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、くさび形の厚さプロファイルを有していてもよい。これにより、本発明の積層体は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さプロファイルが平行平面である場合でも、くさび形の厚さプロファイルを有することができ、自動車フロントガラスにおいてヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）に使用できる。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、カラーシェードを有するかまたは有していない、かつくさび形の厚さプロファイルを有するかまたは有していない、市販の可塑化ポリビニルブチラールシートであってもよい。同様に、赤外線遮蔽のために可塑化ポリビニルアセタール樹脂層中に分散された赤外線吸収能または反射能を持つナノ粒子を有する可塑化ポリビニルアセタール樹脂層、または着色された可塑化ポリビニルアセタール樹脂層が使用されてもよい。当然、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は遮音機能を有するシートであってもよいため、ポリビニルアセタール樹脂フィルムとの組み合わせによって、改善された遮音特性が得られる。当然、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、先に記載した機能の複数をそれ自体において統合することもできる。
＜可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の製造方法＞
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、先の＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法＞の段落において記載した方法により製造してよい。
　本発明の積層体において、前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量と、前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量との差は、ビニルアルコール単位の質量の差として好ましくは４質量％以下、より好ましくは２質量％以下、特に好ましくは１質量％以下である。ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂および／または可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂が複数の樹脂の混合物からなる場合、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の水酸基量と、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれる少なくとも１つのポリビニルアセタール樹脂の水酸基量との差が前記上限値以下であることが好ましい。前記差が前記上限値以下であると、積層体において可塑剤が移行した後の平衡状態においてポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層との屈折率差が小さくなることから、互いに寸法が異なる可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とポリビニルアセタール樹脂フィルムを使用した場合にその境界が視認しにくいため好ましい。
　一方、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量を、前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも低くすることで、積層体において可塑剤が移行した後の平衡状態におけるポリビニルアセタール樹脂フィルム中の平均可塑剤量を３０質量％以上とすることも好ましい態様の１つである。その場合、前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、前記可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも、好ましくは５質量％以上、より好ましくは８質量％以上低い。前記水酸基量の差が前記下限値以上であると、平衡状態でのポリビニルアセタール樹脂フィルムの可塑剤量を充分に高くすることができ、遮音機能が付与された合わせガラスが得られやすいため好ましい。
　本発明における積層体は、下記層構成を有することができるが、これらに限定されない。
（１）透明基材Ａ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／透明基材Ｂの４層構成、
（２）透明基材Ａ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／機能性層Ｂ／透明基材Ｂの５層構成
（３）透明基材Ａ／機能性層Ｂ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／透明基材Ｂの５層構成、
（４）透明基材Ａ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／透明基材Ｂの５層構成、
（５）透明基材Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／透明基材Ｂの５層構成、
（６）透明基材Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／透明基材Ｂの６層構成、
（７）透明基材Ａ／機能性層Ｂ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／透明基材Ｂの６層構成、
（８）透明基材Ａ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／機能性層Ｂ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／透明基材Ｂの６層構成、
（９）透明基材Ａ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／機能性層Ｂ／透明基材Ｂの６層構成、
（１０）透明基材Ａ／機能性層Ｂ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／透明基材Ｂの６層構成、
（１１）透明基材Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／機能性層Ｂ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／透明基材Ｂの７層構成、
（１２）透明基材Ａ／機能性層Ｂ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／透明基材Ｂの７層構成、
（１３）透明基材Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／機能性層Ｂ／ポリビニルアセタール樹脂フィルム／機能性層Ａ／可塑化ポリビニルアセタール樹脂層／透明基材Ｂの７層構成。
　主に乗物の外側の透明基材を加熱すること、例えば透明基材に積もった雪を溶かすことが要求される場合、乗物の外側の透明基材にポリビニルアセタール樹脂フィルムが接し、導電層が存在すること、例えば前記層構成（４）において透明基材Ａが外側透明基材で透明基材Ｂが内側透明基材であって、機能性層Ａが導電層である構成を有することが好ましい。
　主に乗物の内側の透明基材を加熱すること、例えば乗物内の曇りを除去することが要求される場合、乗物の内側の透明基材にポリビニルアセタール樹脂フィルムが接し、導電層が存在すること、例えば前記層構成（４）において透明基材Ａが内側透明基材で透明基材Ｂが外側透明基材であって、機能性層Ａが導電層である構成を有することが好ましい。
＜積層体の製造方法＞
　積層体は、当業者に公知の方法で製造できる。例えば、透明基材の上に機能性層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび積層する場合は可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を任意の順で任意の枚数重ねて配置し、さらにもう一つの透明基材を重ねたものを、予備圧着工程として温度を高めることによってポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび積層する場合は可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を透明基材に全面または局所的に融着させ、次いでオートクレーブで処理することで、積層体を製造できる。
　また、機能性層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルム、並びに積層する場合は可塑化ポリビニルアセタール樹脂層および／または別の機能性層をあらかじめ接合させた上で２つの透明基材の間に配置して高温で互いに融着させることにより、積層体を製造してもよい。
　上記予備圧着工程としては、過剰の空気を除去したり隣接する層同士の軽い接合を実施したりする観点から、バキュームバッグ、バキュームリング、または真空ラミネーター等の方法により減圧下に脱気する方法、ニップロールを用いて脱気する方法、および高温下に圧縮成形する方法等が挙げられる。
　例えばＥＰ　１２３５６８３　Ｂ１に記載のバキュームバッグ法またはバキュームリング法により、例えば約２×１０4Ｐａおよび１３０～１４５℃で実施される。
　真空ラミネーターは、加熱可能かつ真空可能なチャンバーからなり、このチャンバーにおいて、約２０分～約６０分の時間内に積層体が形成される。通常は１Ｐａ～３×１０4Ｐａの減圧および１００℃～２００℃、特に１３０℃～１６０℃の温度が有効である。真空ラミネーターを用いる場合、温度および圧力に応じて、オートクレーブでの処理を行わなくてもよい。
　オートクレーブでの処理は、例えば約１×１０6Ｐａ～約１．５×１０6Ｐａの圧力および約１００℃～約１４５℃の温度で２０分から２時間程度実施される。
　最も簡単な層構成の場合、積層体を製造するために、ポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび機能性層、またはあらかじめ機能性層を付与したポリビニルアセタール樹脂フィルムを第１の透明基材の上に配置し、積層する場合は可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を同時にまたは続いて配置し、この上に第２の透明基材を配置して複合材料を作製する。ここで、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の順を逆にしてもよい。次に、この複合材料を前記予備圧着工程に供する。任意に、脱気の工程を含んでいてもよい。
　最後に、前記複合材料は、必要に応じてオートクレーブプロセスに供される。
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムを第１の透明基材に配置して、第２の透明基材を置く前に、ポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび積層する場合の可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を配置する方法は特に限定されず、種々の方法が適用される。例えば、ポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、相応の幅のロールから供給し、目的の大きさに切断することで配置してもよいし、あらかじめ目的の大きさに切断しておいたフィルムを配置してもよい。たとえば、積層体が自動車フロントガラスの場合、ロールから供給された可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を加熱・延伸、切断し、扇型に加工したものを用いてもよい。
　自動車分野では、特にフロントガラスを製造する際、ガラスの上部がいわゆるカラーシェード領域を有するよう製造する場合もある。そのため、ポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび／または積層する場合の可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、相応に着色されたポリマー溶融物と一緒に押出されるか、またはポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび可塑化ポリビニルアセタール樹脂層のうちの少なくとも１つが部分的に異なる着色を有していてよい。本発明において、このような着色は、ポリビニルアセタール樹脂フィルムおよび可塑化ポリビニルアセタール樹脂層のうちの少なくとも１つを完全にまたは部分的に着色することによって、実施してよい。
　従って、本発明では、積層する場合の可塑化ポリビニルアセタール樹脂層は、特に既に先行するプロセス工程において、フロントガラスの形状に適合されたカラーグラデーションを有してよい。
　ガラスの一部、例えば乗物におけるガラスの上部がカラーシェード領域を有する場合、またはガラスの周縁部に濃色ペイントが施されている場合、より良好な前方視認性が得られやすい観点からは、導電層を構成する線状導電性材料、および線状導電性材料に接続されているバスバー等がカラーシェード領域内、または濃色ペイント領域内に存在することが好ましい。
　本発明の積層体は、建物または乗物における合わせガラスとして使用される。従って、本発明はまた、前記積層体からなる乗物用ガラスに関する。乗物用ガラスとは、汽車、電車、自動車、船舶または航空機といった乗物のための、フロントガラス、リアガラス、ルーフガラスまたはサイドガラス等を意味する。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルム、および機能性層として少なくとも一面が低反射率処理（例えば黒化処理）された導電層を用いて作製された合わせガラスに対し、低反射率処理面（例えば黒化処理面）側から光を照射した場合のヘイズは、通常２．０以下であり、好ましくは１．８以下であり、より好ましくは１．５以下である。上記合わせガラスの金属光沢面側から光を照射した場合のヘイズは、通常３．０以下であり、好ましくは２．８以下であり、より好ましくは２．５以下である。
　前記ヘイズは、例えばＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準じて測定される。本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを用い、接着剤なしで金属箔を接合すること、および線状導電性材料の線幅を細くすることにより、前記ヘイズは前記上限値以下に調整できる。
　本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルム、および機能性層として少なくとも一面が低反射率処理された導電層を用いて合わせガラスを作製した場合、合わせガラスの低反射率処理面側からは、導電層の線状導電性材料が視認されないことが好ましい。線状導電性材料が視認されないことにより、特に乗物用フロントガラス等の良好な前方視認性が要求される用途において、前記合わせガラスは好適に使用される。導電層の視認性は、官能的に評価される。
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層および透明基材と、それらより寸法の小さい本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムとを用いて合わせガラスを作製した場合、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの端部は、目視で判別されないことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂フィルムの端部が目視で判別されないことにより、特に乗物用フロントガラス等の良好な前方視認性が要求される用途において、前記合わせガラスは好適に使用される。ポリビニルアセタール樹脂フィルム端部の視認性は、官能的に評価される。
　合わせガラスにおいて可塑化ポリビニルアセタール樹脂層からポリビニルアセタール樹脂フィルムへの可塑剤の移行が阻害されない場合、例えば本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルアセタール樹脂層とが全面的または部分的に隣接するように積層して合わせガラスを作製した場合、通常、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれる可塑剤は、時間経過に伴ってポリビニルアセタール樹脂フィルムに移行し、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれる可塑剤量とポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる可塑剤量とは同程度となる。本発明において、この平均可塑剤量は、好ましくは１８～３５質量％、より好ましくは２０～３０質量％、特に好ましくは２５～２９質量％である。平均可塑剤量が前記範囲内であると、例えば衝突時の乗車人物の頭部への衝撃が緩和される等、合わせガラスの所望の特性が得られやすい。平均可塑剤量は、後の実施例に記載の方法によって計算される。可塑化ポリビニルアセタール樹脂層に含まれる可塑剤の量、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の厚さ、ポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる可塑剤の量、およびポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さを調整することにより、平均可塑剤量は前記範囲内に調整できる。
　本発明における導電層を含む合わせガラスの可視光反射率と、導電層を含まないこと以外は本発明における合わせガラスに相当する合わせガラスの可視光反射率との差は小さいことが好ましい。前記差が小さいと、特に乗物用フロントガラス等の良好な前方視認性が要求される用途において、本発明における導電層を含む合わせガラスは好適に使用される。合わせガラスの可視光反射率は、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準じて測定される。導電層の低反射率処理面が乗車人物側または観察者側に配置されるよう合わせガラスを構成すること、または線状導電性材料の線幅を細くすることにより、前記差は小さくできる。
　以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はかかる実施例により何ら限定されない。
［参考例１］
　ポリビニルブチラール樹脂１（以下、「樹脂１」と称する）およびポリビニルブチラール樹脂２（以下、「樹脂２」と称する）を、７５：２５の質量比でブレンドし、溶融混練してストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを単軸押出機とＴダイを用いて溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑な厚さ５０μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルムｃを得た。
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製膜性の評価＞
　前記ペレットを単軸押出機で溶融押し出しした際の製膜性を、下記基準で評価した。結果を表２に示す。
　Ａ　製膜性は非常に良好であった。
　Ｂ　製膜は良好であった。
　Ｃ　着色および分解ガスの発生が起こったが、製膜可能であった。
　Ｄ　製膜不可能であった。
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するための樹脂のピークトップ分子量および分子量分布の測定＞
　得られたポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するための樹脂を、ＧＰＣにより分析した。ＧＰＣ分析には、分析装置としてＶｉｓｃｏｔｅｋ製ＧＰＣｍａｘＴＤＡ３０５およびＲＩ検出器を用い、カラムとしてＳｈｏｄｅｘ製ＧＰＣ　ＫＦ－８０６ＬおよびＧＰＣ　ＫＦ－８０６Ｌを２本連結して別途先端にガードカラムとしてのＳｈｏｄｅｘ製　ＫＦ－Ｇを連結したものを用い、ＴＨＦ溶媒および標準ポリスチレン（Ａｇｉｌｅｎｔ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製　Ｅａｓｉｃａｌ　ＧＰＣ／ＳＥＣ　Ｃａｌｉｂｒａｔｉｏｎ　Ｓｔａｎｄａｒｄｓ　ＰＳ－１）を用い、解析ソフトとしてＯｍｎｉＳＥ、Ｃ４．７を用いた。４０℃、注入量１００μＬで測定を行い、前記樹脂のピークトップ分子量および分子量分布を求めた。結果を表２に示す。
＜耐熱クリープ性値（１）および耐熱クリープ性値（２）の測定＞
　前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムの耐熱クリープ性値（１）および耐熱クリープ性値（２）を、先の＜耐熱クリープ性値（１）の測定方法（１）＞および＜耐熱クリープ性値（２）の測定方法（２）＞の段落に記載した方法にそれぞれ準じて測定した。結果を表２に示す。
　また、参考例１、並びに後述の参考例２～１０において、樹脂１として使用した樹脂ＡまたはＣ、および樹脂２として使用した樹脂Ｂの物性値を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
［参考例２～４］
　樹脂１と樹脂２との混合割合を表２に記載の割合にしたこと以外は参考例１と同様にして、表面が平滑な厚さ５０μｍのポリビニルアセタール樹脂フィルムｄ、ｅおよびａをそれぞれ製造した。
　次いで、参考例１と同様にして、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製膜性を評価し、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成するための樹脂のピークトップ分子量および分子量分布を求め、耐熱クリープ性値（１）および耐熱クリープ性値（２）を測定した。結果を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２に示されているとおり、樹脂の濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きい樹脂を用いてポリビニルアセタール樹脂フィルムを作製した場合（参考例１～３）は、優れた耐熱クリープ性値（１）および耐熱クリープ性値（２）が得られた。これは、このようなポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いて合わせガラスを作製すると、機能性層または導電層の変形および破壊が良好に抑制され、得られた合わせガラスの高温下でのガラスのずれが良好に抑制されることを示している。
　一方、樹脂の濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓ以下である樹脂を用いてポリビニルアセタール樹脂フィルムを作製した場合（参考例４）は、３０ｍｍを超える耐熱クリープ性値（１）および耐熱クリープ性値（２）しか得ることができなかった。このようなポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いて合わせガラスを作製すると、機能性層または導電層の変形および破壊は充分に抑制されず、得られた合わせガラスの高温下でのガラスのずれも充分に抑制されない可能性が高く、参考例１～３に比べて劣っていた。
［参考例５］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに、凸版印刷法によりＵＶ硬化性ナノ銀インクを厚さ１０μｍとなるように印刷し、線幅３００μｍ、ピッチ１００μｍ、長さ５ｃｍ、本数２０本の線状導電性材料パターンを形成した。前記パターンにＵＶ光を照射してインクを硬化させた。
　次に、縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、厚さ３ｍｍのガラスの上に、前記パターンを付与したポリビニルアセタール樹脂フィルムを、印刷面が上向きになるよう配置し、前記パターンの線状導電性材料の方向とは直角に、各線状導電性材料の両端部とそれぞれ重なるように、バスバーとしての導電性粘着層を有する銅箔テープ（幅５ｍｍ、長さ１５ｃｍ）を貼り付けた。尚、各々のバスバーは、電極としてポリビニルアセタール樹脂フィルムからはみ出すように設置した。続いて、その上に、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層としての縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、厚さ０．７６ｍｍの〔水酸基量２０．０質量％および粘度平均重合度１７００を有するポリビニルブチラール樹脂（７２質量％）と３ＧＯ（２８質量％）とを含む〕自動車フロントガラス用中間膜を重ね、さらに、縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、厚さ３ｍｍのガラスを重ねて、テープで固定した。このとき、線状導電性材料パターンはガラスの中央に配置し、各電極端部がガラス端部からはみ出すように配置した。
　続いて、得られた積層体を真空バッグに入れ、減圧下に１００℃で３０分間処理し、冷却後に減圧を解除して、プレラミネート後の合わせガラスを取り出した。同様にして得られた計４つのプレラミネート後の合わせガラスについて、バスバーの端部と接する部分の状態を観察し、クラックや変形の有無を確認した。
　その後、プレラミネート後の合わせガラスをオートクレーブに投入し、１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理した。得られたオートクレーブ後の合わせガラスを前述と同様に観察した。
　プレラミネート後と、オートクレーブ後のクラックや変形の有無を下記基準で評価した。結果を表３に示す。
　Ａ：　線状導電性材料のクラックや変形の有無は見られなかった。
　Ｂ：　若干の変形が見られたが線状導電性材料のクラックは見られず、実用可能であった。
　Ｃ：　一部の線状導電性材料にクラックおよび変形が見られた。
　Ｄ：　線状導電性材料の多くにクラックおよび変形が見られ、実用不可能であった。
［参考例６～１０］
　表３に示したポリビニルアセタール樹脂フィルムを使用したこと以外は参考例５と同様にして合わせガラスを作製し、評価した。なお、参考例１０で用いたフィルムｍは、後述の方法で、表５に記載の通りに製造したものである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３に示されているとおり、樹脂の濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きい樹脂を用い、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量を、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総質量に基づいて０～２０質量％として、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを作製した場合（参考例５～７）は、プレラミネート後およびオートクレーブ後の導電層（導電性構造体）の線状導電性材料にクラックは見られず、実用可能であった。
　一方、樹脂の濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓ以下である樹脂を用いてポリビニルアセタール樹脂フィルムを作製した場合（参考例８～９）、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総質量に基づいて２２質量％である場合（参考例１０）には、プレラミネート後に導電層の線状導電性材料に変形か、変形およびクラックが見られ、オートクレーブ後の導電層の線状導電性材料に変形およびクラックが見られ、参考例５～７に比べて劣っていた。
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムａ～ｍ並びにｏ～ｕの製造＞
　ポリビニルブチラール樹脂１（以下、「樹脂１」と称する）を溶融混練するか、または樹脂１およびポリビニルブチラール樹脂２（以下、「樹脂２」と称する）を表５または表８に記載の質量比で溶融混練した。ポリビニルアセタール樹脂フィルムが可塑剤を含む場合（ポリビニルアセタール樹脂フィルムｊ、ｍおよびｒ）は、可塑剤として所定量の３ＧＯを、樹脂１および樹脂２とともに溶融混練した。次に、得られた溶融混練物をストランド状に押出し、ペレット化した。得られたペレットを、単軸の押出機とＴダイを用いて溶融押出し、金属弾性ロールを用いて表面が平滑なポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。得られたポリビニルアセタール樹脂フィルムａ～ｍおよびｏ～ｕの厚さを表５または表８に示す。
　また、ポリビニルアセタール樹脂フィルムａ～ｍの製造、並びにｏ～ｕの製造において使用した樹脂１および樹脂２の物性値を表４に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
［参考例１１］
＜銅箔が接合されたポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造＞
　製造したポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに、片面が黒化処理された厚さ７μｍの銅箔を、黒化処理面（以下、黒化面と称することがある）とポリビニルアセタール樹脂フィルムｃとが接するような向きで重ねた。ここで、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準じて測定された黒化処理面の可視光反射率は５．２％であった。次に、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃと銅箔とを重ねた積層体の上下を厚さ５０μｍのＰＥＴフィルムで挟み、１２０℃に設定した熱圧着ロールの間を通過（圧力：０．２ＭＰａ、速度０．５ｍ／分）させた後、ＰＥＴフィルムを剥離して、銅箔が接合されたポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。
＜導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造＞
　製造した、銅箔が接合されたポリビニルアセタール樹脂フィルムの銅箔上に、ドライフィルムレジストをラミネートした後、フォトリソグラフィの手法を用いてエッチング抵抗パターンを形成した。次に、前記エッチング抵抗パターンが形成された、銅箔が接合されたポリビニルアセタール樹脂フィルムを、銅エッチング液に浸漬して導電層（導電性構造体）を形成した後、常法により、残存するフォトレジスト層を除去した。これにより、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。このポリビニルアセタール樹脂フィルムは、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと導電層との間に接着剤層を有していない。導電層は、縦横各５ｃｍの正方形の内部に、線幅１０μｍの銅線が５００μｍ間隔で格子状に並んだ銅メッシュ構造を有し、その上辺および下辺がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例１２～１５］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに代えて、表５に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムｄ、ｅ、ａおよびｂをそれぞれ使用したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。
［実施例１］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに代えて、表５に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムｆを使用したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。具体的には、表５に記載の樹脂を用いポリビニルアセタール樹脂フィルムｆを製造した。ポリビニルアセタール樹脂フィルムｆの金属弾性ロールとの接触面ではない側、即ち鏡面金属冷却ロールとの接触面について、凹凸の平均間隔Ｓｍ値および十点平均粗さＲｚ値を、株式会社ミツトヨ製サーフテストＳＪ－３１０（測定力：０．７５ｍＮ、スタイラス形状：先端半径２μｍＲ／先端角度６０°）を用い、ＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に準拠して測定した。結果を表８に示す。
［実施例２～５］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｆに代えて、表５に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムｇ～ｊをそれぞれ使用したこと以外は実施例１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得、表面粗さを評価した。結果を表８に示す。
［参考例１６］
　片面が黒化処理された厚さ７μｍの銅箔を、金属光沢面とポリビニルアセタール樹脂フィルムｃとが接するような向きで重ねたこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。ここで、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準じて測定された金属光沢面の可視光反射率は６３％であった。
［参考例１７］
　フォトリソグラフィに用いるフォトマスクの線幅を変更したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。導電層は、縦横各５ｃｍの正方形の内部に、線幅５μｍの銅線が５００μｍ間隔で格子状に並んだ銅メッシュ構造を有し、その上辺および下辺がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例１８］
　銅線の線幅が２０μｍになるように調整したこと以外は参考例１７と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。導電層は、縦横各５ｃｍの正方形の内部に、線幅２０μｍの銅線が１０００μｍ間隔で格子状に並んだ銅メッシュ構造を有し、その上辺および下辺がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例１９］
　銅線の線幅が３０μｍになるように調整したこと以外は参考例１７と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。導電層は、縦横各５ｃｍの正方形の内部に、線幅３０μｍの銅線が１５００μｍ間隔で格子状に並んだ銅メッシュ構造を有し、その上辺および下辺がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例２０］
　銅線の線幅が４０μｍになるように調整したこと以外は参考例１７と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。導電層は、縦横各５ｃｍの正方形の内部に、線幅４０μｍの銅線が２０００μｍ間隔で格子状に並んだ銅メッシュ構造を有し、その上辺および下辺がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例２１］
　フォトリソグラフィに用いるフォトマスクの構造を変更したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。導電層は、線幅１０μｍの銅線が５００μｍ間隔で直線状に並んだ構造を有し、その各直線の両端がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例２２］
　フォトリソグラフィに用いるフォトマスクの構造を変更したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。導電層は、線幅１０μｍの銅線が５００μｍ間隔で波線状に並んだ構造を有し、その各波線の両端がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例２３］
　フォトリソグラフィに用いるフォトマスクの構造を変更したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。導電層は、線幅１０μｍの銅線が５００μｍ間隔でジグザグ線状に並んだ構造を有し、その各ジグザグ線の両端がバスバーに相当する幅５ｍｍの銅線構造と接続された構造を有していた。
［参考例２４］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに代えて、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｋを使用したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。
［参考例２５］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに代えて、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｌを使用したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。
［参考例２６］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに銅箔を接合する際に、熱圧着ロールを用いて接合したことに代えて、アクリレート系接着剤を用いて接着したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。
［参考例２７～２８］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに代えて、ポリビニルアセタール樹脂フィルムａまたはｅを用いたこと以外は参考例２６と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。
［参考例２９］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに代えて、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｍを使用したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。
［比較参考例３０］
　ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃに代えてＰＥＴフィルム（厚さ５０μｍ）を用いたこと以外は参考例２６と同様にして、導電層を有するＰＥＴフィルムを得た。
＜合わせガラスの作製＞
　参考例１１～２９、実施例１～５、並びに後述の実施例６～９および比較例１～４で得た導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルム、および比較参考例３０で得た導電層を有するＰＥＴフィルムをそれぞれ、縦５ｃｍ、横５ｃｍに切り出し、縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、厚さ３ｍｍのガラスの上に配置した。このとき、前記フィルムの導電層を有さない面がガラスと接する向きで、かつ導電層がガラスの中央付近にくるように配置した。次に、導電層の両端部にある各々のバスバー（５ｍｍ幅銅線）に、電極（導電性粘着剤付き銅箔テープ）を、ガラスから外へ各電極端部がはみ出すように貼り付けた。さらに、その上に、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層としての縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、厚さ０．７６ｍｍの〔水酸基量２０．０質量％および粘度平均重合度１７００を有するポリビニルブチラール樹脂（７２質量％）と３ＧＯ（２８質量％）とを含む〕自動車フロントガラス用中間膜、および縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、厚さ３ｍｍのガラスを重ねて配置した。
　続いて、これを真空バッグに入れ、真空ポンプを用いて室温で１５分間減圧にした後、減圧したまま１００℃まで昇温し、そのまま６０分間加熱した。降温後、常圧に戻し、プレラミネート後の合わせガラスを取り出した。
　その後、これをオートクレーブに投入し、１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理し、合わせガラスを作製した。
＜導電層の状態の評価＞
　プレラミネート後およびオートクレーブ後の導電層の状態を、ルーペを用いて目視観察し、線状導電性材料の変形および断線の有無を下記基準で評価した。結果を表５、表７および表８に示す。
　Ａ　変形および断線は認められなかった。
　Ｂ　部分的に変形は認められたが、断線は認められなかった。
　Ｃ　僅かに断線が認められた。
　Ｄ　断線が顕著であった。
＜通電性の評価＞
　各々のバスバーに貼り付けた２つの電極間の抵抗を、テスターで測定した。合わせガラス作製前後に抵抗値を測定し、通電性を下記基準で評価した。結果を表５、表７および表８に示す。
　Ａ　合わせガラス作製後の抵抗値が合わせガラス作製前の抵抗値の１．５倍以内と極めて良好。
　Ｂ　合わせガラス作製後の抵抗値が合わせガラス作製前の抵抗値の１．５倍を超え２倍以内と良好。
　Ｃ　合わせガラス作製後の抵抗値が合わせガラス作製前の抵抗値の２倍を超え４倍以内であるが実用可能。
　Ｄ　合わせガラス作製後の抵抗値が合わせガラス作製前の抵抗値の４倍を超え、実用不可能。
＜ヘイズの測定＞
　参考例１１～２０および２４～２９、並びに実施例１～５で得た導電層を有するポリビニルアセタール樹脂フィルム、および比較参考例３０で得た導電層を有するＰＥＴフィルムをそれぞれ、縦５ｃｍ、横５ｃｍに切り出し、縦５ｃｍ、横５ｃｍ、厚さ３ｍｍのガラスの上に配置した。このとき、前記フィルムの導電層を有さない面がガラスと接する向きで配置した。その上に、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層としての縦５ｃｍ、横５ｃｍ、厚さ０．７６ｍｍの〔水酸基量２０．０質量％および粘度平均重合度１７００を有するポリビニルブチラール樹脂（７２質量％）と３ＧＯ（２８質量％）とを含む〕自動車フロントガラス用中間膜、および縦５ｃｍ、横５ｃｍ、厚さ３ｍｍのガラスを重ねて配置した。
　続いて、これを真空バッグに入れ、真空ポンプを用いて室温で１５分間減圧にした後、減圧したまま１００℃まで昇温し、そのまま６０分間加熱した。降温後、常圧に戻し、プレラミネート後の合わせガラスを取り出した。
　その後、これをオートクレーブに投入し、１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理し、合わせガラスを作製した。
　得られた導電層を有する前記合わせガラスの各々について、黒化処理面側から光を照射した場合のヘイズと、金属光沢面側から光を照射した場合のヘイズを、ヘイズメーターを用いてＪＩＳ　Ｒ３１０６に準じて測定した。結果を表５に示す。
＜導電層の視認性の官能評価＞
　黒化処理面側を観察者に向けた合わせガラスを、観察者から約５０ｃｍ離れた位置に配置し、観察者がガラスを通して５ｍ先を見たときに、導電層の銅線が視認できるか否かを、下記基準で官能的に評価した。結果を表５に示す。
　Ａ　ほとんど気にならず極めて良好。
　Ｂ　焦点をずらした際に少し気になったが良好。
　Ｃ　少し気になったが実用可能。
　Ｄ　気になり実用不可能。
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムの端部の視認性の官能評価＞
　前記＜合わせガラスの作製＞に従って作製した合わせガラスを２週間室温で放置した後、自動車フロントガラス用中間膜より寸法の小さいポリビニルアセタール樹脂フィルムの端部が、目視で判別できるか否かを、下記基準で官能的に評価した。結果を表５に示す。
　Ａ　全く判別できず極めて良好。
　Ｂ　よく見ると判別できる部分があったが良好。
　Ｃ　よく見ると判別できたが実用可能。
　Ｄ　明らかに判別でき、実用不可能。
＜平均可塑剤量＞
　可塑化ポリビニルアセタール樹脂層としての自動車フロントガラス用中間膜に含まれる可塑剤がポリビニルアセタール樹脂フィルムに移行し、自動車フロントガラス用中間膜に含まれる可塑剤量がポリビニルアセタール樹脂フィルムに含まれる可塑剤量と同程度となったときの可塑剤量（計算値）を、下記式に従い算出した。結果を表５に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
 　　Ａ（質量％）：可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の可塑剤量
　　ａ（ｍｍ）：可塑化ポリビニルアセタール樹脂層の厚さ
　　Ｂ（質量％）：ポリビニルアセタール樹脂フィルムの可塑剤量
　　ｂ（ｍｍ）：ポリビニルアセタール樹脂フィルムの厚さ
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　表５に示されているとおり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量が本発明において規定している範囲内であるとき、合わせガラスの作製時における導電層の変形および断線が少なく、通電性が良好であった。また、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと導電層との間に接着剤層を有さないとき、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いて作製された合わせガラスに、黒化処理面側から光を照射した場合のヘイズおよび金属光沢面側から光を照射した場合のヘイズは、いずれも良好な値を示した。
［参考例３１～３４］
　参考例３１、３２および３４では、参考例１１において製造したポリビニルアセタール樹脂フィルムを用い、表６に示した合わせガラスの構成で、後述の可視光反射率測定用合わせガラスを作製した。参考例３３では、参考例１６において製造したポリビニルアセタール樹脂フィルムを用い、表６に示した合わせガラスの構成で、後述の可視光反射率測定用合わせガラスを作製した。具体的には、表６に示した合わせガラスの構成で、縦５ｃｍ、横５ｃｍ、厚さ３ｍｍのガラス、縦５ｃｍ、横５ｃｍに切り出したポリビニルアセタール樹脂フィルム、可塑化ポリビニルアセタール樹脂層としての縦５ｃｍ、横５ｃｍ、厚さ０．７６ｍｍの〔水酸基量２０．０質量％および粘度平均重合度１７００を有するポリビニルブチラール樹脂（７２質量％）と３ＧＯ（２８質量％）とを含む〕自動車フロントガラス用中間膜を重ねて配置し、これを真空バッグに入れ、真空ポンプを用いて室温で１５分間減圧にした後、減圧したまま１００℃まで昇温し、そのまま６０分間加熱した。降温後、常圧に戻し、プレラミネート後の合わせガラスを取り出した。その後、これをオートクレーブに投入し、１４０℃、１．２ＭＰａで３０分間処理し、合わせガラスを作製した。得られた可視光反射率測定用合わせガラスの内側ガラス（乗車人物側を想定）から光を照射したときの可視光反射率を、ＪＩＳ　Ｒ　３１０６に準じて測定した。結果を表６に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
［参考例３５～３８］
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムと銅箔とを接合する際の温度が剥離強度、導電層の状態および通電性に及ぼす影響の評価＞
　Ａ４サイズの銅箔にＡ４サイズのポリビニルアセタール樹脂フィルムｃを重ね、端部８ｃｍが加熱圧着されないよう、表７に記載の温度で加熱圧着したこと以外は参考例１１と同様にして、銅箔が接合されたポリビニルアセタール樹脂フィルムを得た。加熱圧着しなかった端部が引張試験機のチャックに挟む部分となるよう、得られた樹脂フィルムを１ｃｍ幅の短冊状に切断し、チャック間距離４ｃｍ、引張速度１００ｍｍ／分で引張試験を行い、２０ｍｍ毎の剥離力をアウトプットし、その平均値を剥離強度とした。
　また、表７に記載の温度で加熱圧着して銅箔を接合したこと以外は参考例１１と同様にして、導電層の状態（格子状）の評価および通電性の評価を実施した。結果を表７に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　表７に示されているとおり、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃと銅箔とを１００℃以上の温度で接合した場合（参考例３５～３８）、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｃと銅箔との良好な剥離強度が得られ、プレラミネート後もオートクレーブ後も導電層の線状導電性材料の形状が良好に保持されて良好な通電性が得られた。また、接合温度が１００℃より高い場合（参考例３６～３８）は、オートクレーブ後も導電層の線状導電性材料の形状に変形は見られず、極めて良好に形状が保持され、通電性も極めて良好であった。この結果から、このようなポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いて合わせガラスを作製すると、機能性層または導電層の変形および破壊が良好に抑制され、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれが良好に抑制されることが分かる。
［実施例６］
＜ポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面粗さが導電線構造体の配線の形状保持に及ぼす影響＞
　参考例１１のポリビニルアセタール樹脂フィルムｃの、金属弾性ロールとの接触面ではない側、即ち鏡面金属冷却ロールとの接触面について、凹凸の平均間隔Ｓｍ値および十点平均粗さＲｚ値を、を株式会社ミツトヨ製サーフテストＳＪ－３１０（測定力：０．７５ｍＮ、スタイラス形状：先端半径２μｍＲ／先端角度６０°）を用いてＪＩＳ　Ｂ０６０１－１９９４に準じて測定した。また、参考例１１と同様にして導電層の状態の評価および通電性の評価を実施した。結果を表８に示す。
［実施例７］
　実施例６で得られたフィルムｃにおいて、金属弾性ロールとの接触面について実施例６と同様にして評価を実施した。当該フィルムを実施例７においてはフィルムｑと称することとする。結果を表８に示す。
［実施例８］
　金属弾性ロールに代えてゴム弾性ロールを用いたこと以外は実施例６と同様にして得られた、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｏの、鏡面金属冷却ロール側との接触面について実施例６と同様にして評価を実施した。結果を表８に示す。
［実施例９］
　金属弾性ロールに代えてゴム弾性ロールを用い、鏡面金属冷却ロールに代えてエンボスロール（１）を用いたこと以外は実施例６と同様にして得られた、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｐの、エンボスロール（１）との接触面について実施例６と同様にして評価を実施した。結果を表８に示す。
［比較例１］
　金属弾性ロールに代えてゴム弾性ロールを用い、表５に記載の含有量で可塑剤３ＧＯを添加したこと以外は実施例６と同様にして得られた、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｒの、鏡面金属冷却ロールとの接触面について実施例６と同様にして評価を実施した。結果を表８に示す。
［比較例２］
　鏡面金属冷却ロールに代えてエンボスロール（２）を用い、可塑剤を添加しなかったこと以外は比較例１と同様にして得られた、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｓの、エンボスロール（２）との接触面について実施例６と同様にして評価を実施した。結果を表８に示す。
［比較例３］
　鏡面金属冷却ロールに代えてエンボスロール（３）を用い、可塑剤を添加しなかったこと以外は比較例１と同様にして得られた、ポリビニルアセタール樹脂フィルムｔの、エンボスロール（３）との接触面について実施例６と同様にして評価を実施した。結果を表８に示す。
［比較例４］
　比較例３で得られたフィルムｔにおいて、ゴム弾性ロールとの接触面について実施例６と同様にして評価を実施した。当該フィルムを比較例４においてはフィルムｕと称することとする。結果を表８に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
　表８に示されているとおり、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの凹凸の平均間隔Ｓｍが５００μｍ以上であり、凹凸の平均間隔Ｓｍ値と十点平均粗さＲｚ値との比率Ｓｍ／Ｒｚが２００以上であり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量が本発明において規定している範囲内である場合（実施例１～９）に、プレラミネート後もオートクレーブ後も導電層の線状導電性材料の形状が良好に保持された。これは、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの表面が平滑であると、ポリビニルアセタール樹脂フィルムと銅箔との、微小な未接着部分のより少ない、より均一でむらのない接合が可能であることを示す。このことにより、本発明のポリビニルアセタール樹脂フィルムを用いて合わせガラスを作製すると、機能性層または導電層の変形および破壊が良好に抑制され、また、得られる合わせガラスの高温下でのガラスのずれが良好に抑制される。
　　１０　　耐熱クリープ性値測定用の合わせガラス
　　１１　　ガラスＡ
　　１２　　ガラスＢ
　　１３　　ポリビニルアセタール樹脂フィルムと可塑化ポリビニルブチラール樹脂層との積層体
　　１３Ａ　ポリビニルアセタール樹脂フィルム
　　１３Ｂ　厚さ０．７６ｍｍの可塑化ポリビニルブチラール樹脂層
　　１３Ｃ　厚さ０．３８ｍｍの可塑化ポリビニルブチラール樹脂層
　　１３Ｄ　厚さ０．３８ｍｍの可塑化ポリビニルブチラール樹脂層
　　２０　　鉄板が接着された耐熱クリープ性値測定用の合わせガラス
　　２１　　鉄板

Claims (17)

  1. 　合わせガラス用のポリビニルアセタール樹脂フィルムであって、ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が１００～１０００ｍＰａ・ｓであり、ポリビニルアセタール樹脂フィルム中の可塑剤の量がポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物の総質量に基づいて０～２０質量％であり、１０～３５０μｍの厚さを有し、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値が５００μｍ以上であり、少なくとも片面の凹凸の平均間隔Ｓｍ値と十点平均粗さＲｚ値との比率Ｓｍ／Ｒｚが２００以上である、ポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  2. 　少なくとも片面の十点平均粗さＲｚ値が２０μｍ以下である、請求項１に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  3. 　前記比率Ｓｍ／Ｒｚが３００以上である、請求項１または２に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  4. 　前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が３００ｍＰａ・ｓ以下である、請求項１～３のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  5. 　前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の、ブルックフィールド型（Ｂ型）粘度計を用いて２０℃、３０ｒｐｍで測定された、濃度１０質量％のトルエン／エタノール＝１／１（質量比）溶液の粘度が２００ｍＰａ・ｓより大きい、請求項１～３のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  6. 　前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂の分子量分布が２．７以上である、請求項５に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  7. 　前記ポリビニルアセタール樹脂フィルムを構成する樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂が、粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアセタール樹脂の混合物であるか、または粘度平均重合度の異なる少なくとも２つのポリビニルアルコール系樹脂の混合物のアセタール化物である、請求項１～６のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  8. 　請求項１～７のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも片面に機能性層を有する、ポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  9. 　請求項１～７のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムの少なくとも片面に、機能性層を構成する材料をコート、印刷またはラミネートする、ポリビニルアセタール樹脂フィルムの製造方法。
  10. 　前記機能性層が導電層である、請求項８に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  11. 　前記導電層が線幅０．０１～５ｍｍの複数の線状導電性材料で構成されている、請求項１０に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  12. 　前記導電層が線幅１～３０μｍの複数の線状導電性材料で構成されている、請求項１０に記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  13. 　前記導電層を構成する導電性材料が銀または銅を含んでなる、請求項１０～１２のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム。
  14. 　複数の透明基材の間に、請求項８および１０～１３のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルムを有する、積層体。
  15. 　複数の透明基材の間に、請求項８および１０～１３のいずれかに記載のポリビニルアセタール樹脂フィルム、および可塑化ポリビニルアセタール樹脂層を有する、積層体。
  16. 　前記透明基材がガラスである、請求項１４または１５に記載の積層体。
  17. 　請求項１４～１６のいずれかに記載の積層体からなる乗物用ガラス。
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